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論文

令和4年度開始「廃炉・汚染水・処理水対策事業費補助金(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(原子炉圧力容器の損傷状況等の推定のための技術開発)」2022年度最終報告

山下 拓哉; 下村 健太; 永江 勇二; 山路 哲史*; 溝上 伸也; 三次 岳志; 小山 真一

廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 53 Pages, 2023/10

令和4年度に原子力機構が補助事業者となって実施した「廃炉・汚染水・処理水対策事業費補助金(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(原子炉圧力容器の損傷状況等の推定のための技術開発))の成果概要を、最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水・処理水対策事業費事務局ウェブサイトにて公開される。

論文

Reaction of Np, Am, and Cm ions with CO$$_{2}$$ and O$$_{2}$$ in a reaction cell in triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry

風間 裕行; 小無 健司*; 鈴木 達也*; 小山 真一; 前田 宏治; 関尾 佳弘; 大西 貴士; 阿部 千景*; 鹿籠 康行*; 永井 康介*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 38(8), p.1676 - 1681, 2023/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Chemistry, Analytical)

Ultratrace analysis is crucial for understanding fuel debris in a nuclear reactor core after severe accidents. Triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry measured the ion-molecule reactions of actinides ($$^{237}$$Np, $$^{241}$$Am, and $$^{244}$$Cm) in a reaction cell. These nuclides were included in the fuel debris. A gas-phase ion-molecule reaction model has been developed to simulate the gas-phase reactions in the reaction cell. The model simulation results correlate well with the flow rate dependence of experimental data accurately. Reaction constants derived from the model were compared with those reported values by Fourier transform ion-cyclotron resonance mass spectrometry to evaluate the performance of the model. The similarity between the two reaction constants was found.

論文

Weyl-Kondo semimetal behavior in the chiral structure phase of Ce$$_{3}$$Rh$$_{4}$$Sn$$_{13}$$

岩佐 和晃*; Suyama, Kazuya*; 河村 聖子; 中島 健次; Raymond, S.*; Steffens, P.*; Yamada, Akira*; 松田 達磨*; Aoki, Yuji*; 川崎 郁斗; et al.

Physical Review Materials (Internet), 7(1), p.014201_1 - 014201_11, 2023/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:72.03(Materials Science, Multidisciplinary)

The spin dynamics, crystalline-electric-field (CEF) level scheme, specific heat, and X-ray photoemission spectra (XPS) of Ce$$_{3}$$Rh$$_{4}$$Sn$$_{13}$$ were investigated, which exhibits anomalous semimetal transport in the chiral crystallographic phase. CEF excitations observed at approximately 7 and 39 meV are consistent with the two inequivalent Ce-ion cites in the chiral structure. Because of broader CEF excitations and a strong 4$$f^{1}$$ peak at the Fermi level in the Ce 4$$f$$ on-resonance spectrum, the hybridized Ce 4$$f$$ electrons contribute to the semimetal carriers. In addition, the spin fluctuation associated with the Kramers doublet ground state is characterized by the peak located at 0.15 meV. The electronic state involving the spin fluctuation causes the $$T^{3}$$ behavior of specific heat below 0.6 K, which is attributed to linear dispersion relations of electrons of the Weyl Kondo semimetal in the chiral-lattice symmetry.

報告書

燃料デブリの分析精度向上のための技術開発2020年度成果報告(廃炉・汚染水対策事業費補助金)

池内 宏知; 小山 真一; 逢坂 正彦; 高野 公秀; 中村 聡志; 小野澤 淳; 佐々木 新治; 大西 貴士; 前田 宏治; 桐島 陽*; et al.

JAEA-Technology 2022-021, 224 Pages, 2022/10

JAEA-Technology-2022-021.pdf:12.32MB

燃料デブリ試料の核種・元素量の分析に向けて、酸溶解を含む一連の分析技術を確立する必要がある。本事業では、分析精度の現状レベルの把握と不溶解性残渣発生時の代替手法の確立を目的として、ブラインド試験が実施された。模擬燃料デブリ(特定の組成を持つ均質化された粉末)を対象に、日本国内の4分析機関においてそれぞれが有する溶解・分析技術を用いて、全体組成の定量値が取得された。各技術の特徴(長所・短所)を評価した結果に基づき、燃料デブリの暫定的な分析フローを構築した。

論文

Rotation of complex ions with ninefold hydrogen coordination studied by quasielastic neutron scattering and first-principles molecular dynamics calculations

大政 義典*; 高木 茂幸*; 戸嶋 健人*; 横山 凱乙*; 遠藤 亘*; 折茂 慎一*; 齋藤 寛之*; 山田 武*; 川北 至信; 池田 一貴*; et al.

Physical Review Research (Internet), 4(3), p.033215_1 - 033215_9, 2022/09

Quasielastic neutron scattering (QENS) and neutron powder diffraction of the complex transition metalhydrides Li$$_5$$MoH$$_{11}$$ and Li$$_6$$NbH$$_{11}$$ were measured in a temperature range of 10-300 K to study their structures and dynamics, especially the dynamics of the hydrogen atoms. These hydrides contain unusual ninefold H coordinated complex ions (MoH$$_9^{3-}$$ or NbH$$_9^{4-}$$) and hydride ions (H$$^-$$). A QENS signal appeared $$>$$ 150 K due to the relaxation of H atoms. The intermediate scattering functions derived from the QENS spectra are well fitted by a stretched exponential function called the Kohlrausch-Williams-Watts functions with a small stretching exponent $$beta approx$$ 0.3-0.4, suggesting a wide relaxation time distribution. The $$Q$$ dependence of the elastic incoherent structure factor is reproduced by the rotational diffusion of MH$$_9$$ (M = Mo or Nb) anions. The results are well supported by a van Hove analysis for the motion of H atoms obtained using first-principles molecular dynamics calculations. We conclude that the wide relaxation time distribution of the MH$$_9$$ rotation is due to the positional disorder of the surrounding Li ions and a unique rotation with MH$$_9$$ anion deformation (pseudorotation).

論文

Step-by-step challenge of debris characterization for the decommissioning of Fukushima-Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS)

倉田 正輝; 奥住 直明*; 仲吉 彬; 池内 宏知; 小山 真一

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(7), p.807 - 834, 2022/07

 被引用回数:11 パーセンタイル:95.93(Nuclear Science & Technology)

東京電力福島第一原子力発電所(1F)の廃炉に向けて、事故直後から、燃料デブリの特性評価について様々な試みが行われてきた。本レビューでは、それらを概説する。事故直後の数年間は、1F現場(特に損傷した1, 2, 3号機の建屋内部)から得られる知見は極めて限定的であった。燃料デブリのおよその所在はミューオントモグラフィーで調査され、その特性は、加圧水型軽水炉である米国スリーマイル原発事故調査の結果等の過去知見に基づいて概略推定された。その後、各種の内部調査ロボットが開発され、2017年より、原子炉格納容器内部の調査が開始された。その結果、3つの号機とも、当初、加圧水型軽水炉の典型的事故シナリオに基づいて予想されたものと異なる炉心破損状態とデブリ堆積状態であることがわかってきた。また、調査ロボットの付着物から微量のウラン含有粒子が回収され、燃料デブリにつながる情報を得るために、その特性分析が継続している。これらと並行して、OECD/NEAなどにおいて、事故シナリオの検討等について国際協力も進んでいる。今後は、典型事故条件に基づくイメージではなく、現場で得られた知見に基づいて、1F事故シナリオの理解を深め、1F燃料デブリの特性を評価していくことが重要である。

論文

「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発)」に係る補助事業; 2020年度最終報告

小山 真一; 中桐 俊男; 逢坂 正彦; 吉田 啓之; 倉田 正輝; 池内 宏知; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; 高野 公秀; et al.

廃炉・汚染水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 144 Pages, 2021/08

令和2年度に原子力機構が補助事業者となって実施した「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発))」の成果概要を、最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。

論文

High-spin states in $$^{35}$$S

郷 慎太郎*; 井手口 栄治*; 横山 輪*; 青井 考*; Azaiez, F.*; 古高 和禎; 初川 雄一; 木村 敦; 木佐森 慶一*; 小林 幹*; et al.

Physical Review C, 103(3), p.034327_1 - 034327_8, 2021/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:57.13(Physics, Nuclear)

Excited states in $$^{35}$$S were investigated by in-beam $$gamma$$-ray spectroscopy using the $$^{26}$$Mg($$^{18}$$O, 2$$alpha$$1$$n$$) fusion-evaporation reaction. The de-exciting $$gamma$$-rays were measured with germanium detector arrays along with the measurement of evaporated charged particles in a $$4pi$$ segmented Si detector array. The level scheme was extended up to 12470 keV. The obtained level structure is compared with the large-scale shell-model calculations. The possibility of isoscalar-pair excited states is discussed for $$J=(17/2)$$ states with comparison between the experimental and theoretical results.

論文

Characteristics in trace elements compositions of tephras (B-Tm and To-a) for identification tools

奈良 郁子*; 横山 立憲; 山崎 慎一*; 南 雅代*; 淺原 良浩*; 渡邊 隆広; 山田 和芳*; 土屋 範芳*; 安田 喜憲*

Geochemical Journal, 55(3), p.117 - 133, 2021/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:57.32(Geochemistry & Geophysics)

白頭山噴火年代は西暦946年であることが広く認められている。噴火で分散した白頭山-苫小牧(B-Tm)テフラは、精確な年代を示す鍵層となる。従来は、このテフラを同定するため、火山ガラス片の屈折率と主成分元素組成が使われていた。しかし、希土類元素に着目した微量元素分析やテフラ層の全堆積物に対する微量元素分析はこれまでほとんど報告例がない。本論文では、東北地方の小河原湖の堆積物コアから採取したB-Tmテフラ及び十和田カルデラ(To-a)テフラについて、火山ガラス片と全堆積物の主要元素及び微量元素分析結果を示す。主要元素及び微量元素の深度プロファイルでは、B-Tmテフラ層においてK$$_{2}$$Oと微量元素の増加が確認されたが、To-aテフラ層においては、これらの元素の増加は確認されなかった。B-Tmテフラ層で検出された高濃度の微量元素は全堆積物だけではなく、ガラス片にも確認された。B-Tmテフラ層のガラス片にみられる元素(特に希土類元素)の組成パターンは、他の日本のテフラガラスとは明らかに異なる。ガラス片と全堆積物の微量元素組成は、B-Tmテフラと他の日本のテフラを区別する上で、有用な指標となると考えられる。

論文

Adsorption behavior of cesium on hybrid microcapsules in spent fuel solution

大西 貴士; 小山 真一; 三村 均*

日本イオン交換学会誌, 31(3), p.43 - 49, 2020/10

Hybrid microcapsules (H-MCs) are being development for the column separation of Cs from high-level radioactive liquid waste (HLLW). In this paper, adsorption behavior of H-MCs has been evaluated by a batch method in single-element solution and a spent fuel solution prepared from irradiated MOX fuel. Distribution coefficients ($$K_{rm d}$$s) of various metal ion including Cs were determined for three types of H-MCs (AMP-SG (silica gel enclosing ammonium molybdophosphate), AMP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium molybdophosphate) and AWP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium tungstophosphate)) in the spent fuel solution. The three types of H-MCs exhibited higher $$K_{rm d}$$s for Cs than those for the other elements in spent fuel solution. The difference of $$K_{rm d}$$ for the specific element (Cs) and the other elements was larger than one order of magnitude. Therefore, chromatographic separation of Cs in the spent fuel solution using a column packed with H-MCs is promising. It was the same tendency between the spent fuel solution and the single-element solution that the $$K_{rm d}$$ value for Cs of AWP-ALG was the largest followed by that of AMP-ALG and that of AMP-SG. Thus, the mechanism of adsorption of Cs onto these H-MCs would not be changed in the presence of FPs and MAs. Therefore, these types of H-MCs can be effective for separation of Cs in the spent fuel solutions.

論文

How different is the core of $$^{25}$$F from $$^{24}$$O$$_{g.s.}$$ ?

Tang, T. L.*; 上坂 友洋*; 川瀬 頌一郎; Beaumel, D.*; 堂園 昌伯*; 藤井 俊彦*; 福田 直樹*; 福永 拓*; Galindo-Uribarri, A.*; Hwang, S. H.*; et al.

Physical Review Letters, 124(21), p.212502_1 - 212502_6, 2020/05

 被引用回数:14 パーセンタイル:74.18(Physics, Multidisciplinary)

中性子過剰核$$^{25}$$Fの構造が($$p,2p$$)反応で調査した。$$pi 0d_{5/2}$$軌道の分光学的因子は1.0$$pm$$0.3と大きいが、一方で残留核である$$^{24}$$Oが基底状態である割合は約35%,励起状態は約0.65%であることが明らかになった。この結果は、$$^{25}$$Fのコア核$$^{24}$$Oは基底状態とは大きく異なり、$$^{24}$$Oの$$0d_{5/2}$$軌道に陽子がひとつ加わることで$$^{24}$$Oと$$^{25}$$Fの中性子軌道が相当に変化していると推測される。これは酸素同位体ドリップライン異常のメカニズムである可能性がある。

論文

Lanthanide intra-series separation by a 1,10-phenanthroline derivative; Counterion effect

Simonnet, M.; 鈴木 伸一; 宮崎 有史*; 小林 徹; 横山 啓一; 矢板 毅

Solvent Extraction and Ion Exchange, 38(4), p.430 - 440, 2020/00

 被引用回数:18 パーセンタイル:69.88(Chemistry, Multidisciplinary)

Separation of lanthanides is especially challenging because of their chemical similarities. Therefore, improving the separation process is essential. In this work, we present the effect of the counterion nature on the lanthanide extraction by a 1,10-phenanthroline derivative, the $$N$$-octyl-$$N$$-tolyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide. Modification of the counterion yields a drastic change in selectivity, with a shift in the maximum of extraction from the light lanthanides (Pr, Nd, Sm) in nitrate system to the heavy lanthanides (Dy, Ho) in perchlorate system. Other salts (NaCl, NaNO$$_{2}$$) showed a gradual increase in extraction along the whole lanthanide series, or no effect (Na$$_{2}$$SO$$_{4}$$). The difference was explained by different coordination in the organic phase. The reversed behaviour depending on the anion is especially interesting because a cycling extraction/back-extraction of light lanthanides in nitrate/chloride media or a cycling extraction/back-extraction of heavy lanthanides in perchlorate/nitrate media can enhance the separation factors of respectively Nd and Dy/Ho.

論文

Enhancement of element production by incomplete fusion reaction with weakly bound deuteron

Wang, H.*; 大津 秀暁*; 千賀 信幸*; 川瀬 頌一郎*; 武内 聡*; 炭竃 聡之*; 小山 俊平*; 櫻井 博儀*; 渡辺 幸信*; 中山 梓介; et al.

Communications Physics (Internet), 2(1), p.78_1 - 78_6, 2019/07

 被引用回数:8 パーセンタイル:56.2(Physics, Multidisciplinary)

陽子(あるいは中性子)過剰核の効率的な生成経路を探索することは、原子核反応研究の主な動機のひとつである。本研究では、$$^{107}$$Pdに対する核子当たり50MeVの陽子および重陽子入射による残留核生成断面積を逆運動学法によって測定した。その結果、重陽子入射ではAgやPd同位体の生成断面積が大きくなることを実験的に示した。また、理論計算による解析から、この生成断面積の増大は重陽子の不完全融合反応に起因することを示した。これらの結果は、陽子過剰核の生成において重陽子のような弱束縛核の利用が有効であることを示すものである。

論文

Absorbent property of fullerene for cesium isotope separation investigated using X-ray photoelectron spectroscopy

関口 哲弘; 横山 啓一; 魚住 雄輝*; 矢野 雅大; 朝岡 秀人; 鈴木 伸一; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.161 - 164, 2018/11

長寿命放射性核種であるセシウム-135($$^{135}$$Cs)の除去に向け、Cs元素の同位体分離技術の確立を目指す。同位体選択的レーザー光分解により$$^{135}$$Cs原子が選択的に生成される。Cs原子($$^{135}$$Cs)とヨウ化セシウム分子($$^{133}$$CsI)との衝突による同位体交換を防ぐ目的で、Cs原子だけを選択的に捕集し、CsI分子を吸蔵しないような炭素材料の開発を行う。今回、吸蔵剤候補としてフラーレンC$$_{60}$$分子を用い、Csの深さ方向の濃度分布を評価する実験を行った。角度分解X線光電子分光法およびArイオンスパッター法を行い、室温におけるC$$_{60}$$固体へCs原子およびCsI分子がどの程度材料深部へ吸蔵されるかを調べた。CsI分子がC$$_{60}$$固体表面の浅い領域に堆積するのに対し、Cs原子はC$$_{60}$$固体深くに浸透するという実験結果を得た。Cs同位体分離のための選択吸蔵材料としてフラーレン固体が有望であることを示す結果である。

論文

Adsorption of platinum-group metals and molybdenum onto aluminum ferrocyanide in spent fuel solution

大西 貴士; 関岡 健*; 須藤 光雄*; 田中 康介; 小山 真一; 稲葉 優介*; 高橋 秀治*; 針貝 美樹*; 竹下 健二*

Energy Procedia, 131, p.151 - 156, 2017/12

 被引用回数:11 パーセンタイル:98.3(Energy & Fuels)

再処理におけるガラス固化プロセスの安定運転のために、白金族元素(Ru, Rh, Pd)およびMoを除去し、安定保管または利用するための分離プロセスの研究開発を実施している。白金族元素とMoを一括回収するための無機吸着剤(フェロシアン化物)が開発されている。本研究では、照射済燃料溶解液を用いた吸着試験を行い、Ru, Rh, Pd, MoおよびAmの吸着特性を評価した。その結果、Ru, Rh, Pd, Moはいずれも吸着が認めら、フェロシアン化物が照射済燃料溶解液中においても一定の吸着性能を示すことがわかった。一方、Amは吸着されないことが確認された。Amが吸着しないことにより、白金族元素とMoの相互分離プロセスにAmが混入せず、アルファ核種を含有する二次廃棄物を大量に発生しないことが確認された。

論文

Fabrication and short-term irradiation behaviour of Am-bearing MOX fuels

木原 義之; 田中 康介; 小山 真一; 吉持 宏; 関 崇行; 勝山 幸三

NEA/NSC/R(2017)3, p.341 - 350, 2017/11

MOX燃料の照射挙動におよぼすAm添加の影響を確認するため、高速実験炉「常陽」において照射試験(Am-1)を実施している。Am-1は短期照射試験と定常照射試験からなり、短期照射試験とその照射後試験は終了している。本報告では、照射燃料試験施設(AGF)で実施したAm-1用のAm-MOX燃料における遠隔製造の詳細な条件を述べるとともに、10分間及び24時間照射Am-MOX燃料の非破壊及び破壊照射後試験結果について紹介する。

論文

Effects of $$gamma$$ irradiation on the adsorption characteristics of xerogel microcapsules

大西 貴士; 田中 康介; 小山 真一; Ou, L. Y.*; 三村 均*

NEA/NSC/R(2017)3, p.463 - 469, 2017/11

資源の有効利用、廃棄物低減のために、無機イオン交換体(タングストリン酸アンモニウム(AMP)またはフェロシアン化銅(KCuFC))をアルギネートゲルで内包するマイクロカプセル(AWP-ALGまたはKCuFC-ALG)、および、アルギネートゲルそのもの(ALG)を用いた核種分離システムの開発を実施している。ALG, AWP-ALGおよびKCuFC-ALGは、それぞれ、Zr, CsおよびPdを選択的に吸着することが明らかになっている。しかしながら、$$gamma$$線照射に伴う吸着特性の変化については、十分に調べられていない。そこで、$$^{60}$$Co線源によって$$gamma$$線を3898kGyまで照射した後、各種マイクロカプセルの吸着特性を評価した。その結果、AWP-ALGまたはKCuFC-ALGは、内包する無機イオン交換体によってCsまたはPdを吸着するため、$$gamma$$線照射を通して吸着特性に変化は見られなかった。一方、ALGは$$gamma$$線照射に伴って放射線分解が進行し、Zrに対する吸着特性が低下した。

論文

Outline of Japan Atomic Energy Agency's Okuma Analysis and Research Center, 2; Labolatory-1

菅谷 雄基; 坂爪 克則; 圷 英之; 井上 利彦; 吉持 宏; 佐藤 宗一; 小山 智造; 中山 真一

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 8 Pages, 2017/00

日本原子力研究開発機構は、東京電力福島第一原子力発電所の廃炉に向けて、ガレキや燃料デブリ等の放射性廃棄物を分析・研究する研究開発拠点「大熊分析・研究センター」を整備する。本稿では、大熊分析・研究センターのうち、低・中レベルの放射性廃棄物の分析を行う「第1棟」について、構想や研究計画等を概説する。

論文

Outline of Japan Atomic Energy Agency's Okuma Analysis and Research Center, 3; Laboratory-2

伊藤 正泰; 小川 美穂; 井上 利彦; 吉持 宏; 小山 真一; 小山 智造; 中山 真一

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 7 Pages, 2017/00

日本原子力研究開発機構大熊・分析研究センター第2棟は、燃料デブリの処理技術の技術開発に活用される予定である。具体的な分析内容とその重要性は、2016年度に専門家委員会で議論された。燃料デブリの回収と臨界管理に関するトピックを最も重要な内容としている。その結果、形状・サイズ測定、組成・核種分析、硬さ・靭性試験、線量率測定などの試験を行う装置を導入することが優先されることになった。また、試料は受入れ時、線量率(1Sv/h以上)が高いため、十分な放射線遮蔽能を有するホットセルが使用される。ホットセルでは、試料の切断や溶解などの前処理が行われる。処理された試料は、コンクリートセル,スチールセル,グローブボックス、およびフードで試験される。2017年度に第2棟の詳細設計を開始した。

論文

The Outline of Japan Atomic Energy Agency's Okuma Analysis and Research Center, 1; The Total progress of Labolatory-1 and Labolatory-2

井上 利彦; 小川 美穂; 坂爪 克則; 吉持 宏; 佐藤 宗一; 小山 真一; 小山 智造; 中山 真一

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 7 Pages, 2017/00

日本原子力研究開発機構が整備を行っている、大熊分析・研究センターについて概要を報告する。大熊分析・研究センターは、福島第一原子力発電所(1F)廃止措置のための中長期ロードマップに基づき整備されており、施設管理棟, 第1棟, 第2棟の3つの施設で構成されている。第1棟, 第2棟はホットラボであり、第1棟は中低線量のガレキ類等を分析対象としており、許認可を得て2017年4月から建設を始めて2020年の運転開始を目指している。第2棟は、燃料デブリ及び高線量ガレキ類の分析を行うためコンクリートセルや鉄セル等で構成しており、現在設計中であり、導入する分析装置の選定作業等を行っている。

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