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論文

最先端の研究開発,日本原子力研究開発機構,6; 廃止措置と廃棄物の処理処分を目指して,1; 低レベル放射性廃棄物の処理処分とウラン鉱山閉山措置に関する技術開発

辻 智之; 杉杖 典岳; 佐藤 史紀; 松島 怜達; 片岡 頌治; 岡田 翔太; 佐々木 紀樹; 井上 準也

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 62(11), p.658 - 663, 2020/11

日本原子力研究開発機構ではバックエンド関連の研究・技術開発として、原子力施設の廃止措置や安全で環境負荷低減につながる低レベル放射性廃棄物の処理処分技術開発と、地層処分の基盤的研究開発を進めてきた。これらバックエンドに関する原子力機構の研究・技術開発のうち、原子力施設の廃止措置や低レベル放射性廃棄物の処理処分技術開発の最前線を紹介する。

論文

Study on hydrogen generation from cement solidified products loading low-level radioactive liquid wastes at Tokai Reprocessing Plant

佐藤 史紀; 松島 怜達; 伊藤 義之

QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 60, 2019/03

東海再処理施設のLWTFで発生する低レベル放射性液体廃棄物のセメント固化体からの放射線による水素ガス発生について検討した。

論文

Development of cement based encapsulation for low radioactive liquid waste in Tokai Reprocessing Plant

松島 怜達; 佐藤 史紀; 齋藤 恭央; 新 大軌*

Proceedings of 3rd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2018) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2018/10

東海再処理施設では、発生する低放射性の液体廃棄物及び固体廃棄物を処理する施設としてLWTFを建設し、コールド試験を実施している。本施設では、当初、液体廃棄物の処理に伴って発生する核種分離後の硝酸廃液に対し、ホウ酸塩を用いて固化体とすることとしていた。しかし、現在は、環境負荷低減のために廃液内の硝酸根を分解する必要があり、硝酸塩を炭酸塩に置換した後、セメント固化体とする計画として、設備導入に向けた検討を進めている。現在、この廃液に対するセメント固化技術開発として、高炉スラグ(BFS)を主成分としたセメント材の適用検討を行っている。本発表では実規模(200Lドラム缶スケール)で試験を行った結果についてまとめたものを報告する。

論文

Study on hydrogen generation from cement solidified products loading low-radioactive liquid wastes at Tokai Reprocessing Plant

伊藤 義之; 松島 怜達; 佐藤 史紀

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 69, 2018/03

東海・再処理施設の低放射性廃棄物処理技術開発施設(LWTF)では、低レベル放射性廃液をセメント固化し廃棄体を作製することを計画している。本研究では、作製したセメント固化体からの水素発生量を検討するため、量子科学技術研究開発機構高崎量子応用研究所のコバルト60線照射施設にて、セメント試料の$$gamma$$線照射試験を行い、水素生成G値を測定した。その結果、スラリ固化体(充てん率10$$sim$$50wt%)のG値は、約0.03(n/100eV)であり、スラリ廃液を充てんしていない場合に比べて、およそ半分に低下した。硝酸イオンは、水素生成を抑制する効果があり、スラリ中に含まれる硝酸塩の影響でG値は低下したと考えられる。また、炭酸塩固化体(充てん率10wt%)のG値は、約0.14(n/100eV)であったが、20wt%や30wt%の炭酸塩固化体では、それよりも低いG値であった。XRD結果から、塩の充てん率が高くなるほど、Na$$_{2}$$CO$$_{3}$$を含んだセメント生成物(Pirssonite)が多く見られ、Na$$_{2}$$CO$$_{3}$$のG値は、CaCO$$_{3}$$よりも小さいため、20wt%や30wt%の炭酸塩固化体のG値は小さくなったと考えられる。

論文

Investigation of hydrogen gas generation by radiolysis for cement-solidified products of used adsorbents for water decontamination

佐藤 淳也; 菊地 博*; 加藤 潤; 榊原 哲朗; 松島 怜達; 佐藤 史紀; 小島 順二; 中澤 修

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 62, 2018/03

福島第一原子力発電所における多核種除去設備から発生している廃吸着材は、多量の放射性核種を含有しており、処分のために発生した固化体への放射線影響が懸念されている。本件は、廃吸着材の模擬物をセメント固化した試料において放射線分解によって発生する水素ガス量の調査を目的として実施した。チタン酸塩, 酸化チタン, フェロシアン化物, キレート樹脂及び樹脂系吸着材を対象として、セメント固化材(普通ポルトランドセメント及び高炉スラグセメント)を用いて固化試料を作製した。量子科学技術研究開発機構高崎量子応用研究所のコバルト照射施設を利用して$$gamma$$線の照射試験を行い、セメント固化試料からの水素ガス発生を調査した。試験の結果、セメント固化試料から発生した水素ガス量を求め、水素ガス発生のG値を算出することができた。

口頭

海水を含む放射性廃液のホウ酸ガラスによる固型化の基礎研究

松島 怜達*; 新井 剛*; 齋藤 照仁*; 堀口 賢一; 菅谷 篤志

no journal, , 

現在、福島第一原子力発電所では、海水由来の塩化ナトリウム及び再臨界防止のために添加されたホウ酸を含む放射性廃液が大量に滞留している。この廃液を廃棄体化処理し埋設処分する場合、廃棄体からナトリウムやホウ酸が溶出し処分環境への影響が懸念される。そのため、これら化学物質を固定化できる固化マトリックスの開発が求められる。本研究では、浸出特性に優れるアモルファス構造を有し、かつ廃液に含まれるホウ酸を固型化材に活用できるホウ酸ガラス固化法に着目した。今回は、ホウ酸ガラスの浸出特性を改善する目的で金属元素を添加した試料を製作し、浸漬試験を実施した。金属元素として亜鉛(Zn)を添加することで、ナトリウムの保持特性が改善することを確認した。さらに、廃液中に含まれると考えられる夾雑物元素(10元素)を添加したところ、全容出期間を30倍以上に延伸できることを確認したが、本試験で評価した最長のNa全容出期間は約30年間であることを考慮すると、現段階では、ホウ酸ガラスを当該廃液の固型化技術に適用させるのは困難であると言える。

口頭

A Basic study for immobilization of radioactive polluted water derived from the Accident at Fukushima Nuclear Power Stations of Tokyo Electric Power Company using borate glass

松島 怜達*; 新井 剛*; 堀口 賢一; 菅谷 篤志

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故により大量の汚染水が発生しているが、現在は貯蔵されているだけの状態である。汚染水には海水由来の塩化ナトリウム及びほう酸を含有していると考えられ、これら化学物質を安定に固定できる新しいマトリックスの開発が求められている。本研究では、汚染水に含まれるホウ酸を固型化材に活用できるホウ酸ガラス固化法に着目した。これまでの研究において、ホウ酸と塩化ナトリウムを試薬でモル比1:0.5に混合し、1100$$^{circ}$$Cで3時間溶融し冷却することでホウ酸ガラスが作製できる事を確認した。ホウ酸ガラスの形成には、ガラス相から塩素が揮発することが重要である。今回は、ガラス相から塩素が揮発することを確認するため、ホウ酸ガラス作製中の温度挙動を調査した。

口頭

イミノニ酢酸樹脂による再処理低レベル放射性廃液中の微量元素分析法の開発

松島 怜達; 伊藤 義之; 小島 順二; 舛澤 俊*; 新井 剛*

no journal, , 

東海・再処理施設より発生する低レベル放射性廃液(LLW)は、低放射性廃棄物処理技術開発施設(LWTF)にて共沈限外ろ過・吸着処理後、セメント固化される予定である。その際、セメント硬化反応に影響を与える金属元素の組成把握が重要であるが、LLWは高濃度のナトリウム(Na)を含むため、微量に含まれる金属元素の定量が困難であった。本研究では、Naと金属元素を群分離できる多孔性シリカ担体にイミノ二酢酸基を担持させた自製吸着材(SIDAR)について、吸着特性を調査し、LLWへの適応性の検討を行った。本研究では、SIDARを用いて振とう試験を行い、pH毎の吸着分配係数を算出することで吸着特性を評価した。SIDARは何れのpH領域においてもNaを非吸着であり、2価の金属元素に対しては、pH2以上で吸着分配係数が上昇していくことが明らかとなった。SIDARは、2価の金属元素に対し選択性を有することから、Naと2価の金属元素を分離することが可能であると示唆された。

口頭

東海再処理施設における低放射性廃液の処理技術開発,15; 実規模混練におけるセメント固化の検討

松島 怜達; 佐藤 史紀; 堀口 賢一; 小島 順二; 山下 昌昭*; 坂井 悦郎*; 新 大軌*

no journal, , 

東海再処理施設の低放射性廃棄物処理技術開発施設(LWTF)は、再処理施設より発生する低放射性の液体廃棄物及び固体廃棄物を処理する施設として建設され、コールド試験が実施されている。本施設では、液体廃棄物の処理に伴って発生する硝酸廃液に対し、ホウ酸塩を用いて固化体とすることとしていたが、現在は炭酸塩廃液に置換した後、セメント固化体とする計画であり、設備導入に向けた検討、設計を進めている。本報告では、本炭酸廃液について実規模大(200Lドラム缶)でのセメント混練・固化試験を行い、セメント固化体の強度及びセメント材の配合を変化させた場合の強度への影響について検討した結果を報告する。

口頭

再処理低レベル放射性廃液のセメント固化体からの水素ガス生成の検討

伊藤 義之; 松島 怜達; 佐藤 史紀; 小島 順二

no journal, , 

東海・再処理施設の低放射性廃棄物処理技術開発施設(LWTF)では、低レベル放射性廃液の処理により発生するスラリ廃液及び炭酸塩廃液をセメント固化し廃棄体を作製することを計画している。本研究では、作製したセメント固化体からの水素発生量を検討するため、量子科学技術研究開発機構高崎量子応用研究所のコバルト60$$gamma$$線照射施設にて、セメント試料の$$gamma$$線照射試験を行い、水素生成G値(G(H$$_{2}$$))を測定した。その結果、スラリ固化体(充てん率10$$sim$$50wt%)のG(H$$_{2}$$)は、約0.04であり、スラリ廃液を充てんしていない場合に比べて、およそ半分に低下した。また、炭酸塩固化体(充てん率10$$sim$$30wt%)のG(H$$_{2}$$)は、約0.05であり、炭酸塩廃液を充てんしていない場合に比べて、およそ1/3に低下した。炭酸塩固化体のG(H$$_{2}$$)がスラリ固化体の値よりも高かった要因として、炭酸塩廃液中の炭酸イオンは、水の放射線分解で生成する水素ガス発生量を増加させる作用がある一方、スラリ廃液中に含まれる硝酸イオンは、水素ガス発生量を減少させる作用があるためと考えられる。

口頭

東海再処理施設における低放射性廃液の処理技術開発,16; セメント固化体からの水素生成に係る検討

伊藤 義之; 松島 怜達; 佐藤 史紀; 齋藤 恭央

no journal, , 

東海・再処理施設の低放射性廃棄物処理技術開発施設(LWTF)では、3種類の廃液(スラリ廃液, リン酸塩廃液, 炭酸塩廃液)をセメント固化し廃棄体とすることを計画しており、セメント固化設備の設計(安全性評価)では、セメント固化体から発生する水素ガス発生量を評価する必要がある。このため、模擬のセメント固化体を用いた$$gamma$$線照射試験を行い、各固化体の水素生成G値を測定した。その結果、スラリ固化体のG値は、約0.03、炭酸塩固化体0.02$$sim$$0.14、リン酸塩固化体0.21$$sim$$0.37(/100eV)であり、水素生成G値は、固化する廃液成分やその充てん率によって異なってくることが分かった。

口頭

東海再処理施設における低放射性廃液の処理技術開発,17; 実規模混練による炭酸塩廃液のセメント固化の検討

松島 怜達; 佐藤 史紀; 齋藤 恭央; 新 大軌*

no journal, , 

東海再処理施設の低放射性廃棄物処理技術開発施設(LWTF)は、再処理施設より発生する低放射性の液体廃棄物及び固体廃棄物を処理する施設として建設され、コールド試験が実施されている。本施設では、液体廃棄物の処理に伴って発生する硝酸塩廃液に対し、ホウ酸塩を用いて固化体とすることとしていたが、現在は炭酸塩廃液に置換した後、セメント固化体とする計画であり、設備導入に向けた検討、設計を進めている。本報告では、この炭酸塩廃液について実規模大(200Lドラム缶)でのセメント混練・固化試験を行い、セメント固化体の経時変化における強度及び廃液組成が変化した際の強度への影響について検討した結果を報告する。

口頭

汚染水処理二次廃棄物のセメント固化試料を対象とした$$gamma$$線照射に伴う水素ガス発生の評価

佐藤 淳也; 菊地 博*; 加藤 潤; 榊原 哲朗; 松島 怜達; 佐藤 史紀; 小島 順二; 中澤 修

no journal, , 

福島第一原子力発電所の汚染水処理を行う多核種除去設備から発生する二次廃棄物は、固化処理の実績がないものが多く、新たな固化の方法を検討する必要がある。廃棄物処理技術グループでは、固化技術の選定に向けた基礎データの取得を目的として、既存の固化技術を対象に模擬廃棄物を用いた固化基礎試験を進めている。水を用いた固化技術(例えば、セメント固化法)で作製した固化体では、水の放射線分解による水素ガスが発生する。水素ガスは可燃性ガスであるため、処分時の安全性を確保する上で放射線照射時の固化体からの水素発生の評価が重要である。本試験では無機固型化材を用いて二次廃棄物のうちチタン酸, フェロシアン化合物, キレート樹脂及び樹脂系吸着材を固化した場合に、廃棄物に含まれる核種由来の$$gamma$$線による水素ガス発生量を評価する目的で、工学的な成立性の観点から最適化した水固型化材比で固化試料を作製し、$$gamma$$線照射試験を実施して水素ガス発生のG値を算出した。本試験により、模擬廃棄物充填率を40wt%とした固化試料からの、$$gamma$$線照射に伴う水素ガス発生のG値を求めることができた。

口頭

東海再処理施設における低放射性廃液の処理技術開発,18; Cs/Sr吸着材の実機適用に向けた検討

伊藤 義之; 松島 怜達; 佐藤 史紀; 橋本 崇紀*; 鈴木 達也*; 宮部 慎介*; 佐久間 貴志*; 菊地 香織*; 出水 丈志*

no journal, , 

本研究では、東海・再処理施設内の低放射性廃棄物処理技術開発施設(LWTF)の吸着塔で使用するCs及びSr吸着材の検討を行っている。吸着対象の廃液は、約5mol/Lの高濃度硝酸塩廃液でありCa等も含むため、Cs及びSr吸着材は、高い選択性等を必要とする。本報では、福島第1原子力発電所の汚染水処理に使用され、CsやSrを同時に吸着できるケイチタン酸塩系の吸着材(ピュアセラム)のLWTF吸着塔への適用を検討するため、2本の吸着カラムを連結させたカラム試験を行った。その結果、Csは破過し難く、前回の報告と同様に破過容量が大きいことが分かった。Srの5%破過容量は、前回の報告と比べて約2倍となり、破過容量の向上が図れる見通しを得た。

口頭

東海再処理施設における低放射性廃液の処理技術開発,20; 実機適用に向けたセメント固化体からの水素生成に係る検討

佐藤 史紀; 松島 怜達; 伊藤 義之; 齋藤 恭央

no journal, , 

東海再処理施設内の低放射性廃棄物処理技術開発施設で作製予定のセメント固化体について、放射線による水素ガス発生量を評価するため、模擬セメント固化体を作製して水素生成G値を測定した。

口頭

東海再処理施設における低放射性廃液の処理技術開発,19; 実規模大における炭酸塩廃液のセメント固化の検討

松島 怜達; 佐藤 史紀; 齋藤 恭央; 新 大軌*

no journal, , 

東海再処理施設の低放射性廃棄物処理技術開発施設(LWTF)は、再処理施設より発生する低放射性の液体廃棄物及び固体廃棄物を処理する施設として建設され、コールド試験が実施されている。本施設では、液体廃棄物の処理に伴って発生する硝酸塩廃液に対し、ホウ酸塩を用いて固化体とすることとしていたが、現在は炭酸塩廃液に置換した後、セメント固化体とする計画であり、設備導入に向けた検討、設計を進めている。本報告では、この炭酸塩廃液について実規模大(200Lドラム缶)でのセメント混練・固化試験を行い、セメント固化体の経時変化及び廃液組成が変化した際の強度への影響について検討した結果を報告する。

口頭

低放射性廃液のセメント固化体からの水素生成に係る検討

佐藤 史紀; 松島 怜達; 伊藤 義之; 齋藤 恭央

no journal, , 

低放射性廃棄物処理技術開発施設(LWTF)では、東海再処理施設内の各工程から発生した廃液を蒸発濃縮した低放射性濃縮廃液を処理する計画である。現在、この廃液については、核種分離(共沈・限外ろ過、Cs・Sr吸着)を実施後、硝酸根分解処理によって炭酸塩廃液とした上で、高炉セメントC種を用いて固化することを計画している。セメント固化設備の設計(安全性評価)では、固化体からの水素ガス発生量を評価する必要があるが、固化体の水素生成G値〔G(H$$_{2}$$)〕は、使用するセメント材の組成や固型化される廃液成分等によって異なる。本報では、実機で想定される組成(硝酸根の分解率)を持つ炭酸塩廃液を用いた固化体を作製した上で、$$gamma$$線照射してG(H$$_{2}$$)を測定した。

口頭

東海再処理施設における低放射性廃棄物の処理技術開発,21; Cs/Sr吸着材の実機適用に向けた検討

伊藤 義之; 松島 怜達; 高野 雅人; 鈴木 達也*; 宮部 慎介*; 佐久間 貴志*

no journal, , 

結晶性シリコチタネート(ピュアセラム)のCs及びSr吸着特性を把握するため、吸着等温線の測定を行った結果、ピュアセラムはゼオライトよりも平衡吸着量が大きく、CsとSrを同時吸着材として有効であることが分かった。本吸着材を用いて実機吸着塔(LWTF)と同様の通液条件でカラム通液試験を行った結果、前報よりも破過容量が大きい結果が得られ、実機への適用に有効な吸着材であることが分かった。

口頭

$$^{151}$$Smの微量分析法の高度化を指向したクロマトグラフィ法の最適化

吉田 正明*; 新井 剛*; 松島 怜達; 齋藤 恭央

no journal, , 

多核種除去設備(ALPS)の処理性能評価に求められる微量$$^{151}$$Smの定量分析の前処理として、多核種からのSm(III)の単離方法としてクロマトグラフィ法の検討を行った。本研究の成果よりHDEHP含侵吸着材を用い、硝酸溶液を溶離液としたグラジエント溶離でSm(III)を単離できることが明らかとなった。

口頭

Na高含有放射性廃液からの核種回収を目指した複合型イミノ二酢酸樹脂の開発

木田 福香*; 中村 文也*; 新井 剛*; 松島 怜達; 齋藤 恭央

no journal, , 

本研究ではNa高含有放射性廃液中のNaとその他核種の分離に適した吸着材の開発を行った。本研究で開発した複合型IDA樹脂(SIDAR)は、Na高含有溶液から選択的に目的元素を吸着できることが示された。

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