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横山 立憲; 木村 純一*; 三ツ口 丈裕; 檀原 徹*; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; Chang, Q.*; 宮崎 隆*; et al.
Geochemical Journal, 52(6), p.531 - 540, 2018/12
被引用回数：17 パーセンタイル：65.79(Geochemistry & Geophysics)We developed a non-matrix matched U-Pb dating method for calcite by using LA-ICP-MS. The excimer LA was set to generate a low-aspect-ratio crater to minimize downhole U-Pb fractionation. We used He sample ablation gas mixed with Ar carrier gas and additional trace N
gas to create a robust plasma setup. The use of N additional gas allowed for low oxide molecular yield for high-sensitivity interface cones with the ICP shield electrode disconnected. Moreover, this resulted in robust ICP plasma against different matrixes in LA aerosols owing to efficient dissociation-ionization of the aerosols by increased plasma temperature. The above setup helped accomplish accurate U-Pb dating of calcite samples by using SRM 612 glass as the standard. We applied this method to the following calcite samples: (1) recently-proposed reference material named WC-1 with a determined U-Pb age of 254.6
3.2 Ma and (2) a well-preserved fossil specimen of blastoid 
sp. with an estimated age of 
339-318 Ma. The resultant U-Pb ages of the WC-1 and samples were 260.06.7 Ma and 33212 Ma, respectively, which indicate accurate U-Pb dating by this method. Before this U-Pb dating, quantitative distribution maps of the U, Th, and Pb isotopes of each sample were obtained using the LA-ICP-MS imaging technique to select suitable areas for dating.
戸田 太郎*; 丸山 雄大*; 森谷 公一*; 森山 裕丈*; 林 博和
電気化学および工業物理化学, 77(8), p.649 - 651, 2009/08
被引用回数：8 パーセンタイル：19.4(Electrochemistry)LiCl-KCl共晶溶融塩/液体ガリウム系(773K)におけるアメリシウムとセリウムの分配係数をZrCl
を共存させて塩中の酸化物イオン濃度を制御しMO
イオンの生成を抑制した条件で測定した。得られた分配係数から得られたアメリシウム/セリウムの分離係数は約100であった。本実験結果を他の系の報告値及び理論的予想値と比較することによって、ガリウムを使用した系はビスマスやカドミウムを用いた還元抽出系よりもアメリシウム/セリウムの分離性能が大きいことを明らかにした。
戸田 太郎*; 丸山 雄大*; 森谷 公一*; 森山 裕丈*; 林 博和
Journal of Nuclear Science and Technology, 46(1), p.18 - 25, 2009/01
被引用回数：41 パーセンタイル：92.56(Nuclear Science & Technology)乾式法によるマイナーアクチノイド(MA)の溶融塩/液体金属系における還元抽出工程の基礎データとなる溶融塩相及び液体金属相におけるランタノイド及びアクチノイドの過剰熱力学量について理論的な考察を行った。既に報告されているデータを解析した結果、各元素の過剰エンタルピーと過剰エントロピーは、溶融塩相では金属イオン周辺の配位構造に影響を与えるイオン半径のみの関数で表され、液体金属相では合金生成を考慮したMiedimaのモデルによって表されることがわかった。これらの関係を用いてこれまでに実験データが報告されていない系の過剰熱力学量を評価し、溶融塩/液体金属系におけるMAとランタノイドの分離係数を計算した。その結果、液体金属相としてビスマスやカドミウムを用いるよりもアルミニウムやガリウムを用いる系の方が高い分離係数が得られることを示した。
戸田 太郎*; 丸山 雄大*; 森谷 公一*; 森山 裕丈*; 林 博和
Proceedings of 2008 Joint Symposium on Molten Salts (USB Flash Drive), p.933 - 938, 2008/10
溶融塩と液体金属を溶媒として用いる還元抽出法はマイナーアクチノイド(MA)の分離回収に有効な方法であると考えられている。本研究では、優れたMA分離性能を示すことが期待されているガリウムを用いる系におけるMA/希土類分離性能を評価するため、773KにおけるLiCl-KCl/Ga系のAm及びCeの分配係数を測定した。系にZrClを共存させることによってCeO
イオン及びAmOイオン等の生成を防ぎ、酸化物イオンの影響を小さくすることができた。本研究で得られた酸化物イオンの影響が小さい場合のAmとCeの分離係数は約100であった。本実験結果を他の既報告値及び理論的予想値と比較することによって、AmとCeの分離係数はAl
GaBiCdの順序であることを明らかにした。
横山 立憲; 國分 陽子; 三ツ口 丈裕; 村上 裕晃; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; Chang, Q.*; et al.
no journal, ,
炭酸塩鉱物は岩盤中に普遍的に産出し、その年代学的情報は地質環境変遷を解読する上で有用な制約因子となる。このような鉱物試料の局所分析手法として、LA-ICP質量分析がある。この手法においては、質量分析装置の経時的なドリフトや、試料のマトリクスの違いに起因する元素分別効果を補正する必要があり、一般的には未知試料と標準試料を交互に測定する。一方、炭酸塩鉱物のLA-ICP質量分析で用いる標準試料の選定・開発は十分に進んでおらず、この手法を用いた年代測定において大きな障害となっている。本研究では、LA-ICP質量分析法による炭酸塩鉱物の局所領域年代測定に有用な標準試料を探求した。Becker et al. (2002)において、湿式法によりU-Pb年代測定が実施された蒸発岩Castile Formation中の方解石(CFC試料)について、LA-ICP質量分析法によるU-Pb同位体分析を実施した結果、CFC試料はU-Pb年代測定を行う上で適度なU及びPb濃度を有しており、さらにU/Pb比の均一性が比較的高いことが判明した。また、Pb同位体比の測定については、標準ガラスを標準試料として用いた場合でも、安定した測定ができることがわかった。CFC試料の評価と並行して、U及びPbの濃度・同位体組成が均質な炭酸塩標準試料の人工作製を試みた。UとPbを含む標準溶液を添加した水溶液から人工的に方解石粉末を沈殿させる作製法では、U/Pb比の異なる3種の試料を作製することに成功した。
横山 立憲; 國分 陽子; 三ツ口 丈裕; 村上 裕晃; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; 宮崎 隆*; et al.
no journal, ,
炭酸塩鉱物の地球化学的研究及び年代学的研究は地質環境の長期的な変遷を読み解くうえで重要である。炭酸塩鉱物は硬岩中に割れ目充填鉱物として普遍的に確認されるため、炭酸塩鉱物の化学組成や形成年代を知ることで過去の地質環境を復元できると考えられる。一方、レーザーアブレーション試料導入を備えた誘導結合プラズマ質量分析(LA-ICP質量分析)で用いる炭酸塩鉱物の標準試料の選定・開発は十分に進んでおらず、この手法を用いた年代測定において大きな障害となっている。本研究では、LA-ICP質量分析法による炭酸塩鉱物の局所領域年代測定に有用な標準試料を探求し、U-Pb同位体分析を実施してその均質性を評価した。さらに、U及びPbの濃度・同位体組成が均質な炭酸塩標準試料の人工作製を試みた。
横山 立憲; 國分 陽子; 三ツ口 丈裕*; 村上 裕晃; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; Chang, Q.*; et al.
no journal, ,
炭酸塩鉱物は岩盤中に普遍的に産出し、その地球化学的情報、年代学的情報は、地質環境変遷を解読する上で有用な制約因子となる。炭酸塩鉱物は累帯構造を持つことがあり、LA-ICP-MS法などの局所領域分析手法を用いて、累帯ごとの元素・同位体組成を分析することにより、その炭酸塩鉱物を沈殿させた水の起源やその組成及び生成年代の範囲を明らかにできる。一方で、炭酸塩鉱物のU-Pb年代測定は、U-Pb系への適応性の低さと標準試料が未選定という二つの未解決課題があった。本研究では、炭酸塩鉱物のU-Pb年代測定技術の確立のため、同位体イメージング分析手法を適用し、事前にU及びPbの元素・同位体分布を把握することで、U-Pb系への適応性の低さを補完した。また、標準試料の選定と開発を進めるとともに、現段階で最も有効と判断されるWC-1(254.46.4Ma; Roberts et al., 2017)を標準試料として採用した。手法の有効性を確認するためウミツボミ(示準化石)試料の
U濃度が高く、
Pbの蓄積が顕著な領域についてU-Pb年代測定を実施した結果、得られた年代値はこの試料の棲息年代と整合的であった。したがって、本手法を用いた方解石質試料の年代測定は、少なくとも約250350Maの年代において有効と結論できる。さらに、誘導結合プラズマ部での酸化物生成率を低減させた条件下では、試料のマトリックスの違いに起因した元素分別の補正を施すことなく、精確な年代値が得られることが判明した。
