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Kim, G.*; Cho, S.-M.*; Im, S.*; Suh, H.*; 諸岡 聡; 菖蒲 敬久; 兼松 学*; 町田 晃彦*; Bae, S.*
Construction and Building Materials, 411, p.134529_1 - 134529_18, 2024/01
被引用回数:3 パーセンタイル:54.99(Construction & Building Technology)This study explores the influence of the interatomic structure of sodium aluminosilicate hydrate (N-A-S-H) with varying silica contents on the mechanical properties of metakaolin-based geopolymer. Geopolymer pastes comprising Si/Al ratios between 2.0 and 3.0 were synthesized. A larger number of Si-O-Si linkages compared to Si-O-Al linkages and a higher atomic number density were found in the geopolymers with higher silica contents, which enhanced the compressive strength of the geopolymer pastes up to the optimal Si/Al ratio of 2.5. The paste with a Si/Al = 2.5 exhibited a greater portion of Q(1Al and 2Al) and denser morphology compared to the other geopolymer pastes. Furthermore, in-situ high-energy synchrotron X-ray scattering experiments were conducted to assess the elastic modulus of the aluminosilicate structure at a local atomic scale. The modulus value in real space decreases with increasing silica contents up to Si/Al = 2.5 and increases with the presence of excessive unreacted silica fume. The modulus value in reciprocal space for the axial and lateral directions both presented a positive value at the geopolymer comprising a Si/Al ratio higher than 2.5, indicating that the load-bearing property of N-A-S-H changed at higher Si/Al ratios. Moreover, the smallest difference between the strains along the axial and lateral directions was detected for the geopolymer with Si/Al = 2.5 in both the real and reciprocal space, owing to the most interconnected and flexible nanostructure, which led to the highest mechanical strength.
池田 一貴*; 佐次田 頌*; 大友 季哉*; 大下 英敏*; 本田 孝志*; 羽合 孝文*; 齋藤 開*; 伊藤 晋一*; 横尾 哲也*; 榊 浩司*; et al.
International Journal of Hydrogen Energy, 51(Part A), p.79 - 87, 2024/01
被引用回数:3 パーセンタイル:43.34(Chemistry, Physical)Low-vanadium-concentration alloys have low durability, and their hydrogen absorption and desorption amounts decrease by 20% after 100 cycles. In this study, we conducted reverse Monte Carlo modeling on X-ray diffraction patterns and neutron pair distribution functions of the hydrogen-absorbed and desorbed samples of a VTiCr alloy to analyze the variations in the local structure. The local structure surrounding the hydrogen atom in the hydrogen-absorbed phase exhibited minimal changes. In contrast, hydrogen occupied both tetrahedral and octahedral sites of the hydrogen-desorbed phase almost equally during the early cycles; however, the amount of hydrogen occupying the tetrahedral sites increased with the number of cycles.
Cho, S.*; Suh, H.*; Im, S.*; Kim, G.*; 兼松 学*; 諸岡 聡; 町田 晃彦*; 菖蒲 敬久; Bae, S.*
Construction and Building Materials, 409, p.133866_1 - 133866_20, 2023/12
被引用回数:6 パーセンタイル:79.26(Construction & Building Technology)The effects of various initial carbonation curing environments on the phase evolution and resulting mechanical characteristics of tricalcium silicate paste were studied. For the analyses of the reaction products and microstructure, synchrotron X-ray diffraction, thermogravimetry, Fourier transform-infrared spectroscopy, scanning electron microscopy with energy dispersive X-ray spectroscopy and high-resolution X-ray computed tomography were utilized. CS cured under carbonation environment pressurized by 0.1 MPa showed excellent mechanical properties owing to the highest degree of reaction and homogeneous generation of CaCO with low-Ca/Si calcium silicate hydrates, resulting in a dense matrix with refined pore structure. CS paste treated under other carbonation conditions underwent deteriorative microstructural phase transitions, including void evolution by decalcification of C-S-H and an inhomogeneous composition of crystalline phases, resulting in inferior properties.
Im, S.*; Jee, H.*; Suh, H.*; 兼松 学*; 諸岡 聡; Choe, H.*; 西尾 悠平*; 町田 晃彦*; Kim, J.*; Lim, S.*; et al.
Construction and Building Materials, 365, p.130034_1 - 130034_18, 2023/02
被引用回数:11 パーセンタイル:74.81(Construction & Building Technology)Nanocrystalline calcium-silicate-hydrate (C-S-H) is a typical heterogeneous material with a multiscale structure spanning a wide length scale from angstrom to micrometer, and whose structure is determined by the Ca/Si ratio. In this study, we directly applied compressive loads on synthetic C-S-H pastes with Ca/Si ratios of 0.6-1.2 and investigated their mechanical properties using the elastic modulus calculated at three length scale levels (i.e., angstrom to nanometer, micrometer, and millimeter) via in-situ synchrotron X-ray scattering, nanoindentation tests, and strain gauges, respectively. Further, Si nuclear magnetic resonance spectroscopy was conducted on the C-S-H pastes to elucidate the alterations in the silicate polymerization. The experimental results confirmed the deformation behavior of the C-S-H paste with different Ca/Si ratios under external loading, which was demonstrated to be transferred from the surface of the pastes to particles owing to the presence of multiscale pores.
服部 高典; 中村 充孝; 飯田 一樹*; 町田 晃彦*; 佐野 亜沙美; 町田 真一*; 有馬 寛*; 大下 英敏*; 本田 孝志*; 池田 一貴*; et al.
Physical Review B, 106(13), p.134309_1 - 134309_9, 2022/10
被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Materials Science, Multidisciplinary)量子調和振動子(QHO)で近似できる蛍石型のZrHとTiHの水素の振動励起を非弾性非干渉性中性子散乱によって21GPaおよび4GPaまで調べた。第一励起の振動エネルギーはそれぞれ(meV) = 141.4(2) + 1.02(2)(GPa)および(meV) = 149.4(1) + 1.21(8)(GPa)で表され、圧力とともに上昇した。格子定数の圧力変化と組み合わせて得られた金属水素原子間距離()との関係は、(meV) = 1.62(9) 10 (および(meV) = 1.47(21) 10 (であった。これらのカーブの傾きは、様々な蛍石型の金属水素化物の常圧下のトレンドに比べ、急峻であった。から得られた水素波動関数の広がりは、格子間サイトよりも縮み易いことが分かった。高圧下における水素の波動関数の優先的な収縮や小さなにおけるの急峻な立ち上がりは金属原子のイオンコアが水素原子よりも堅いために水素原子が高圧下でより狭い領域に閉じ込められるために起こると考えられる。
Kim, G.*; Im, S.*; Jee, H.*; Suh, H.*; Cho, S.*; 兼松 学*; 諸岡 聡; 小山 拓*; 西尾 悠平*; 町田 晃彦*; et al.
Cement and Concrete Research, 159, p.106869_1 - 106869_17, 2022/09
被引用回数:22 パーセンタイル:89.36(Construction & Building Technology)This study explored the effect of M-S-H formation on the local atomic arrangements and mechanical properties of C-S-H. The elastic moduli of the samples were calculated using shifted atomic distances (r) and d-spacings (d) acquired by applying an external load on the pastes during X-ray scattering experiments. The experimental results indicated that the crystal structure of C-S-H remained intact with MgCl addition. At the highest Mg/Si ratio (Ca/Si = 0.6, Mg/Si = 0.2), change in the dominant phase occurred from C-S-H to M-S-H because the low pH environment hindered the formation of C-S-H and facilitated the formation of M-S-H. The elastic modulus decreased with increasing Mg/Si ratio up to 0.1 owing to both C-S-H destabilization and low M-S-H content in the samples. Conversely, the elastic modulus increased in the paste synthesized with the highest Mg/Si ratio because considerable M-S-H had formed, which exhibited a higher elastic modulus than C-S-H.
榊 浩司*; Kim, H.*; Majzoub, E. H.*; 町田 晃彦*; 綿貫 徹*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 水野 正隆*; 松村 大樹; 中村 優美子*
Acta Materialia, 234, p.118055_1 - 118055_10, 2022/08
被引用回数:15 パーセンタイル:84.05(Materials Science, Multidisciplinary)Local structure in the di-hydride phases of V-Ti-Cr solid solution alloys were investigated using synchrotron X-ray and neutron total scattering experiments. Both Rietveld refinement and pair distribution function (PDF) refinement of the X-ray scattering data indicated that the crystal structure of the metal lattice was a face centered cubic (FCC) structure and no difference between their local structure and average structure was observed. However, the CaF structure model did not reproduce the first peak corresponding to the metal-hydrogen correlation in neutron PDF patterns. When special quasi-random structure (SQS) models are applied for the refinements, the whole neutron PDF patterns were reproduced. Distribution of interatomic distances between hydrogen and metal atoms in the relaxed SQS models showed that interatomic distance of hydrogen with Cr was shorter than that with V and that with Ti was longer than that with V, independently of the chemical compositions.
淵田 知希*; 浦田 泰成*; 松山 嗣史*; 村上 昌史; 吉田 幸彦; 植田 昭彦; 町田 昌彦; 佐々木 紀樹; 辻 幸一*
X線分析の進歩,53, p.77 - 87, 2022/03
蛍光X線(XRF: X-ray fluorescence)分析法はX線を試料に照射し、発生した蛍光X線を検出することで試料の元素分析を行う手法である。試料を走査しながら連続的なXRF分析を行うことで、二次元の元素分布像の取得が可能である。本研究では、ベルトコンベア上を連続的に移動する試料に対して、二次元の元素分布像を迅速に取得するためのXRF分析装置を開発した。元素分布像の測定は、X線を広範囲に照射したベルトコンベアを横切る方向に、コリメーターを取り付けた検出器を走査することにより実施し、この方法における試料や検出器の移動方向の空間分解能や検出限界を検証した。また、2種類の金属試料について同時に元素分布像を測定し、開発した装置により多元素同時イメージングが実施できることを実証した。
Im, S.*; Jee, H.*; Suh, H.*; 兼松 学*; 諸岡 聡; 小山 拓*; 西尾 悠平*; 町田 晃彦*; Kim, J.*; Bae, S.*
Journal of the American Ceramic Society, 104(9), p.4803 - 4818, 2021/09
被引用回数:20 パーセンタイル:81.34(Materials Science, Ceramics)This study aims to elucidate the effect of heating on the local atomic arrangements, structure, phase transformation, and mechanical properties of synthesized calcium-silicate-hydrate (C-S-H). The alteration in the atomic arrangement of the synthesized C-S-H (Ca/Si = 0.8) and the formation of crystalline phases that occurred in three distinct transformation stages of dehydration (105-200 C), decomposition (300-600 C), and recrystallization (700-1000 C) were investigated via powder X-ray diffraction, Si nuclear magnetic resonance spectroscopy, and thermogravimetric analysis. Further, the deformation of the local atomic bonding environment and variations in mechanical properties during the three stages were assessed via pair distribution function analysis based on in-situ total X-ray scattering. The results revealed that the C-S-H paste before heating exhibited a lower elastic modulus in real space than that in the reciprocal space in the initial loading stage because water molecules acted as a lubricant in the interlayer. At the dehydration stage, the strain as a function of external loading exhibited irregular deformation owing to the formation of additional pores induced by the evaporation of free moisture. At the decomposition stage, the structural deformation of the main d-spacing (d 3.0 ) was similar to that of the real space before the propagation of microcracks. At the recrystallization stage, the elastic modulus increased to 48 GPa owing to the thermal phase transformation of C-S-H to crystalline -wollastonite. The results provide direct experimental evidence of the micro- and nanostructural deformation behavior of C-S-H pastes after exposure to high temperature under external loading.
Jee, H.*; Im, S.*; 兼松 学*; 鈴木 裕士; 諸岡 聡; 小山 拓*; 町田 晃彦*; Bae, S.*
Journal of the American Ceramic Society, 103(12), p.7188 - 7201, 2020/12
被引用回数:18 パーセンタイル:68.38(Materials Science, Ceramics)We examined the influence of incorporating high-volume fly ash (FA) on the atomic structure and deformation behavior of calcium silicate hydrates (C-S-H) in tricalcium silicate (CH) paste upon exposure to external forces. Atomic structural changes and strains under compressive load were assessed using synchrotron in situ high-energy X-ray scattering-based atomic pair distribution function (PDF) analysis. Three different strain types, namely macroscopic strains, measured by a gauge attached to the specimen, strain in reciprocal space, (Bragg peak shifts), and strain in real space (PDF peak shift), were compared. All monitored and calculated strains for CH-FA (50 wt.% FA) paste were compared with those of pure CH paste. In the range of 10 , PDF analysis showed that CH-FA had a similar atomic structure to synthetic C-S-H followed by pure CH paste. The atomic strain of CH-FA in real space ( 20 ) was smaller than that of CH under compression, which suggests that the incompressibility of C-S-H on an atomistic scale is enhanced by fly ash incorporation. This may be caused by increased silicate polymerization of C-S-H due to the additional silicate provided by the fly ash.
齋藤 寛之*; 町田 晃彦*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; 佐藤 豊人*; 折茂 慎一*; 青木 勝敏*
Physica B; Condensed Matter, 587, p.412153_1 - 412153_6, 2020/06
被引用回数:5 パーセンタイル:22.66(Physics, Condensed Matter)重水素を含んだfcc Niを、3.36GPaで1073Kから300Kへ冷却した際の、構造中の重水素(D)の席占有率を中性子その場観察により調べた。多くの重水素はfccの金属格子の八面体サイトを占め、またわずかながら四面体サイトへの占有も見られた。八面体サイトの占有率は、1073Kから300Kへの冷却で0.4から0.85へ増大した。一方、四面体サイトの占有率は約0.02のままであった。この温度に依存しない四面体サイトの占有率は普通でなく、その理由はよくわからない。水素による膨張の体積と水素組成の直線関係から、重水素の侵入による体積膨張は、2.09(13) 原子と求められた。この値は、過去NiやNi Fe合金で報告されている2.14-2.2 原子とよく一致している。
齋藤 寛之*; 町田 晃彦*; 飯塚 理子*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; 佐藤 豊人*; 折茂 慎一*; 青木 勝敏*
Scientific Reports (Internet), 10, p.9934_1 - 9934_8, 2020/06
被引用回数:5 パーセンタイル:22.07(Multidisciplinary Sciences)4-6GPaの圧力で1023-300Kに降温中の鉄重水素化物の中性子回折パターンを測定した。二重六方晶構造を持つ'重水素化物は温度圧力に応じて他の安定または準安定相と共存し、673K, 6.1GPaではFeD、603K, 4.8GPaではFeDの組成を持つ固溶体を形成した。300Kに段階的に降温する際、D組成は1.0まで上昇し、一重水素化物FeDを生成した。4.2GPa, 300Kにおけるdhcp FeDにおいて溶け込んだD原子は、中心位置から外れた状態で二重六方格子の八面体空隙のすべてを占めていた。また、二重六方晶構造は12%の積層欠陥を含んでいた。また磁気モーメントは2.110.06B/Feであり、Feの積層面内で強磁性的に並んでいた。
Bae, S.*; Jee, H.*; Suh, H.*; 兼松 学*; 城 鮎美*; 町田 晃彦*; 綿貫 徹*; 菖蒲 敬久; 諸岡 聡; Geng, G.*; et al.
Construction and Building Materials, 237, p.117714_1 - 117714_10, 2020/03
被引用回数:19 パーセンタイル:68.81(Construction & Building Technology)Although the atomistic structure and the deformation characteristics of calcium silicate hydrates (C-S-H) are of primary interest in cement chemistry, they have not been fully investigated. In this study, pair distribution function (PDF) analysis was conducted on a 53-year-old fully hydrated tricalcium silicate (CS) paste using in situ synchrotron high-energy X-ray scattering to probe the atomic structural deformation of C-S-H under external loading. The results were compared with those from our previous PDF study of a 131-day-old CS paste in order to elucidate the effect of aging on the mechanical characteristics of C-S-H. Three different strains measured by the strain gauge, by the lattice shifts (d-spacing) in the reciprocal space, and by the shift of the interatomic distance (r) in the real space were compared. In the range of r 20 , where most of the information was derived from C-S-H, the 53-year-old CS paste had a higher overall elastic modulus (18.3 GPa) and better resistance to compressive stress than the 131-day-old CS paste (elastic modulus: 8.3 GPa). Moreover, it was found that the macroscopic strains of the 53-year-old CS paste were presumably induced by mechanical deformation such as microcracks at the macroscale. The results provide experimental evidence for the atomistic and mesoscale mechanical behavior of C-S-H in the early and late ages.
町田 晃彦*; 齋藤 寛之*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; 佐藤 豊人*; 折茂 慎一*; 青木 勝敏*
Scientific Reports (Internet), 9(1), p.12290_1 - 12290_9, 2019/08
被引用回数:29 パーセンタイル:83.50(Multidisciplinary Sciences)hcp金属Feは、地球の内核に相当する温度圧力条件を含む広い範囲の温度(T)および圧力(P)条件で安定に存在するが、hcp鉄水素化物FeHxは、従来のFe-H系の相図には存在しない。温度298-1073K、水素圧4-7GPaにおけるその場X線および中性子回折実験を行った結果、x0.6の範囲でhcp鉄水素化物が生成されることを明らかにした。水素原子は、ホスト金属格子の八面体サイトを部分的にランダムにも占めていた。またHの侵入による体積膨張は、1水素当り2.48(5) であり、面心立方(fcc)鉄水素化物のものより大きかった。hcp水素化物は、fcc水素化物と異なり、その水素組成xは温度とともに増大した。本研究は、広範囲のx-T-P領域にわたるFe-H系のさらなる調査のための手引きを提供する。
Bae, S.*; Jee, H.*; 兼松 学*; 城 鮎美*; 町田 晃彦*; 綿貫 徹*; 菖蒲 敬久; 鈴木 裕士
Journal of the American Ceramic Society, 101(1), p.408 - 418, 2018/01
被引用回数:17 パーセンタイル:60.79(Materials Science, Ceramics)ケイ酸カルシウム水和物(CSH)に関する原子レベルの構造や変形機構には不明な点が多い。本研究では、X線散乱法に基づく原子対相関関数(PDF)により、ケイ酸三カルシウム(CS)ペースト中に存在するCSH相のナノ構造変形挙動を評価した。単軸圧縮負荷を受けるCSペーストの変形を、ひずみゲージ,ブラッグピークシフト, PDFから求められるマクロからミクロな変形より評価した。PDF解析により、0-20の範囲ではCSH相の影響が支配的であること、その一方で、20を超える範囲では、他の結晶相の影響が支配的であることが明らかとなった。CSHの変形に支配的である20以下の範囲では、塑性変形を示すステージI(0-10MPa)と、弾性変形を示すステージIIの2つの変形過程に分けられることが分かった。その一方で、20以上の範囲では、水酸化カルシウムに似た変形を示した。10MPa以下では、層間水やゲル水の移動に伴い、CSHの高密度化を生じたと考えられるが、除荷後には、その移動した水がCSH中に戻ることにより、変形が回復している可能性がある。
松浦 康平*; 水上 雄太*; 新井 佑基*; 杉村 優一*; 前島 尚行*; 町田 晃彦*; 綿貫 徹*; 福田 竜生; 矢島 健*; 廣井 善二*; et al.
Nature Communications (Internet), 8, p.1143_1 - 1143_6, 2017/10
被引用回数:89 パーセンタイル:91.56(Multidisciplinary Sciences)A fundamental issue concerning iron-based superconductivity is the roles of electronic nematicity and magnetism in realising high transition temperature (). To address this issue, FeSe is a key material, as it exhibits a unique pressure phase diagram involving nonmagnetic nematic and pressure-induced antiferromagnetic ordered phases. However, as these two phases in FeSe have considerable overlap, how each order affects superconductivity remains perplexing. Here we construct the three-dimensional electronic phase diagram, temperature () against pressure () and iso-valent S-substitution (), for FeSeS. By simultaneously tuning chemical and physical pressures, against which the chalcogen height shows a contrasting variation, we achieve a complete separation of nematic and antiferromagnetic phases. In between, an extended nonmagnetic tetragonal phase emerges, where shows a striking enhancement. The completed phase diagram uncovers that high- superconductivity lies near both ends of the dome-shaped antiferromagnetic phase, whereas remainslow near the nematic critical point.
甕 聡子*; 向井 広樹*; 綿貫 徹; 大和田 謙二; 福田 竜生; 町田 晃彦; 倉又 千咲*; 菊池 亮佑*; 矢板 毅; 小暮 敏博*
Journal of Mineralogical and Petrological Sciences, 111(5), p.305 - 312, 2016/10
被引用回数:17 パーセンタイル:51.42(Mineralogy)福島土壌粒子から放射能をもつ粒子を選び出し、50ミクロン程度の粒子一粒ごとに鉱物種の同定を放射光X線回折によって行った。板状の風化雲母の粒については様々な度合のバーミキュライト化されたものが見出された。ごく微粒子の塊である土壌粒子からは、長石や石英に加えてスメクタイト状の粘土鉱物が検出された。
鈴木 裕士; 山田 類*; 椿 真貴*; 今福 宗行*; 佐藤 成男*; 綿貫 徹; 町田 晃彦; 才田 淳治*
Metals, 6(1), p.12_1 - 12_11, 2016/01
被引用回数:3 パーセンタイル:16.73(Materials Science, Multidisciplinary)X線散乱法やひずみゲージによるマルチスケールひずみ解析により、熱処理前後の共晶および亜共晶Zr-Cu-Al三元系金属ガラスの弾性変形挙動を評価した。ダイレクトスペース法やQスペース法により求めたミクロひずみと、ひずみゲージにより測定したマクロひずみとを比較し、それらの相関から共晶および亜共晶金属ガラスの変形機構の違いを明らかにした。共晶ZrCuAl金属ガラスは、熱処理による自由体積の減少によるミクロ組織の均質化により変形抵抗は向上するものの、流動性の高いWBR(Weakly-Bonded Region)の減少にともなって延性を失うことがわかった。一方、亜共晶ZrCuAl金属ガラスでは、もともと均質なミクロ組織を有しているものの、熱処理によるナノクラスター形成により、ミクロ組織の均質性および弾性均質性が失われることが分かった。このような熱処理に伴う組織変化は、構造緩和しても、延性や靭性が減少しないという亜共晶金属ガラスのユニークな機械的特性を生み出す要因と考えられる。
遠藤 成輝*; 齋藤 寛之; 町田 晃彦; 片山 芳則
Journal of Alloys and Compounds, 645(Suppl.1), p.S61 - S63, 2015/10
被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Physical)We investigated the hydrogenation of the 1-type AlNi alloy at 3 GPa and 500C using in situ synchrotron radiation X-ray diffraction measurements. An isotropic lattice expansion was observed to have occurred owing to the hydrogenation, and a novel hydride (AlNiH) was formed. Because of such isotropic lattice expansion, the hydrogen-occupied sites were the body-center sites of the 1 structure (P-3). In this case, the hydrogen content was calculated to be = 1.0, which is consistent with the experimental results. The AlNiH hydride was stable under ambient conditions.
Yu, R.*; 北條 元*; 綿貫 徹; 水牧 仁一朗*; 溝川 貴司*; 岡 研吾*; Kim, H.*; 町田 晃彦; 榊 浩司*; 中村 優美子*; et al.
Journal of the American Chemical Society, 137(39), p.12719 - 12728, 2015/10
被引用回数:35 パーセンタイル:69.64(Chemistry, Multidisciplinary)立方晶ペロブスカイトPbCrOが常温常圧において、鉛の価数に関する電荷ガラス状態であり、その結果、鉛の位置にランダムネスのある構造をとっていることを明らかにした。鉛の価数は2価と4価に価数分離しており、鉛の位置は、A-site中心からのシフトが3倍周期の縦波型変調を持つ2つの副格子で表される短距離秩序を持つことを明らかにした。加圧すると鉛-クロム間の電荷移動が生じ、それにより電荷ガラスが解消され、絶縁体-金属相転移が起こることも明らかにした。この圧力誘起の電荷ガラス融解が、PbCrOで知られていた大きな体積収縮を伴った立方晶-立方晶の同型構造相転移の起源であることが分かった。