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山口 徹治; 大平 早希; 邉見 光; Barr, L.; 島田 亜佐子; 前田 敏克; 飯田 芳久
Radiochimica Acta, 108(11), p.873 - 877, 2020/11
被引用回数：7 パーセンタイル：57.65(Chemistry, Inorganic & Nuclear)Sorption distribution coefficient (Kd) of niobium-94 on minerals are an important parameter in safety assessment of intermediate-depth disposal of waste from core internals etc. The Kd of Nb on clay minerals in Ca(ClO
)
solutions were, however, not successfully modeled in a previous study. The high distribution coefficients of Nb on illite in Ca(ClO) solutions were successfully reproduced by taking Ca-Nb-OH surface species into account. Solubility of Nb was studied in Ca(ClO) solutions and the results were reproduced by taking an aqueous Ca-Nb-OH complex species, CaNb(OH)
, into account in addition to previously reported Nb(OH)
and Nb(OH)
. Based on this aqueous speciation model, the Ca-Nb-OH surface species responsible for the sorption of Nb on illite in Ca(ClO) solutions was presumed to be X_OCaNb(OH). Although uncertainties exist in the speciation of aqueous Ca-Nb-OH species, the result of this study proposed a possible mechanism for high distribution coefficient of Nb on illite in Ca(ClO) solutions. The mechanism includes Ca-Nb-OH complex formation in aqueous, solid and surface phases.
中塚 亨; 前田 敏克; 杉山 智之; 丸山 結
Proceedings of 18th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal Hydraulics (NURETH-18) (USB Flash Drive), p.1650 - 1656, 2019/08
経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)は、「福島第一原子力発電所の原子炉建屋および格納容器内情報の分析(ARC-F)」プロジェクトを新たに開始した。本プロジェクトは、OECD/NEAで先行して実施された東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所事故ベンチマーク解析(BSAF)プロジェクトの後継としての役割を担う。プロジェクトは、次の3つのタスクからなる。(1)事故進展解析及び核分裂生成物の移行と拡散やソースタームに関する解析の高度化(BSAF及びBSAF2プロジェクトのフォローアップ)、(2)得られたデータ・情報の集約管理、(3)将来の長期プロジェクトの検討。プロジェクトの運営は、原子力機構が行う。実施期間は、2019年1月から2021年12月までの3年間で、最終報告書は2022年に発行予定である。
前田 敏克
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 25(2), p.119 - 122, 2018/12
現在、原子力規制委員会において策定作業が行われている中深度処分の規制基準等をふまえて、今後の事業許可段階や埋設,閉鎖段階に備えて、事業者側及び規制側にとって特に検討が必要と考えられる課題を整理する。
前田 敏克; 渡辺 幸一; 大森 弘幸*; 坂巻 景子; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 21(2), p.63 - 74, 2014/12
地層処分場で使用されるセメント系材料を起因とするCaイオンや鉄製オーバーパックの共存がガラス固化体の溶解挙動に及ぼす影響を調べるため、Caイオンを含む溶液中や鉄が共存する条件下での模擬ガラス固化体の浸出試験を実施した。その結果、Caイオン共存下ではガラス固化体の溶解が抑制され、鉄共存下では溶解が促進されることがわかった。鉄共存下では、鉄ケイ酸塩の生成に伴いガラス固化体の主成分であるシリカが変質することによって、ガラス固化体の溶解が促進される可能性があると推察された。
坂巻 景子; 片岡 理治; 前田 敏克; 飯田 芳久; 鴨志田 美智雄; 山口 徹治; 田中 忠夫
Corrosion Engineering, Science and Technology, 49(6), p.450 - 454, 2014/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)地層処分環境下において人工バリアの一つであるオーバーパックは地下水と接触し、腐食する。処分場閉鎖直後は、酸素が存在するため酸化的雰囲気であるが炭素鋼の腐食等で酸素が消費され還元性雰囲気になると考えられる。酸化還元電位(Eh)の低下は廃棄中に含まれる
Se等の地球化学的挙動に影響するため、地層処分の安全評価を行う上で重要な評価項目である。本研究では、Eh変動を模擬する炭素鋼腐食試験を行い、その結果を用いてEh変動評価モデルの妥当性を検証した。ベンチマーク計算では最近公表された知見を反映したモデルも用いて、2ケースの計算を行った。それぞれのケースでEhを決定づける酸化還元反応は異なったが、Eh評価結果には大きな差はなくいずれのケースも300日以降において実験値と整合した。
120
Cの脱酸素条件の脱イオン水中におけるジルカロイ-4の腐食速度前田 敏克; 千葉 慎哲; 建石 剛*; 山口 徹治
日本原子力学会和文論文誌, 12(2), p.158 - 164, 2013/06
地層処分環境における使用済燃料被覆管(ハル)からの核種溶出量を評価するうえで重要な母材(ジルカロイ)の腐食挙動を調べるため、水素ガス発生量測定法によって、低酸素条件下、80120Cでのジルカロイの腐食速度を測定した。その結果、いずれの温度においても、腐食量の3乗が腐食時間に比例して増加する"三乗則"で腐食が進行していることがわかった。また、その腐食速度定数は炉水環境条件(高温域)での腐食速度定数の温度依存性の外挿直線上にあり、高温域と、処分環境で想定される100C以下を含む低温域での腐食のしくみが同じであることがわかった。
前田 敏克; 大森 弘幸*; 三ツ井 誠一郎; 馬場 恒孝
International Journal of Corrosion, 2011(1), p.796457_1 - 796457_6, 2011/09
沿岸域に地層処分場を立地した場合における高レベル放射性廃棄物ガラス固化体の溶解メカニズムを調べるために、模擬ガラス固化体を用いた静的浸出試験をMgCl溶液中で実施した。マグネシウムイオンが共存する条件では、ガラス固化体の溶解速度は時間とともに減少せず速い速度のままで溶解するが、液中マグネシウムイオンの濃度が低くなるとガラス固化体の溶解速度は低下した。また、浸出したガラス表面にマグネシウムケイ酸塩が析出していることがわかった。これらの結果から、マグネシウムイオン共存下では、マグネシウムケイ酸塩が形成されることによってガラスの主構成元素であるケイ素が消費されるため、ガラス固化体の溶解が速い速度で進行するものと考えられる。
前田 敏克; 山口 徹治; 馬場 恒孝; 臼井 秀雄
日本原子力学会和文論文誌, 9(3), p.233 - 242, 2010/09
ガラス固化体に接触している溶液中のSi濃度が高く、ガラス固化体と溶液との間の化学親和力の小さい条件、すなわち飽和に近い条件での、ガラス固化体の非常にゆっくりとした溶解に着目し、固化体性能評価の妥当性を判断する際に必要となる溶解メカニズムの解明と溶解モデルの確立に向けた今後の検討アプローチを示した。まず、既往の研究から、もっとも可能性の高い溶解メカニズムを推定し、その溶解の律速過程として、ガラス固化体表面に形成される変質領域中でのオキソニウムイオンの拡散を想定するという仮説を導き出した。次に、このメカニズムの妥当性確認のために必要なデータとそれを取得する実験手法を提案した。さらに、性能評価に適用可能な溶解モデルを整備するにあたって、ガラス固化体の表面積と変質領域の安定性の評価が必要となることを示した。
前田 敏克
原安協だより, (232), p.3 - 6, 2009/10
地層処分に関して、今後、検討が必要と思われる処分場閉鎖後の安全性を担保するための安全設計に求められることと、その安全評価はどうあるべきかについての私見を述べる。安全設計については、段階的アプローチの考え方や、「現時点及び予測可能な将来を考えたときにその限りで最善の手段を技術的に講じておくことが、遠い将来の人々及び環境を防護するうえで最も合理的」という適用可能な最善技術の思想に基づいたものとすべきである。安全評価は、必ずしも将来の状態を言い当てようとするものではないが、こうやるべき、といった決まりも定まっていない。まずは、安全評価を行うにあたってのルールを決めておくことが重要である。
前田 敏克; 馬場 恒孝*; 水野 大*; 寺門 正吾; 喜多川 勇; 沼田 正美
廃棄物学会論文誌, 17(4), p.271 - 281, 2006/07
シリコン,カルシウム及びアルミニウムを主成分とするスラグ試料を用いて、セメント平衡水中における静的浸出試験を90Cで行い、スラグの溶解挙動を調べた。セメント平衡水中では溶液のアルカリ性のため、脱イオン水中に比べてスラグの溶解量が増大することがわかった。また、スラグ表面には溶解に伴いケイ酸カルシウム水和物(C-S-H)を成分とする二次相の生成が認められ、C-S-Hが生成する期間中は同じpHのアルカリ溶液中に比べてスラグの溶解が抑制される効果がみられた。
小澤 達也; 前田 敏克; 水野 大; 馬場 恒孝; 中山 真一; 堀田 克敏*
JAEA-Technology 2006-001, 11 Pages, 2006/02
JAEA-Technology-2006-001.pdf:2.2MB
TRU廃棄物のうち、金属や非金属といった不燃性の雑固体廃棄物を対象とした処理方法の一つとして、溶融固化処理法が有望視されている。TRU廃棄物のうち、フィルタや金属類については、その仕様から概略の組成を把握することが比較的容易であり、溶融時における組成調整が可能である。しかし、焼却灰の組成は焼却対象物や焼却条件などに依存するため、組成調整が困難である。そこで、TRU廃棄物に区分される焼却灰を単独で溶融固化処理する可能性について検討するため、原子力施設から発生した焼却灰組成を参考として模擬焼却灰を調合し、溶融固化試験を実施した。その結果、いずれの試料についても、大きな気泡や分相が存在せず、割れのない固化体が得られること、並びに焼却灰の組成によっては難溶性の析出物が生成するものの、その分布は一様で均質な固化体となることを確認した。これらの結果から、焼却灰を単独で溶融固化することにより、核種閉じ込め性能の評価が可能な均質な固化体とすることが可能であり、その固化体には耐浸出性についても優れた性能を期待できるとの見通しを得た。
前田 敏克; 馬場 恒孝*; 堀田 克敏*; 水野 大*; 小澤 達也
日本原子力学会和文論文誌, 4(4), p.242 - 247, 2005/12
SiO, CaO及びAlO
を主成分とするスラグ試料を用いて、セメント共存下における静的浸出試験を90Cで行い、処分環境として想定されるセメント環境でのスラグの溶解挙動を調べた。その結果、スラグは試験期間をとおして一定の速度で溶解することがわかった。これは、スラグとともに放出された主成分Siがカルシウムシリケート水和物に取り込まれることによって液中Si濃度の低い状態が保たれ、初期における溶解反応速度が継続したためと推察された。
水野 大*; 前田 敏克; 馬場 恒孝*
JAERI-Conf 2005-007, p.225 - 229, 2005/08
スラグのバリア性能を定量的に評価するため、スラグの処分で考えられえる影響因子によってスラグの溶解特性がどのように影響するかを研究している。それらの因子は、スラグ組成の多様性に起因するもの(CaO/AlO/SiOの割合など)と処分環境の不確定性に起因するもの(セメント材の共存など)に分けて考えられる。本報では、今までに行った溶解特性試験のうち、スラグ中のCaO/AlO/SiOの割合,スラグ中の析出相及びセメント共存に着目した結果についてまとめる。
向井 雅之; 上田 正人; 稲田 大介; 湯川 和彦; 前田 敏克; 飯田 芳久
Proceedings of International Symposium NUCEF 2005, p.219 - 224, 2005/08
地層処分の安全評価における、より定量的な放射性核種移行の理解のため、原研では、地質媒体中のTRUの収着・拡散挙動に及ぼす腐植物質,高アルカリ環境,コロイドの影響について、実験及びモデル両面で研究を進めている。腐食物質の一成分であるフルボ酸が共存しない場合、凝灰岩試料を透過したAmの拡散は検出されなかった。フルボ酸を共存させた場合、凝灰岩を透過拡散したことを示すAmが下流側セル中に認められた。セメント材に起因する高アルカリ環境は、地質媒体を化学的・物理的に変質させながら広がる可能性がある。花崗岩中のアルカリ成分透過拡散試験から、セメント平衡水のCa
及びOHの有効拡散係数は、NaOH溶液のNa及びOHと比較してほぼ2桁高いことがわかった。コロイドは放射性核種の移行を促進するとされ、放射性核種移行へのコロイドの影響を評価できる計算コードが求められている。
Ni migration through crushed rock media田中 忠夫; 坂本 義昭; 向井 雅之; 前田 敏克; 中山 真一
Radiochimica Acta, 92(9-11), p.725 - 729, 2004/12
被引用回数：1 パーセンタイル：9.81(Chemistry, Inorganic & Nuclear)国際腐植物質学会から提供されているNordicフミン酸及びフルボ酸を030mg/l共存させた条件下で、粉砕した花崗岩及び凝灰岩を充てんしたカラム中におけるNiの移行実験を実施した。いずれのケースでもカラムを透過するNiの量は、腐植物質濃度が高くなるに従って増加した。カラムを透過するNiの割合は注入液中で腐植物質錯体を形成しているNiの割合に対応しており、カラムに注入した腐植物質錯体がそのまま流出したことを示唆する結果を得た。カラムを透過するNiの移行は、水溶液中におけるNiと腐植物質の錯形成と解離の速度を考慮した移行モデルを適用することによって説明できた。
稲垣 八穂広*; 三ツ井 誠一郎*; 牧野 仁史*; 石黒 勝彦*; 亀井 玄人*; 河村 和廣*; 前田 敏克; 上野 健一*; 馬場 恒孝*; 油井 三和*
原子力バックエンド研究, 10(1-2), p.69 - 84, 2004/03
地層処分における高レベルガラス固化体の性能評価の現状について総説した。ガラス固化体の水への溶解及び核種浸出に関する現象理解は過去20-30年で大きく進展し、現時点で保守的な性能評価は可能であると考えられる。しかしながら、評価の信頼性向上の観点からは、長期の処分期間におけるガラス溶解反応メカニズムや各国で異なる実際の処分環境の影響についての基礎科学的理解をさらに深めるとともに、それらの成果を十分に反映した性能評価モデルの構築が望まれる。これら基礎研究の進展は処分システム全体の性能評価の信頼性向上、さらには処分システムの合理性や経済性の向上にも寄与できるものと期待される。我が国におけるガラス固化体の性能評価研究は、米国,フランス等における多角的な研究と比較して十分なものとは言えず、さらなる拡充が望まれる。
前田 敏克; 馬場 恒孝*; 水野 大*
廃棄物学会論文誌, 15(1), p.45 - 51, 2004/01
SiO,CaO及びAlOを成分とする塩基度の異なるスラグ試料について、酸性からアルカリ性の水溶液中における静的浸出試験を行った。アルカリ溶液中(pH12.4)及び酸性溶液中(pH1.6,4.0)におけるスラグの初期溶解速度は、中性から弱アルカリ性域(pH6.8,9.0)に比べて10倍以上に増大することがわかった。また、pH9.0以上の溶液中においてスラグの塩基度は初期溶解速度に影響を及ぼさないが、酸性から中性溶液中では塩基度の高いスラグほど初期溶解速度が大きくなった。この傾向は、スラグを構成するネットワークの溶解特性によって決まると推察された。
稲垣 八穂広*; 三ツ井 誠一郎; 牧野 仁史; 石黒 勝彦; 亀井 玄人; 河村 和廣; 前田 敏克*
JNC TN8400 2003-036, 53 Pages, 2003/12
JNC-TN8400-2003-036.pdf:0.51MB
我が国においては、実際の処分環境に適応した詳細な評価やデータ/モデルの検証といったガラス固化体の性能に関する充分な知見の構築が、地層処分の信頼性を客観的に示す上で重要な役割を果たすものと考えられ、更なる研究が必要とされている。 本稿では、ガラス固化体の性能評価に関するこれまでの研究成果を整理、検証した。また、各国の研究の現状を比較評価する事で、その信頼性向上に向けて今後我が国が取り組むべき研究課題を明らかにした。
田中 忠夫; 向井 雅之; 宗像 雅広; 前田 敏克; 小川 弘道; Wang, Z.*; Li, S.*; Yang, Y.*; Zhao, Y.*
日本原子力学会和文論文誌, 2(3), p.350 - 360, 2003/09
地表下約30mに位置する帯水層中において、
Sr,
Np及び
Puなどの移行試験を実施し、自然地下環境にある帯水層土壌中で放射性核種の移行データを取得した。また、試験結果を解析評価するために必要な移行パラメータをカラム試験,バッチ試験等室内試験などから取得した。分散係数は、カラム試験から得た水流速と分散長との相関関係に基づき、実流速に対応する値を選定した。分配係数は、データの信頼性,試験条件,環境条件など考慮して選定した。取得した移行パラメータを用いて計算した一次元核種移行挙動は、野外核種移行試験結果とおおむね一致した。したがって、アルファ核種の移行挙動は、室内試験等から取得した移行パラメータと従来の移行評価式で解析評価可能であることが確認できた。
前田 敏克; 田中 忠夫; 向井 雅之; 小川 弘道; 山口 徹治; 宗像 雅広; 松本 潤子; 香西 直文; 馬場 恒孝; Fan, Z.*; et al.
日本原子力学会和文論文誌, 2(3), p.336 - 341, 2003/09
野外の通気層土壌中に埋設したベントナイト材及びセメント材中における90Sr,237Np及び238Puの移行試験を人工降雨による湿潤条件下及び自然降雨による乾燥条件下でおこなった。いずれの試験結果も、予測される水理条件やこれまでに明らかにされている現象と定性的に一致した。さらに、ベントナイト材については室内試験結果やこれまでに提案されている核種移行メカニズム等から分布を定量的に計算した。野外試験結果と計算結果とを比較することにより、野外における核種移行挙動は室内試験を始めとする既往の知見等からほぼ評価可能であることが分かった。
