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論文

Location of deuterium atoms in BaSn $_{0.5}$ In $_{0.5}$ O $_{2.75+alpha}$ at 77-473 K by neutron powder diffraction

伊藤剛*; 長崎正雅*; 岩崎航太*; 吉野正人*; 松井恒雄*; 深澤裕; 井川直樹; 石井慶信

Solid State Ionics, 178(7-10), p.607 - 613, 2007/04

https://doi.org/10.1016/j.ssi.2007.01.024

被引用回数：7 パーセンタイル：35.29(Chemistry, Physical)

重水を含有させたBaSn $_{0.5}$ In $_{0.5}$ O $_{2.75+alpha}$ について77Kから473Kまでの温度範囲で粉末中性子回折実験を行い、Rietveld解析及びマキシマムエントロピー法解析を併用して試料中の重水素位置を解析した。温度によらず重水素位置は12サイトを占有するものの、温度の上昇によってその存在分布が広がりを見せ、特に{100}面での酸素との相関が強くなる傾向があることを明らかにした。

論文

Location of deuterium atoms in BaSn $_{0.5}$ In $_{0.5}$ O $_{2.75+alpha}$ by neutron powder diffraction at 10 K

伊藤剛*; 長崎正雅*; 岩崎航太*; 吉野正人*; 松井恒雄*; 井川直樹; 石井慶信

Solid State Ionics, 178(1-2), p.13 - 17, 2007/01

https://doi.org/10.1016/j.ssi.2006.10.030

被引用回数：17 パーセンタイル：59.31(Chemistry, Physical)

典型的なプロブスカイト型プロトン伝導体であるBaSn $_{0.5}$ In $_{0.5}$ O $_{2.75+alpha}$ について、プロトン伝導経路を明らかにするためにそのプロトンの位置を中性子回折法によって解析した。重水素溶解前後の試料について10Kの低温における中性子回折をJRR-3に設置した高分解能中性子回折装置(HRPD)によって測定した。得られた中性子回折パターンについて、リートベルト解析法及びマキシマムエントロピー法を併用することで詳細な結晶構造を解析し、さらに重水素溶解前後の結晶構造を比較することで、試料中の水素位置を決定した。その結果、BaSn $_{0.5}$ In $_{0.5}$ O $_{2.75+alpha}$ の空間群はであり、重水素は12サイトを占有すること、また、酸素-重水素の原子間距離は0.97Aであることが明らかになった。

論文

The Determination of deuteron site in SrZr $_{0.95}$ Sc $_{0.05}$ O $_{3-alpha}$ by neutron powder diffraction

伊藤剛*; 長崎正雅*; 岩崎航太*; 吉野正人*; 松井恒雄*; 井川直樹; 石井慶信

Solid State Ionics, 177(26-32), p.2353 - 2356, 2006/10

https://doi.org/10.1016/j.ssi.2006.03.052

被引用回数：11 パーセンタイル：47.25(Chemistry, Physical)

重水を含水前後のSrZr $_{0.95}$ Sc $_{0.05}$ O $_{3-a}$ について10Kにおける中性子回折パターンを測定し、その構造リートベルト法及び最大エントロピー法によって解析した。重水の含水前後の結晶構造はいずれも空間群でありペロブスカイト型構造を有すること、また、これらの比較から重水素位置がZrO $_{6}$ /ScO $_{6}$ 8面体の外側、酸素イオン付近であることが明らかになった。

論文

Phase equilibria and thermal expansion of CaTiO $_{3}$ doped with neptunium

佐藤剛*; 山下利之; 松井恒雄*

Journal of Nuclear Materials, 344(1-3), p.67 - 72, 2005/09

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2005.04.018

被引用回数：3 パーセンタイル：24.22(Materials Science, Multidisciplinary)

CaTiO $_{3}$ 及びCa(Ti,Al)O $_{3}$ とNpO $_{2}$ の相関係をX線回折法により調べた。用いた試料はAr-8% $_{2}$ 中1773Kで調製したものである。単相の固溶体がCaTiO $_{3}$ 及びCa(Ti,Al)O $_{3}$ についてそれぞれ、0-7.5モル%Np及び1-10モル%Npで得られた。TiをAlで置換することにより、Npの固溶量は増加する。Npの固溶挙動をUやPuと比較し、添加物の酸化状態やイオン半径の観点から議論した。Np添加CaTiO $_{3}$ の熱膨張を室温から1273Kの範囲で、高温X線回折法により測定した。試料の体積膨張係数は組成によらずほぼ一定であり、Npの添加によるCaTiO $_{3}$ の安定化は見られなかった。これは、顕著な安定化が観測されているPuを添加したCaTiO $_{3}$ とは、大きく異なっている。

論文

Phase relations between a fluorite and a pyrochlore structure in the system of actinides and zirconium oxides

山下利之; 蔵本賢一; 中田正美; 山崎哲*; 佐藤剛*; 松井恒雄*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.585 - 591, 2002/11

http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/00223131.2002.10875536

蛍石型やパイロクロア型構造の立方晶ZrO $_{2}$ 化合物は、化学的物理的安定性が高いうえにアクチノイドを自格子中に閉じ込めることができるため、不活性マトリクス燃料や放射性廃棄物体への応用面で注目されている。これらの構造を持つ化合物では、酸素空孔の配列が重要な役割を果たす。アクチノイド酸化物-ZrO $_{2}$ 固溶体で蛍石型構造を持つ相は安定化ジルコニアと呼ばれ、すべての陽イオン,酸素イオン,酸素空孔はランダムに分布する。一方、パイロクロア構造相においては、酸素空孔の規則配列化が生ずる。本報では、アクチノイド酸化物-ZrO $_{2}$ 系に関する格子定数や相関係をレビューし、アクチノイドの原子価やイオン半径,酸素空孔配列をもとに格子定数変化やパイロクロア構造層の出現を考察する。また、最近得られた蛍石型( $^{237}$ Np, Zr)O $_{2-x}$ 固溶体のメスバウア分光結果も考慮する。

論文

Phase study and thermal expansion of yttria stabilized zirconia doped with PuO $_{2-x}$

山下利之; 山崎哲*; 佐藤剛*; 松井恒雄*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.656 - 659, 2002/11

http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/00223131.2002.10875554

耐放射線損傷性と相安定性に優れ新燃料や高レベル廃棄物材料として注目されているイットリア安定化ジルコニア(YSZ)について、PuO $_{2}$ との反応を空気,真空及び水素雰囲気中で調べた。得られた蛍石型固溶体相の格子定数はPuの固溶に従い増加し、Puは少なくとも50%以上YSZ中への固溶することがわかった。固溶体の格子定数をPu含有量関数として定めた。また、蛍石型固溶体相の熱膨張を高温X線回折法により空気中1273Kまでの範囲で調べた。Pu含有量0~25%の固溶体の熱膨張係数は6~1210 $^{-6}$ K $^{-1}$ の範囲にあり、1000K以上の温度でPu添加量の増加に従い熱膨張係数は小さくなることがわかった。

論文

Enthalpy and heat capacity of (Ca $_{1-x}$ Pu $_{x}$ )TiO $_{3}$ (x=0 and 0.20)

佐藤剛*; 山崎哲*; 山下利之; 松井恒雄*; 長崎正雅*

Journal of Nuclear Materials, 294(1-2), p.135 - 140, 2001/04

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(01)00470-6

被引用回数：2 パーセンタイル：19.66(Materials Science, Multidisciplinary)

プルトニウムを添加したペロブスカイト型構造のCaTiO $_{3}$ の熱的安定性を評価するため、x=0,0.2の試料のエンタルピーを室温から1180Kまでの範囲でカルベ型熱量計を用い投下法により測定した。得られたエンタルピー値には不連続面はみられず相変態がないことから、このエンタルピー値を温度の多項式でフィッティングし、これを温度で微分することにより定圧比熱容量Cpを求めた。(Ca $_{1-x}$ Pu $_{x}$ )TiO $_{3}$ の熱膨張データと熱力学的関係式を用いて推定したCpと実測Cpには良い相関があることから、本測定Cpは信頼性が高いと考えられる。求めたCpと自由エネルギー関数を用い、(Ca $_{0.8}$ Pu $_{0.2}$ )TiO $_{3}$ とCaTiO $_{3}$ のギッブズモル生成自由エネルギーを算定した。

論文

Thermal expansion of (Ca $_{1-x}$ Pu $_{x}$ )TiO $_{3}$

佐藤剛*; 葉名尻豊*; 山下利之; 松井恒雄*; 長崎正雅*

Journal of Nuclear Materials, 294(1-2), p.130 - 134, 2001/04

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(01)00472-X

被引用回数：7 パーセンタイル：48.68(Materials Science, Multidisciplinary)

TRU固化体として有望なペロブスカイト型構造のCaTiO $_{3}$ 中へPuO $_{2}$ を固溶させた試料を調製し、Puの固溶限並びに単相試料についての熱膨張をX線回折法により調べた。空気及び真空中加熱の場合のPuの固溶限は5%であるのに対し、水素気流中加熱では20%であった。a,b,c軸それぞれの線熱膨張係数はPu量とともに減少し、また、 $alpha_{a}>alpha_{c}>alpha_{b}$ という異方性を有することがわかった。これはペロブスカイト構造の歪みを緩和する方向に働くため、格子定数の温度依存性を調べることにより、CaTiO $_{3}$ の斜方晶から正方晶への転移温度を推定した。

論文

Thermal expansion and solubility limits of plutonium-doped lanthanum zirconates

山崎哲*; 山下利之; 松井恒雄*; 長崎正雅*

Journal of Nuclear Materials, 294(1-2), p.183 - 187, 2001/04

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(01)00464-0

被引用回数：42 パーセンタイル：92.7(Materials Science, Multidisciplinary)

パイロクロア型構造のLa $_{2}$ Zr $_{2}$ O $_{7}$ にPuO $_{2}$ を添加した試料を、空気中、真空中及び水素中1773Kで合成し、X線回折法によりLa $_{2}$ Zr $_{2}$ O $_{7}$ 相中へのPuO $_{2}$ の固溶限を調べるとともに、得られた単相試料について室温から1273Kまでの熱膨張を空気中及び水素中で高温X線回折法により測定した。パイロクロア構造のLa $_{2}$ Zr $_{2}$ O $_{7}$ 相中へのPuO $_{2}$ の固溶限、空気中、真空中及び水蒸気流中で調製した試料に対し、それぞれ、10%,35%,100%であった。(La $_{1-x}$ Pu $_{x}$ )Zr $_{2}$ O $_{7+y}$ (x=0,0.05,0.10,0.8)固溶体相の熱膨張係数は空気及び水素中いずれの場合においても、Pu量の増加とともに増加した。Pu $_{3+}$ とPu $_{4+}$ イオン半径はLa $^{3+}$ イオン半径よりも小さいため、この結果は、Ln $_{2}$ M $_{2}$ O $_{7}$ (Ln=La-Gd,M=Zr,Hf)の熱膨張係数は希土類元素のイオン半径の減少とともに増加するという以前の知見と一致する。

論文

Radiation effects on MgAl $_{2}$ O $_{4}$ -stabilized ZrO $_{2}$ composite material under He $^{+}$ or Xe $^{2+}$ ion irradiation

笹島直彦*; 松井恒雄*; 古野茂実*; 北條喜一; 白鳥徹雄

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 166-167, p.250 - 257, 2000/00

https://doi.org/10.1016/S0168-583X(99)00661-8

被引用回数：20 パーセンタイル：76.46(Instruments & Instrumentation)

岩石型燃料の核分裂片及び線による損傷を評価するために、スピネル及び安定化ジルコニア混合材料に対するヘリウム又はキセノンイオン照射実験を行い、電子顕微鏡で観察した。イオン種は10keV He $^{+}$ イオン及び60keV Xe $^{2+}$ イオン、照射温度は室温及び650 $^{circ}$ Cであった。これらの照射条件のもとでは、ジルコニアの方が耐照射性に秀れていることが明らかになった。すなわちスピネルはバブルが形成されやすいのに対して、ジルコニアではバブル形成が抑えられる。また、スピネルは室温で非晶質化が起こるのに対して、ジルコニアは全く非晶質化を起こさなかった。一方、スピネル-ジルコニア、ジルコニア-ジルコニア及びスピネル-スピネルの三種類の結晶粒界のうち、スピネル-スピネル粒界にバブルが比較的形成させやすいことがわかった。

論文

Damage accumulation in Al $_{2}$ O $_{3}$ during H $_{2+}$ or He $^{+}$ ion irradiation

笹島尚彦*; 松井恒雄*; 古野茂実*; 北條喜一; 大津仁*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 148(1-4), p.745 - 751, 1999/00

https://doi.org/10.1016/S0168-583X(98)00810-6

被引用回数：36 パーセンタイル：90.66(Instruments & Instrumentation)

200KV電顕付設イオン照射装置を用いて、Al $_{2}$ O $_{3}$ に水素またはHeイオンを照射し照射損傷過程を観察した。水素イオン照射では、673K以下では、照射欠陥及びバブルは均一に分布し、照射量の増加にともない数密度が増加した。923K以上の高温で水素バブルが照射欠陥(ループ)中心部に集中して発生することを初めて見いだした。またHeイオン照射ではすべての照射温度で、照射欠陥及びバブルは均一分布を示した。

論文

Radiation effects on Al $_{2}$ O $_{3}$ irradiated with H $_{2+}$ ions

古野茂実*; 笹島直彦*; 北條喜一; 出井数彦*; 大津仁*; 松井恒雄*

Journal of Nuclear Materials, 258-263, p.1817 - 1821, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(98)00408-5

被引用回数：8 パーセンタイル：57.28(Materials Science, Multidisciplinary)

アルミナに対する水素イオン照射効果を電子顕微鏡その場観察によって調べた。イオンは510 $^{13}$ H $_{2+}$ /cm $^{2}$ ・sの15keV H $_{2+}$ イオン、照射温度は室温、400 $^{circ}$ C、650 $^{circ}$ C、800 $^{circ}$ Cであった。この結果、照射効果により損傷挙動に著しい相違が現れることを明らかにした。400 $^{circ}$ C以下の温度では、まずループが形成され、その後にバブルが形成された。一方650 $^{circ}$ C以上の温度では、ループとバブルは同時に形成され、しかもバブルはループの面内に優先的に形成されるという特異な形成挙動を明らかにした。

論文

Ion irradiation and annealing effects in Al $_{2}$ O $_{3}$ and MgAl $_{2}$ O $_{4}$

古野茂実; 笹島尚彦*; 北條喜一; 出井数彦*; 大津仁*; 松井恒雄*; 室村忠純

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 127-128, p.181 - 185, 1997/00

https://doi.org/10.1016/S0168-583X(97)00066-9

被引用回数：25 パーセンタイル：85.76(Instruments & Instrumentation)

岩石型プルトニウム燃料の核分裂片や線による損傷及び熱的安定性を調べるため、候補母材であるアルミナとスピネルを対象に、キセノンやヘリウムイオン照射を行った。さらに照射後、焼鈍を行った。照射によって、バブル形成、非晶質化等が起り、これらによって、材料のスエリング率は0.1%のオーダであった。焼鈍では、アルミナは1000 $^{circ}$ Cから、スピネルは900 $^{circ}$ Cから、バブル成長やブリスタリングが起った。この結果、アルミナがスピネルより、いくぶん高温での安定性に優れていることが判った。

論文

Radiation effects in Al $_{2}$ O $_{3}$ single crystals irradiated with He and Xe ions at room temperature

北條喜一; 古野茂実; 出井数彦*; 笹島尚彦*; 大津仁*; 松井恒雄*; 室村忠純

Microstructures and Functions of Materials (ICMFM 96), 0, p.269 - 272, 1996/00

Pu岩石型燃料開発に必要なデータを取得するために、候補母材の一つであるアルミナを対象に、HeおよびXeイオン照射効果を電顕その場観察で調べた。He照射ではバブルが形成され、Xe照射では非晶質化が起こることを明らかにした。またバブル形成によるスエリングを評価し、0.1%になることを示した。

論文

In situ TEM study of radiation effect of spinel (MgAl $_{2}$ O $_{4}$ ) during helium- and xenon-ion irradiations

笹島尚彦*; 松井恒雄*; 古野茂実; 北條喜一; 大津仁*; 室村忠純; 出井数彦*

Proc. of Int. Conf. on Microstructures and Functions of Materials (ICMFM 96), 0, p.265 - 268, 1996/00

Pu岩石型燃料の核分裂片および粒子による損傷挙動を調べるために、候補母材の一つであるスピネルを対象にHeおよびXeイオン照射を行い、損傷挙動をその場観察で調べた。照射により、バブルが形成され、また非晶質化が生じることを明らかにした。さらにバブル形成によるスエリングを評価し、0.06~0.3%になることを示した。

論文

High temperature heat capacities and electrical conductivities of boron carbides

松井恒雄*; 有田裕二*; 内藤奎爾*; 今井久

Journal of Nuclear Materials, 186, p.7 - 12, 1991/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(91)90345-8

被引用回数：13 パーセンタイル：78.38(Materials Science, Multidisciplinary)

平成元年度の委託研究,高温ガス炉用中性子吸収材料の高温比熱に関する研究をまとめたものである。測定試料はB/C比が、3,4,5のほう素炭化物である。熱容量及び電気伝導度は、高速パルス加熱法により同時に測定した。ほう素炭化物の熱容量は、B/C比が増加するにつれて増加した。一方電気伝導度は、B/Cが4の時が最も小さく、3と5の組成では増加した。電気伝導度のこのような挙動は、伝導機構の変化によるものと考えられる。

口頭

ペロブスカイト型酸化物中の重水素存在位置の決定

伊藤剛*; 長崎正雅*; 岩崎航太*; 吉野正人*; 松井恒雄*; 井川直樹; 石井慶信

no journal, ,

乾燥及び重水を固溶させたペロブスカイト型水素イオン伝導体BaSn $_{0.5}$ In $_{0.5}$ O $_{2.75}$ 中の10Kにおける水素イオンの存在位置を中性子回折実験を用いたリートベルト解析した。解析結果をもとにマキシマムエントロピー法によって本試料の中性子散乱長密度を求めた。乾燥試料及び重水素溶解試料の比較によって、重水素が立方晶ペロブスカイト型構造(空間群)の12サイトに存在すること、また、酸素-重水素間の距離は0.97であることなどを明らかにした。

口頭

酸化物中の水素同位体の挙動

伊藤剛*; 長崎正雅*; 岩崎航太*; 吉野正人*; 松井恒雄*; 深澤裕; 井川直樹; 石井慶信

no journal, ,

高プロトン伝導性酸化物BaSn $_{0.5}$ In $_{0.5}$ P $_{2.75+a}$ に重水を溶解させ、高温中性子粉末回折を行い、Rietveld法及び最大エントロピー法によって、その重水素位置及び重水素の分布の変化を調べた。その結果、試料中の重水素は77K473Kの温度範囲では空間群の12サイトに存在することなどを明らかにした。

口頭

ペロブスカイト型酸化物BaSn $_{0.5}$ In $_{0.5}$ O $_{2.75}$ -D $_{2}$ O中の水素の存在位置とその挙動,1

伊藤剛*; 長崎正雅*; 岩崎航太*; 吉野正人*; 松井恒雄*; 深澤裕; 井川直樹; 石井慶信

no journal, ,

重水を含浸させたBaSn $_{0.5}$ In $_{0.5}$ O $_{2.75}$ -D $_{2}$ Oについて10Kの温度で粉末中性子回折実験を行い、リートベルト解析及び最大エントロピー法によるREMEDYサイクルを用いて詳細な結晶構造を解析した。重水素に起因する中性子散乱長密度の高い部分が12サイトもしくは12サイトに非常に近い48サイトに確認され、酸素-重水素間の距離は1.0であることがわかった。

口頭

ペロブスカイト型酸化物BaSn $_{0.5}$ In $_{0.5}$ O $_{2.75}$ -D $_{2}$ O中の水素の存在位置とその挙動,2

伊藤剛*; 長崎正雅*; 岩崎航太*; 吉野正人*; 松井恒雄*; 深澤裕; 井川直樹; 石井慶信

no journal, ,

77473Kの温度範囲における、重水を含浸させたBaSn $_{0.5}$ In $_{0.5}$ O $_{2.75}$ -D $_{2}$ Oの粉末中性子回折実験を行い、リートベルト解析及び最大エントロピー法によるREMEDYサイクルを用いた詳細な結晶構造変化を解析した。7Kの低温と同様に重水素に起因する中性子散乱長密度の高い部分が12サイトもしくは12サイトに非常に近い48サイトに確認され、また酸素-重水素間距離は1.0であった。これら重水素分布や酸素-重水素間距離は温度によって変化しないことが明らかになった。