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権田 浩三; 松田 照夫*
PNC TN841 82-19, 363 Pages, 1982/03
パルスカラムを抽出器とするPurexプロセスが、シミュレートできる計算コードPULCOを開発した。PULCOは、パルスカラム内の物質移動が液滴と連続相流体間の界面を通して起こるという物質移動の基本的考え方に基づいており、パルスカラムで、実際に起こっている液滴の発生、上昇(または下降)、液滴合一等の諸現象が的確に反映され、かつ正しくシミュレートできる計算コードであって、従来の計算コードと全く異なっている。PULCOには、パルスカラム内の液滴の抽出挙動を表わす次の基本的量、(1)各成分の物質移動係数、(2)カラム内液滴径、液滴速度、(3)分散相ホールドアップ、(4)軸方向乱流拡散係数の実測値が組込まれている。特に、物質移動係数は、U(VI)、U(IV)、Pu(IV)、Pu(III)、HNOの各成分につき、液滴の各接触過程ごとに実測された総括物質移動係数が、境膜物質移動係数からなる式で整理され、これら式はSherwood数とPeclet数の関係式として表わされている。PULCO計算結果の検証は、内径50m/m、塔長2m、目皿板段数40段のパルスカラムをglovebox内に設置し、未照射ウラン、プルトニウム混合系につき実施した。その結果、PULCO計算結果と試験結果はよく一致し、PULCO計算コードが妥当であることが確認された。特に、本報においては、パルスカラム内の物質移動につき実験的ならびに理論的究明をはかり、Purexプロセスにおける任意成分の物質移動係数が、精度よく推算できる方法を提示した。また、パルスカラムにおいて軸方向混合を考慮したNTUを基に、パルスカラムとミキサ・セトラの対応性を評価する方法を提示した。
権田 浩三; 松田 照夫*
PNC TN841 80-65, 71 Pages, 1980/09
既往文献の実験データ及び小規模、実規模の回分式実験データを基に、ウラン、プルトニウムの電解還元速度式を確立し、これを既存のMIXSET計算コードに組込み、KFKレポートに記載される実験データを検証した。その結果、同レポートのミキサ・セトラによる分配工程およびプルトニウム精製工程実験の濃度プロフィルは、十分な精度でシミュレートできることが確認できた。UOがPuに対し約10%以上の濃度で共存する場合には、UOの電解還元が優先し、UによるPuの化学的還元が支配的となることが明らかとなり、プルトニウム精製工程におけるUO共存の速度論的優位性が立証された。同レポートのパルスカラムによるU生成データに対しては、パルスカラム理論段1段をミキサ・セトラ1段と等価であるとし、塔内においてUの空気酸化が起こらないと仮定することにより、ほぼ満足できるシミュレートができた。しかし、Puが共存する電解パルスカラムデータの評価は、電解条件の記載が不充分でありシミュレーション計算ができていない。電解効率の装置依存性につき考察した結果、ミキサ・セトラにおいて電極に与えられる平均電流密度が一定ならば、電極の構造が電解還元効率に及ぼす影響は小さいが、パルスカラムにおいては電極上の電流密度分布がかなり大きな影響を及ぼすことが解析的にほぼ明らかとなった。