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論文

Small-angle neutron scattering studies of chemical reaction and reaction-induced self-assembly

田中 宏和; 小泉 智; 橋本 竹治; 黒崎 一裕*; 大前 仁*; 小林 四郎*

Physica B; Condensed Matter, 385-386(1), p.814 - 817, 2006/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:17.95(Physics, Condensed Matter)

酵素重合により人工合成されたセルロースの自己集合過程を、小角中性子散乱を用いたその場・時分割測定により、観察した。得られた結果は以下の通りである。(1)反応溶液中で集合構造を形成している酵素の集合体の、なめらかな表面上あるいは表面近くに位置する酵素の特別な反応サイトにおいて、セルロース分子は合成される。(2)合成されたセルロース分子は、拡散律速凝集により凝集体を形成し、結晶化してフィブリルとなる。(3)フィブリルはさらにフィブリル同士で凝集体を形成し、それらが、反応時間の経過とともになめらかな酵素集合体の表面上に堆積して、表面フラクタルの次元を2から2.3へ増加させる。

論文

Chemical reaction at specific sites and reaction-induced self-assembly as observed by in situ and real time SANS; Enzymatic polymerization to synthetic cellulose

橋本 竹治; 田中 宏和; 小泉 智; 黒崎 一裕*; 大前 仁*; 小林 四郎*

Biomacromolecules, 7(9), p.2479 - 2482, 2006/09

 被引用回数:13 パーセンタイル:38.26(Biochemistry & Molecular Biology)

酵素重合法により人工合成されるセルロース分子の自己秩序化過程を、世界で初めて中性子散乱法によりその場,実時間解析をし、セルロースの重合反応に誘起されて起こるセルロース分子集合構造の形成過程・機構を解明することに成功した。その概要は次の通りである。酵素触媒という特異な場(モノマー分子の認識,活性化,重合を司る3nm$$times$$0.55nm$$^{2}$$の狭い空間)で次々と合成されるセルロース分子(300分子/毎分/1酵素)は、反応溶液中を拡散し互いに衝突すると水素結合により会合体を形成する。会合体は合成されたセルロース分子の拡散に律速された成長をし、反応の進行に伴いより大きな分子集合体が形成される。合成されたセルロース分子は、このような自己秩序化過程・機構に従い、20nmから20mmにわたる長さの尺度で、酵素触媒のまわりに表面フラクタル構造(フラクタル次元2.3)を発現することを明らかにした。

口頭

A Challenge for in-situ observations of chemical reaction and reaction-induced self-assembly; SANS studies of in-vitro synthesis of cellulose via enzymatic polymerization

橋本 竹治; 田中 宏和; 小泉 智; 黒崎 一裕*; 大前 仁*; 小林 四郎*

no journal, , 

酵素触媒重合によって人工的に合成されるセルロースの自己組織化過程を、その場,時間分割中性子小角散乱法を用いて観察した。その結果、以下のことを明らかにした。(1)反応溶液中で形成される酵素(セルラーゼ)会合体の滑らかな表面付近にある活性点においてセルロース分子が生成する。(2)生成したセルロース分子は拡散律速過程に従って互いに凝集し、結晶化しフィブリルを形成する。(3)生成したフィブリルは酵素会合体の滑らかな表面まわりに、フラクタル次元2.3で特徴づけられる粗い表面をもった凝集体を形成する。

口頭

新抽出剤によるMA回収溶媒抽出プロセスにおける物質移動係数の評価,2; マイクロデバイスによる評価

浅野 周作*; 牧 泰輔*; 前 一廣*; 佐野 雄一; 川野邊 一則*; 坂本 淳志; 岡村 信生; 渡部 雅之; 鈴木 英哉; 松村 達郎

no journal, , 

MA回収用に開発された新抽出剤を用いた溶媒抽出プロセスにおける物質移動係数について、マイクロデバイスを用いた評価を行った。Nitschセル等を用いた既存の評価手法に対して、使用する溶液量を大幅に低減させた条件下で物質移動係数の取得が可能であることを確認した。

口頭

新抽出剤を用いたMA回収溶媒抽出プロセスにおける物質移動係数の評価

佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行; 鈴木 英哉*; 松村 達郎; 川野邊 一則*; 浅野 周作*; 牧 泰輔*; 前 一廣*

no journal, , 

マイナーアクチニド(MA)回収用に開発された新抽出剤(TDdDGA, HONTA)を用いた溶媒抽出プロセスを対象に、ランタニド元素の抽出・逆抽出時における物質移動係数を評価した。TDdDGA系では溶媒へのアルコールの添加等により逆抽出時の物質移動係数が増大することやHONTA系では物質移動係数が相対的に小さいこと等を確認した。

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