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論文

Absorbent property of fullerene for cesium isotope separation investigated using X-ray photoelectron spectroscopy

関口 哲弘; 横山 啓一; 魚住 雄輝*; 矢野 雅大; 朝岡 秀人; 鈴木 伸一; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.161 - 164, 2018/11

長寿命放射性核種であるセシウム-135($$^{135}$$Cs)の除去に向け、Cs元素の同位体分離技術の確立を目指す。同位体選択的レーザー光分解により$$^{135}$$Cs原子が選択的に生成される。Cs原子($$^{135}$$Cs)とヨウ化セシウム分子($$^{133}$$CsI)との衝突による同位体交換を防ぐ目的で、Cs原子だけを選択的に捕集し、CsI分子を吸蔵しないような炭素材料の開発を行う。今回、吸蔵剤候補としてフラーレンC$$_{60}$$分子を用い、Csの深さ方向の濃度分布を評価する実験を行った。角度分解X線光電子分光法およびArイオンスパッター法を行い、室温におけるC$$_{60}$$固体へCs原子およびCsI分子がどの程度材料深部へ吸蔵されるかを調べた。CsI分子がC$$_{60}$$固体表面の浅い領域に堆積するのに対し、Cs原子はC$$_{60}$$固体深くに浸透するという実験結果を得た。Cs同位体分離のための選択吸蔵材料としてフラーレン固体が有望であることを示す結果である。

論文

Adsorption of platinum-group metals and molybdenum onto aluminum ferrocyanide in spent fuel solution

大西 貴士; 関岡 健*; 須藤 光雄*; 田中 康介; 小山 真一; 稲葉 優介*; 高橋 秀治*; 針貝 美樹*; 竹下 健二*

Energy Procedia, 131, p.151 - 156, 2017/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.04

再処理におけるガラス固化プロセスの安定運転のために、白金族元素(Ru, Rh, Pd)およびMoを除去し、安定保管または利用するための分離プロセスの研究開発を実施している。白金族元素とMoを一括回収するための無機吸着剤(フェロシアン化物)が開発されている。本研究では、照射済燃料溶解液を用いた吸着試験を行い、Ru, Rh, Pd, MoおよびAmの吸着特性を評価した。その結果、Ru, Rh, Pd, Moはいずれも吸着が認めら、フェロシアン化物が照射済燃料溶解液中においても一定の吸着性能を示すことがわかった。一方、Amは吸着されないことが確認された。Amが吸着しないことにより、白金族元素とMoの相互分離プロセスにAmが混入せず、アルファ核種を含有する二次廃棄物を大量に発生しないことが確認された。

論文

Fabrication and short-term irradiation behaviour of Am-bearing MOX fuels

木原 義之; 田中 康介; 小山 真一; 吉持 宏; 関 崇行; 勝山 幸三

NEA/NSC/R(2017)3, p.341 - 350, 2017/11

MOX燃料の照射挙動におよぼすAm添加の影響を確認するため、高速実験炉「常陽」において照射試験(Am-1)を実施している。Am-1は短期照射試験と定常照射試験からなり、短期照射試験とその照射後試験は終了している。本報告では、照射燃料試験施設(AGF)で実施したAm-1用のAm-MOX燃料における遠隔製造の詳細な条件を述べるとともに、10分間及び24時間照射Am-MOX燃料の非破壊及び破壊照射後試験結果について紹介する。

論文

Effects of $$gamma$$ irradiation on the adsorption characteristics of xerogel microcapsules

大西 貴士; 田中 康介; 小山 真一; Ou, L. Y.*; 三村 均*

NEA/NSC/R(2017)3, p.463 - 469, 2017/11

資源の有効利用、廃棄物低減のために、無機イオン交換体(タングストリン酸アンモニウム(AMP)またはフェロシアン化銅(KCuFC))をアルギネートゲルで内包するマイクロカプセル(AWP-ALGまたはKCuFC-ALG)、および、アルギネートゲルそのもの(ALG)を用いた核種分離システムの開発を実施している。ALG, AWP-ALGおよびKCuFC-ALGは、それぞれ、Zr, CsおよびPdを選択的に吸着することが明らかになっている。しかしながら、$$gamma$$線照射に伴う吸着特性の変化については、十分に調べられていない。そこで、$$^{60}$$Co線源によって$$gamma$$線を3898kGyまで照射した後、各種マイクロカプセルの吸着特性を評価した。その結果、AWP-ALGまたはKCuFC-ALGは、内包する無機イオン交換体によってCsまたはPdを吸着するため、$$gamma$$線照射を通して吸着特性に変化は見られなかった。一方、ALGは$$gamma$$線照射に伴って放射線分解が進行し、Zrに対する吸着特性が低下した。

論文

Outline of Japan Atomic Energy Agency's Okuma Analysis and Research Center, 2; Labolatory-1

菅谷 雄基; 坂爪 克則; 圷 英之; 井上 利彦; 吉持 宏; 佐藤 宗一; 小山 智造; 中山 真一

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 8 Pages, 2017/00

日本原子力研究開発機構は、東京電力福島第一原子力発電所の廃炉に向けて、ガレキや燃料デブリ等の放射性廃棄物を分析・研究する研究開発拠点「大熊分析・研究センター」を整備する。本稿では、大熊分析・研究センターのうち、低・中レベルの放射性廃棄物の分析を行う「第1棟」について、構想や研究計画等を概説する。

論文

Outline of Japan Atomic Energy Agency's Okuma Analysis and Research Center, 3; Laboratory-2

伊藤 正泰; 小川 美穂; 井上 利彦; 吉持 宏; 小山 真一; 小山 智造; 中山 真一

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 7 Pages, 2017/00

日本原子力研究開発機構大熊・分析研究センター第2棟は、燃料デブリの処理技術の技術開発に活用される予定である。具体的な分析内容とその重要性は、2016年度に専門家委員会で議論された。燃料デブリの回収と臨界管理に関するトピックを最も重要な内容としている。その結果、形状・サイズ測定、組成・核種分析、硬さ・靭性試験、線量率測定などの試験を行う装置を導入することが優先されることになった。また、試料は受入れ時、線量率(1Sv/h以上)が高いため、十分な放射線遮蔽能を有するホットセルが使用される。ホットセルでは、試料の切断や溶解などの前処理が行われる。処理された試料は、コンクリートセル,スチールセル,グローブボックス、およびフードで試験される。2017年度に第2棟の詳細設計を開始した。

論文

The Outline of Japan Atomic Energy Agency's Okuma Analysis and Research Center, 1; The Total progress of Labolatory-1 and Labolatory-2

井上 利彦; 小川 美穂; 坂爪 克則; 吉持 宏; 佐藤 宗一; 小山 真一; 小山 智造; 中山 真一

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 7 Pages, 2017/00

日本原子力研究開発機構が整備を行っている、大熊分析・研究センターについて概要を報告する。大熊分析・研究センターは、福島第一原子力発電所(1F)廃止措置のための中長期ロードマップに基づき整備されており、施設管理棟, 第1棟, 第2棟の3つの施設で構成されている。第1棟, 第2棟はホットラボであり、第1棟は中低線量のガレキ類等を分析対象としており、許認可を得て2017年4月から建設を始めて2020年の運転開始を目指している。第2棟は、燃料デブリ及び高線量ガレキ類の分析を行うためコンクリートセルや鉄セル等で構成しており、現在設計中であり、導入する分析装置の選定作業等を行っている。

論文

Correlation effect in Sr$$_{1-x}$$La$$_x$$RuO$$_3$$ studied by soft X-ray photoemission spectroscopy

川崎 郁斗*; 左近 優美*; 藤森 伸一; 山上 浩志; 天谷 健一*; 横山 淳*

Physical Review B, 94(17), p.174427_1 - 174427_7, 2016/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:66.42(Materials Science, Multidisciplinary)

To clarify how the electronic state of Sr$$_{1-x}$$La$$_x$$RuO$$_3$$ evolves with La doping, we conducted photoemission (PES) experiments using soft X rays. The spectral shape of the Ru 4$$d$$-derived peak near the Fermi level changes significantly with increasing $$x$$. This variation indicates that a spectral weight transfer from the coherent to the incoherent component occurs due to an enhancement of the electron correlation effect. Resonant PES experiments at the La 3$$d_{5/2}$$ edge have confirmed that there is no significant contribution of the La 5$$d$$ state in the energy range where the spectral weight transfer is observed. Using the dependence of the photoelectron mean-free path on the photon energy, we subtracted the surface components from the PES spectra and confirmed that the enhancement of the electron correlation effect with La doping is an intrinsic bulk phenomenon. On the other hand, a large portion of the coherent component remains at the Fermi level up to $$x$$=0.5, reflecting that the Ru 4$$d$$ state still has itinerant characteristics. Moreover, we found that the PES spectra hardly depend on the temperature and do not exhibit a discernible change with magnetic ordering, suggesting that the temperature variation of the exchange splitting does not follow the prediction of the Stoner theory. The presently obtained experimental results indicate that the electron correlation effect plays an important role in Sr$$_{1-x}$$La$$_x$$RuO$$_3$$ and that the Ru 4$$d$$ electrons possess both local and itinerant characteristics.

論文

Early-in-life fuel restructuring behavior of Am-bearing MOX fuels

田中 康介; 佐々木 新治; 勝山 幸三; 小山 真一

Transactions of the American Nuclear Society, 113(1), p.619 - 621, 2015/10

高速実験炉「常陽」のB11及びB14で短期照射されたAm-MOX燃料の照射後試験を実施し、組織変化挙動(中心空孔径の発達状況等)に係るデータを取得した。その結果、O/M比が1.95から1.98付近の燃料の組織には明確なO/M比依存性が認められないが、定比組成(O/M=2.00)では顕著な組織変化が見られた。これにより、Am-MOX燃料の照射初期における中心空孔の形成には、燃料ペレットの熱伝導率の差よりも、蒸発-凝縮機構に及ぼすO/M比依存性の影響が強く現れることがわかった。

論文

Chemical form consideration of released fission products from irradiated fast reactor fuels during overheating

佐藤 勇; 田中 康介; 小山 真一; 松島 健一*; 松永 純治*; 平井 睦*; 遠藤 寛*; 羽賀 一男*

Energy Procedia, 82, p.86 - 91, 2015/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.41(Nuclear Science & Technology)

高速炉シビアアクシデントの加熱条件を模擬した実験が照射燃料を用いて、これまでに行われている。本研究では、照射燃料に含まれている核分裂生成物(FP)の化学形を熱化学的平衡計算で評価した。温度2773Kと2993Kでは、Cs, I, Te, Sb, Pd及びAgのほとんどは気体状の成分でである。CsとSbは温度勾配管(TGT)で検出されているが、その化学形としては元素状Cs, CsI, Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$, CsO及び元素状Sb, SbO, SbTeと推測される。実験結果と計算結果を比較すると、CsIは熱化学的に振る舞い、TGTで捕捉されるが、一方で、元素状Csは微粒子状で移動する傾向にある。気相のFPの移動挙動は、熱化学的のみならず、粒子動力学にも従うものと考えられる。

論文

Removal of zirconium from spent fuel solution by alginate gel polymer

大西 貴士; 小山 真一; 三村 均*

Progress in Nuclear Energy, 82, p.69 - 73, 2015/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.75(Nuclear Science & Technology)

これまでの研究において、特定の元素のみと選択的に相互作用する抽出剤や無機イオン交換体をアルギネートゲルで賦形化し、発熱性元素や希少元素のみを選択的に分離するプロセスが提案されている。しかしながら、担体であるアルギネートゲルも陽イオン交換体としての特性を有するため、ジルコニウムやルテニウムを吸着し、選択的分離を阻害することが懸念されている。よって、本研究においては、選択的分離工程の前に、アルギネートゲルによるジルコニウムの除去工程を提案し、その可能性を検討した。その結果、ジルコニウムは酸性溶液中ではZr$$^{4+}$$となり、2価や3価の陽イオンよりもアルギネートゲルに強く吸着することを明らかにした。また、アルギネートゲル充填カラムを使用して、照射燃料溶解液中のジルコニウムを選択的に除去できることを見出した。

論文

Superdeformation in $$^{35}$$S

郷 慎太郎*; 井手口 栄治*; 横山 輪*; 小林 幹*; 木佐森 慶一*; 高木 基伸*; 宮 裕之*; 大田 晋輔*; 道正 新一郎*; 下浦 享*; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 6, p.030005_1 - 030005_4, 2015/06

The high-spin states in $$^{35}$$S were investigated at Tandem-ALTO facility in Institut de Physique Nucl$'e$aire d'Orsay The $$^{26}$$Mg($$^{18}$$O, 2$$alpha$$1n)$$^{35}$$S fusion evaporation reaction was used to populate high-spin states in $$^{35}$$S. The germanium $$gamma$$-ray detector array ORGAM was employed to measure $$gamma$$ rays from high-spin states and charged particles evaporated from the compound nuclei were detected by a segmented silicon detector, Si-Ball. A level scheme for $$^{35}$$S was deduced based on the gamma-gamma-coincidence analysis and $$gamma$$-ray angular correlation analysis. The half-life of the transition in the superdeformed band was estimated by measuring the residual Doppler shift. The deduced half-life shows the large collectivity of the band.

論文

Influence of boron vapor on transport behavior of deposited CsI during heating test simulating a BWR severe accident condition

佐藤 勇; 大西 貴士; 田中 康介; 岩崎 真歩; 小山 真一

Journal of Nuclear Materials, 461, p.22 - 28, 2015/06

沈着したCsIに対するホウ素の影響を確かめるために基礎的な試験を実施した。CsIを1323Kで蒸発させ、1023Kから423Kの温度に保持されたサンプリングパーツへ沈着させた。引き続き、1973KでB$$_{2}$$O$$_{3}$$を蒸発させ、沈着したCsIに作用させた。加熱試験後、サンプリングパーツをアルカリ溶液に浸漬させ、浸漬液に対してICP-MS分析を行った。その結果、850K以上に保持されているサンプリングパーツに沈着しているCsIはB$$_{2}$$O$$_{3}$$によって引き剥がされていることがわかった。この挙動について熱力学的に議論し、シビアアクシデント時におけるCs/I/B化学を検討した。

論文

Influence of boron vapor on transport behavior of deposited CsI during heating test simulating a BWR severe accident condition

佐藤 勇; 大西 貴士; 田中 康介; 岩崎 真歩; 小山 真一

Journal of Nuclear Materials, 461, p.22 - 28, 2015/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.75(Materials Science, Multidisciplinary)

シビアアクシデント時のCsとIの放出・移行挙動におけるBの影響を評価するために、沈着したCs/I化合物と蒸気/エアロゾルのB化合物の間の相互作用における基礎的な試験を実施した。Cs/I化合物及びB化合物としてそれぞれCsIとB$$_{2}$$O$$_{3}$$が使用された。温度423Kから1023Kに保持された温度勾配管(TGT)に沈着したCsIに蒸気/エアロゾルCsIがB$$_{2}$$O$$_{3}$$と反応させ、これによりCs/I沈着プロファイルがどのように変化するかを観察した。結果として、蒸気/エアロゾルCsIとB$$_{2}$$O$$_{3}$$は温度830Kから920Kに沈着したCsIの一部をはぎ取り、CsBO$$_{2}$$とI$$_{2}$$が生成したものと考えられる。加えて、ガス状I$$_{2}$$は温度530K-740Kの部分で再沈着したが、CsBO$$_{2}$$は沈着せず、サンプリング管とフィルタを通り抜けている可能性がある。これは、BはCsのキャリアにCsBO$$_{2}$$として影響し、Csをより温度の低い領域に移行させることを示していると考えられる。

論文

Oxidation behavior of Am-containing MOX fuel pellets in air

田中 康介; 吉持 宏; 大林 弘; 小山 真一

Energy Procedia, 71, p.282 - 292, 2015/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:7.64

MA含有MOX燃料の酸化特性に関する基礎データを取得するため、Am含有MOX燃料ペレットの高温酸化試験を実施し、UO$$_{2}$$燃料及びMOX燃料の挙動と比較した。

論文

Penetration behavior of water solution containing radioactive species into dried concrete/mortar and epoxy resin materials

佐藤 勇; 前田 宏治; 須藤 光雄; 逢坂 正彦; 臼杵 俊之; 小山 真一

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(4), p.580 - 587, 2015/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.76(Nuclear Science & Technology)

乾燥したコンクリート、乾燥したモルタル及びエポキシ塗料中への$$^{137}$$Csのような放射性核種の浸透挙動を照射済燃料から抽出した核分裂生成物を含む溶液を用いて観察し、放射性核種の浸透速さや深さに関する基礎的な知見を得た。放射性核種は、エポキシ塗料へほとんど浸透しなかった。放射性核種溶液は、数十日でコンクリートやモルタル材料に数ミリメートルの深さで浸透した。コンクリートやモルタル材料の表面近くで観察される浸透挙動は、水溶液を膨潤したコンクリート、ベントナイトやセメント材料のような媒質における核種の拡散と酷似したものであった。

論文

Mesoscopic structures of vermiculite and weathered biotite clays in suspension with and without cesium ions

元川 竜平; 遠藤 仁*; 横山 信吾*; 小川 紘樹*; 小林 徹; 鈴木 伸一; 矢板 毅

Langmuir, 30(50), p.15127 - 15134, 2014/12

 被引用回数:11 パーセンタイル:46.5(Chemistry, Multidisciplinary)

The effect of cesium (Cs) adsorption on the mesoscopic structure of the clay minerals vermiculite and weathered biotite (WB) in suspensions was elucidated by small-angle X-ray scattering (SAXS). The clay minerals form multilayered structures and the Cs cations are strongly adsorbed in the interlayer space of the soil clays, in particular vermiculite and WB. SAXS was used to monitor the relationship between Cs adsorption at the clay interlayers and the structural changes at length scales from 0.1 to 100 nm. The variation in the distance between the neighboring clay sheets and the spatial arrangement of the clay sheets with and without Cs were clarified. Our quantitative analyses revealed that the number of stacked layers of pure vermiculite was decreased by Cs addition, whereas that of WB increased. Moreover, the average distance between the neighboring layers of vermiculite in suspension was larger than that of WB, which reflects the different conditions of Cs intercalation. These findings provide fundamental insights that are important for predicting the environmental fate of radioactive cesium in contaminated regions and for developing methods for extracting cesium from soil.

論文

Chromatographic separation of nuclear rare metals by highly functional xerogels

大西 貴士; 小山 真一; Masud, R. S.*; 河村 卓哉*; 三村 均*; 新堀 雄一*

日本イオン交換学会誌, 25(4), p.220 - 227, 2014/11

環境負荷低減および資源有効利用を目的として、原子力機構と東北大学では高レベル放射性廃液中に含まれるCs, Pd, TcおよびMoを高純度で回収するための技術開発を実施している。その一環として、新規に合成した吸着剤(高機能性キセロゲル)を用いて、模擬高レベル放射性廃液(コールド試薬を用いて調製した溶液)中に含まれるCs, Pd, Re(Tcの代替元素)およびMoを、カラム法により選択的に分離できることを見出している。一方で、照射済燃料から調製され放射性元素を含む溶液を用いたカラム試験は実施されていない。よって、本研究では、照射済燃料を酸溶解して照射済燃料溶解液を調製し、その中に含まれるCs, Pd, TcおよびMoを、高機能性キセロゲル充填カラムに吸着/溶離させることを試みた。その結果、照射済燃料溶解液中のCs, Pd, TcおよびMoを吸着/溶離させる条件を見出した。さらに、Tcについては選択的に分離することに成功した。

論文

Collective structural changes in vermiculite clay suspensions induced by cesium ions

元川 竜平; 遠藤 仁*; 横山 信吾*; 西辻 祥太郎*; 小林 徹; 鈴木 伸一; 矢板 毅

Scientific Reports (Internet), 4, p.6585_1 - 6585_6, 2014/10

 被引用回数:19 パーセンタイル:25.77(Multidisciplinary Sciences)

Following the Fukushima Daiichi nuclear disaster in 2011, Cs radioisotopes have been dispersed over a wide area. Most of the Cs has remained on the surface of the soil because Cs is strongly adsorbed in the interlayer spaces of soil clays, particularly vermiculite. We have investigated the microscopic structure of an aqueous suspension of vermiculite clay over a wide length scale (0.1-100 nm) by small-angle X-ray scattering. We determined the effect of the adsorption behavior of Cs on the structural changes in the clay. It was found that the abruption of the clay sheets was induced by the localization of Cs at the interlayer. This work provides important information for predicting the environmental fate of radioactive Cs in polluted areas, and for developing methods to extract Cs from the soil and reduce radioactivity.

論文

Effects of interaction between molten zircaloy and irradiated MOX fuel on the fission product release behavior

田中 康介; 三輪 周平; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 関根 伸一; 逢坂 正彦; 大林 弘; 小山 真一

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.876 - 885, 2014/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:51.53(Nuclear Science & Technology)

シビアアクシデント進展解析コードの高度化を目的として、化学形及び燃料と被覆管、制御棒等との高温化学反応に着目した破損燃料からの核分裂生成物及びアクチニドの放出挙動評価のための研究が開始された。本研究の一環として、核分裂生成物の放出挙動におよぼす燃料と被覆管との高温化学反応の影響を評価することを目的として、溶融被覆管と照射済MOX燃料が反応する体系での核分裂生成物の放出試験を実施した。

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