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松本 歩
レーザ加工学会誌, 23(3), p.222 - 231, 2016/10
本論文は、著者の博士論文の内容をまとめた総合論文である。本研究では、水中レーザ誘起ブレークダウン分光法(LIBS)の定量性向上を目的として、レーザアブレーション現象の解明に取り組んだ。主な成果として、水中微小プラズマに対して発光スペクトルの空間分解測定を行い、ターゲット由来の元素と溶液由来の元素の空間分布を明らかにした。この結果をもとに、検出位置を最適化すれば、共鳴線の自己吸収を十分に抑制できること、検出器の時間ゲートなしで先鋭な発光線が得られることを示した。次に、溶液由来の元素は、その濃度比を維持したままプラズマに移行することを見出し、アブレーション初期過程における液体の蒸発メカニズムと溶存種の内部標準としての可能性を示した。また、電解析出とLIBSを組み合わせることで、水中重金属イオンの高感度定量分析に成功した。このとき、ロングパルス照射による電極表面の熱伝導と構成原子の蒸発速度を考慮したモデルを構築し、析出物の組成比とプラズマ中の原子密度比の違いを補正した。これらの結果は、水中レーザプラズマの生成メカニズムに新たな知見を与えるとともに、水中LIBSの精度向上のための指針となり得る。
松本 歩; 大場 弘則; 利光 正章; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
no journal, ,
To observe the inside of the damaged nuclear reactors in Fukushima Daiichi Nuclear Power Station, a fiber-optic laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS) instrument has been developed. Recently, a long pulse laser is expected to avoid the damage of an optical fiber probe and to enable the transmission of higher energy. However, the laser ablation process of solid samples in air with the long pulse has not been clarified enough. In this study, temporal variations of the plasma emission were measured with short and long nanosecond pulses. As a result, the delay time from the pulse irradiation to the plasma generation and the temporal profile of the emission intensity are considerably different depending on the pulse duration. The difference of the plasma formation process during the pulse irradiation may affect the LIBS signal observed after several microseconds.
松本 歩; 大場 弘則; 利光 正章; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
no journal, ,
福島第一原子力発電所の廃炉における燃料デブリのその場分析技術として、ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光装置が開発されている。本手法における確実な分析の実現方法として、新たに、ロングパルスレーザーを導入し、ファイバー損傷の回避および高いエネルギー伝送によるプラズマ発光の増大を図る試みを開始した。ロングパルス照射で生成するプラズマの特性が十分に解明されていないことから、従来のナノ秒パルスおよびロングパルスを用いてプラズマを生成し、発光スペクトルの違いを調べた。その結果、ロングパルスを照射すると、スペクトル全体の強度が大幅に向上することがわかった。またこのとき、原子, 分子の発光強度は増加する一方で、イオンの発光強度は低下することがわかった。
若井田 育夫; 大場 弘則; 大場 正規; 松本 歩; Ruas, A.; 利光 正章; 赤岡 克昭; 宮部 昌文
no journal, ,
福島第一原子力発電所廃止措置における炉内分析手法として光ファイバを活用したレーザー誘起発光分光法(ファイバLIBS)を提案し、Zr/U酸化物模擬デブリ試料に適用することで、その場分析への適用の可能性を確かめてきた。より長尺の光ファイバ伝搬における減衰を補償するため、100nsのロングパルスレーザーを導入し、レーザー入力の増大が図れることや、時間積分観測による発光信号の増倍が得られることを確認した。さらに、発光信号の増大を図る目的で、レーザー照射時にマイクロ波を重畳するマイクロ波LIBS法を導入し、大気中においても、約10倍程度の発光量の増加も確かめた。冷却水等に溶存する元素分析については、溶液から液体薄膜を形成し、レーザーを照射することで原子発光を得た。Zr硝酸塩水溶液に適用した結果、ppmオーダーの検出下限が得られることが示された。
大場 弘則; 松本 歩; 利光 正章; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
no journal, ,
過酷事故炉内状況調査のために、レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)と光ファイバー伝送システムを組み合わせた分析技術の開発を進めている。今回は、光ファイバーへの入射エネルギーの向上およびファイバー損傷を抑制するために、LIBS光源にパルス幅60
100nsのロングパルスレーザーを導入し、従来適用約6ns幅のノーマルパルスレーザー適用の場合とのファイバー伝送特性および発光スペクトル出現特性を調べた。その結果、ノーマルパルスでは、光ファイバーの入射損傷しきい値が低くなること、発光強度は大きいが減衰が早いことが確認された。これに対してロングパルスでは、損傷しきい値エネルギーは3倍以上となった。また、発光ピーク強度は低いものの減衰が緩やかであり全発光量は、ノーマルパルスよりも多く、長いレーザーパルスによって生成プラズマが再励起されて発光量が多く観測されていることが示唆された。
松本 歩; 大場 弘則; 利光 正章; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
no journal, ,
東京電力福島第一原子力発電所の廃止措置における炉内デブリの遠隔その場分析技術として、ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光法が期待されている。現在、ファイバーの損傷を抑制して高いエネルギー伝送を実現するために、従来よりもパルス幅が長く、先頭値の低いロングパルスレーザーの導入を試みている。本研究では、伝送エネルギーの増加に伴う金属Zrターゲットの発光スペクトル特性の変化を調べた。照射エネルギーを50mJまで変化させてスペクトルを測定すると、エネルギーの増加とともにZr原子の発光線強度が増加し続けることがわかった。従来のノーマルパルスレーザーでは、照射エネルギーが10mJ程度になるとその強度が飽和することから、ロングパルスを導入することで、信号強度が大幅に増幅すると考えられる。
Ruas, A.; 松本 歩; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
no journal, ,
In the context of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant (F1-NPP) decommissioning process, laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS) has many advantages. The purpose of the present work is to demonstrate the on-line monitoring capability of the LIBS coupled with the ultra-thin liquid jet sampling method. The study focuses on zirconium in aqueous solution, considering that it is a major element in the F1-NPP fuel debris that has been subject to only few LIBS studies in the past. The methodology of data acquisition and processing are described. In particular, two regions of interest with many high intensity zirconium lines have been observed around 350 nm in the case of the ionic lines and 478 nm in the case of atomic lines. The best analytical conditions for zirconium are different depending on the analysis of ionic lines or atomic lines. A low LOD of about 4 mg L-1 could be obtained.
松本 歩; 大場 弘則; 利光 正章; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
no journal, ,
過酷事故炉内部のその場元素分析技術として、ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)が期待されている。我々はこれまで、従来よりもパルス幅の長いロングパルスレーザーを利用することで、伝送エネルギーおよび発光スペクトル強度の大幅な向上に成功している。本研究では、ロングパルスLIBSにおけるプラズマ生成メカニズムを解明するために、気体由来の元素の発光挙動に着目した。ロングパルスでは、アブレーション初期過程で形成する気体の電離層によるレーザー光の吸収が抑制され、レーザーのエネルギーが効率的にアブレーションプラズマに供給されると考えられる。
Ruas, A.; 松本 歩; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
no journal, ,
In the context of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant (F1-NPP) decommissioning process, laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS) has many advantages. The purpose of the present work is to demonstrate the on-line monitoring capability of the LIBS coupled with the ultra-thin liquid jet sampling method. The study focuses on zirconium and iron in aqueous solution, considering that these are major elements in the F1-NPP fuel debris.
松本 歩; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
no journal, ,
Fiber-optic LIBS is expected to be used for the internal survey of damaged reactors in Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. Recently, we have demonstrated that the molecular emission from metal target in air is remarkably enhanced by a long-pulse laser. In this work, we investigated the oxidation process of ablated species with fast imaging of the plasma emission. In the case of normal pulse, the bright spot of emission region was close to the target surface and the plasma rapidly expanded to the horizontal direction. In the case of long pulse, the bright spot was apart from the target surface and the expansion speed was slower. This can allow the ambient air to flow into the plasma that facilitates the molecular formation. Such a condition is achieved by the gradual rise of long pulse.
松本 歩; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
no journal, ,
東京電力福島第一原子力発電所の廃炉を効率的に行うための手段の一つとして、ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)による遠隔その場分析が期待されている。我々はこれまで、ロングパルスレーザーを光源として導入することで、信号強度が大幅に増大することを見出している。また、Zrの発光スペクトルを解析し、ロングパルスLIBSの基礎的な特性を明らかにしてきた。本研究では、ロングパルスLIBSにおける発光線の自己吸収の効果を調べるために、Al原子の共鳴線を観測し、プラズマの空間分布や定量分析の精度について議論した。
若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 大場 正規; 松本 歩; 宮部 昌文; 池田 裕二*; 作花 哲夫*; 平等 拓範*
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福島第一原子力発電所の廃炉には、広範囲で基礎基盤的研究開発と実際の作業技術へのマッチングが求められており、日本原子力研究開発機構の廃炉国際共同研究センターは、その中心的な研究開発機関の一つである。事故炉内の迅速・簡便・高放射線環境下でのその場遠隔分析技術として、光による分析技術を基本とし、耐放射線性光ファイバーを活用したレーザー誘起発光分光法(LIBS)が有力な分析手法として挙げられる。光ファイバーLIBSを炉内デブリのその場分析技術として開発し、その基本特性を取得し、10kGy/hの放射線環境下でも利用可能であることを確認した。さらに、より高い信号を得るために、ロングパルスレーザーLIBS、マイクロ波支援LIBS、炉内でのマイクロチップレーザーLIBS技術を開発している。
若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 松本 歩
no journal, ,
耐放射線性光ファイバーを用いたLIBS法が元素の炉内その場遠隔分析法として開発され、水中または10kGy/hの高放射線環境下でその性能が確認された。ロングパルスレーザーによるLIBS、マイクロ波支援LIBS等による信号強度の増強、溶液試料への適用が示された。100nsに及ぶロングパルスレーザーでは、ファイバーへのより高いエネルギー伝送と信号増強が、マイクロ波LIBSでは、大気中の観測で数十倍以上の信号強度の増倍が見られた。溶液への応用では、液体薄膜の利用により高感度化が実現した。
若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 大場 弘則; 田村 浩司; 佐伯 盛久; 松本 歩*; 作花 哲夫*; 池田 裕二*; 平等 拓範*
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損傷炉内外の環境は、高放射線、水中又は高湿度、狭隘という過酷な環境条件となっている。そこで、これまで、次世代核燃料サイクル用燃料である、低除染TRU含有MOX燃料の遠隔・迅速分析技術として開発してきた、レーザー誘起プラズマ発光分光法(Laser Induced Breakdown Spectroscopy: LIBS)を中心とした分析技術に着目し、廃炉措置における遠隔その場分析技術として応用する研究開発を開始した。この計測は、電気信号に代わってレーザーをプローブとした光分析手法であり、放射線の影響を受けにくい遠隔観察プローブとしての成立性が高い。本報告では、LIBSを中心としたレーザーモニタリング分析手法開発の一連の取り組みとして、光ファイバーを活用したLIBS計測プローブの基本特性、ロングパルスレーザーを活用したLIBS特性、マイクロ波支援LIBSによる信号増倍の可能性、マイクロチップレーザー利用LIBSプローブ等について、その特長と最近の成果について報告する。
若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 大場 正規; 松本 歩*; 作花 哲夫*; 平等 拓範*; 池田 裕二*
no journal, ,
For the decommissioning of "Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (F1NPS)" which has damaged or melt downed nuclear core, matting with basic R&D and actual application technologies for decommissioning work will be strongly required. CLADS/JAEA is one of the key institute for strategic promotion of Decommissioning Science on F1NPS in Japan. As for the development of rapid, easy, onsite and in-situ remote diagnostic/analysis of debris under the severe environments such as extremely high radioactive condition, the concept of probing by light and diagnostic by light with radiation resistant optical fiber will be one of the simple, powerful and applicable choices as the innovative development based on LIBS technique. Radiation resistant Optical Fiber based LIBS probe (Fiber LIBS) is constructed, and its activity is demonstrated under water condition and high radiation condition of about 10 kGy/h. For higher sensitivity, Long pulse laser with the pulse duration about 100 ns, and Microwave assisted LIBS are performed. The challenge for longer light delivery (100 m) and flexible use, self Q-switched Microchip laser will be under developing for the LIBS probe and its activity under high radiation condition is now demonstrated.