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論文

Molybdenum adsorption and desorption properties of alumina with different surface structures for $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc generators

鈴木 善貴; 北河 友也*; 滑川 要二*; 松倉 実*; 西方 香緒里; 三村 均*; 土谷 邦彦

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 43(2), p.75 - 80, 2018/04

(n, $$gamma$$)法での$$^{99}$$Mo製造は、簡便な方法であり核拡散抵抗や廃棄物処理の観点から有利である。しかし、この方法で生成される$$^{99}$$Moの比放射能は極めて低いため、高い比放射能を有する$$^{99m}$$Tc溶液を得るのは困難である。このため、高いMo吸着性能を有する新たな吸着剤を開発することが必要不可欠である。本研究では、Mo吸着剤として医療用$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに用いられるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)に着目し、性能の向上を行った。Al$$_{2}$$O$$_{3}$$試料には、3種類の始発粉末を用いて、異なる温度で焼結したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を作製し、Mo吸着および脱離特性を調べた。その結果、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$の結晶構造および比表面積がMo吸着特性に影響を及ぼすことが示唆された。また、開発した各Al$$_{2}$$O$$_{3}$$から溶離した溶液の基本的化学特性はガイドラインの基準値を満たしていた。

論文

Effects of $$gamma$$ irradiation on the adsorption characteristics of xerogel microcapsules

大西 貴士; 田中 康介; 小山 真一; Ou, L. Y.*; 三村 均*

NEA/NSC/R(2017)3, p.463 - 469, 2017/11

資源の有効利用、廃棄物低減のために、無機イオン交換体(タングストリン酸アンモニウム(AMP)またはフェロシアン化銅(KCuFC))をアルギネートゲルで内包するマイクロカプセル(AWP-ALGまたはKCuFC-ALG)、および、アルギネートゲルそのもの(ALG)を用いた核種分離システムの開発を実施している。ALG, AWP-ALGおよびKCuFC-ALGは、それぞれ、Zr, CsおよびPdを選択的に吸着することが明らかになっている。しかしながら、$$gamma$$線照射に伴う吸着特性の変化については、十分に調べられていない。そこで、$$^{60}$$Co線源によって$$gamma$$線を3898kGyまで照射した後、各種マイクロカプセルの吸着特性を評価した。その結果、AWP-ALGまたはKCuFC-ALGは、内包する無機イオン交換体によってCsまたはPdを吸着するため、$$gamma$$線照射を通して吸着特性に変化は見られなかった。一方、ALGは$$gamma$$線照射に伴って放射線分解が進行し、Zrに対する吸着特性が低下した。

報告書

アルミナ吸着剤のMo吸着/溶離に関する予備試験

鈴木 善貴; 石田 卓也*; 鈴木 祐未*; 松倉 実*; 黒崎 文雄*; 西方 香緒里; 三村 均*; 土谷 邦彦

JAEA-Technology 2016-027, 24 Pages, 2016/12

JAEA-Technology-2016-027.pdf:4.15MB

照射試験炉センターでは、(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo製造に関する技術開発を行っている。(n,$$gamma$$)反応による$$^{99}$$Mo製造は簡便な方法であり、核不拡散や廃棄物管理の観点からも有利である。しかしながら、本方法による$$^{99}$$Moの比放射能が低いことから、高い放射能濃度を有する$$^{99m}$$Tc製品の製造が困難である。これまで、高いMo吸着効率を持つ無機高分子ジルコニウム化合物(Polyzirconium Compound: PZC)及び無機高分子チタニウム化合物(Polytitanium Compound: PTC)のようなMo吸着剤の開発が進められている。これらのMo吸着剤のジェネレータへの利用のためには、Mo吸着剤に含まれる構成元素の影響を評価し、$$^{99m}$$Tc製品の品質を保証することが必要である。本報告書において、Mo吸着剤の開発の現状調査を行い、医療用$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに使用されているアルミナに着目し、結晶構造や比表面積のような異なった特性による3種類のアルミナのMo吸着特性/Mo溶離特性を調べた。

論文

Removal of zirconium from spent fuel solution by alginate gel polymer

大西 貴士; 小山 真一; 三村 均*

Progress in Nuclear Energy, 82, p.69 - 73, 2015/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.75(Nuclear Science & Technology)

これまでの研究において、特定の元素のみと選択的に相互作用する抽出剤や無機イオン交換体をアルギネートゲルで賦形化し、発熱性元素や希少元素のみを選択的に分離するプロセスが提案されている。しかしながら、担体であるアルギネートゲルも陽イオン交換体としての特性を有するため、ジルコニウムやルテニウムを吸着し、選択的分離を阻害することが懸念されている。よって、本研究においては、選択的分離工程の前に、アルギネートゲルによるジルコニウムの除去工程を提案し、その可能性を検討した。その結果、ジルコニウムは酸性溶液中ではZr$$^{4+}$$となり、2価や3価の陽イオンよりもアルギネートゲルに強く吸着することを明らかにした。また、アルギネートゲル充填カラムを使用して、照射燃料溶解液中のジルコニウムを選択的に除去できることを見出した。

論文

ゼオライトを主体とした高選択性吸着剤による高汚染水の処理

三村 均*; 山岸 功

ゼオライト, 31(4), p.115 - 124, 2014/12

福島第一原子力発電所事故対策を進める上で、50万トン規模の高汚染水が大きな障害となっている。海水が混入した高汚染水の浄化、特にセシウムの選択的除染に対しては、無機イオン交換体充填吸着塔による循環注水冷却システムが稼動しており、冷温停止が達成されているが、運転システムの高度化や二次固体廃棄物の安全管理および処分が課題となっている。ここでは、ゼオライトを主体としたセシウムおよびストロンチウム選択性吸着剤の吸着特性および固化特性を比較評価するとともに、吸着剤の高機能化の試みを紹介する。特に、わが国に豊富に産出する天然産ゼオライトは、セシウムに高い選択性を有すると共に、高温でのガス状セシウムのトラッピング機能および安定固化を実現できる自己焼結機能など優れた特性を有しており、高汚染水の処理および処分において今後重要な役割を果たすものと期待できる。さらに固体廃棄物の安全管理の現状および安定固化技術の開発状況について解説し、将来的な処分に対する課題を整理する。

論文

Chromatographic separation of nuclear rare metals by highly functional xerogels

大西 貴士; 小山 真一; Masud, R. S.*; 河村 卓哉*; 三村 均*; 新堀 雄一*

日本イオン交換学会誌, 25(4), p.220 - 227, 2014/11

環境負荷低減および資源有効利用を目的として、原子力機構と東北大学では高レベル放射性廃液中に含まれるCs, Pd, TcおよびMoを高純度で回収するための技術開発を実施している。その一環として、新規に合成した吸着剤(高機能性キセロゲル)を用いて、模擬高レベル放射性廃液(コールド試薬を用いて調製した溶液)中に含まれるCs, Pd, Re(Tcの代替元素)およびMoを、カラム法により選択的に分離できることを見出している。一方で、照射済燃料から調製され放射性元素を含む溶液を用いたカラム試験は実施されていない。よって、本研究では、照射済燃料を酸溶解して照射済燃料溶解液を調製し、その中に含まれるCs, Pd, TcおよびMoを、高機能性キセロゲル充填カラムに吸着/溶離させることを試みた。その結果、照射済燃料溶解液中のCs, Pd, TcおよびMoを吸着/溶離させる条件を見出した。さらに、Tcについては選択的に分離することに成功した。

報告書

「疎水性, 親水性新規ジアミド化合物によるMA相互分離技術開発」3年間成果のまとめ(受託研究)

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 北辻 章浩; 須郷 由美; 白数 訓子; 池田 泰久*; 川崎 武志*; 鈴木 智也*; 三村 均*; 臼田 重和*; et al.

JAEA-Research 2014-008, 220 Pages, 2014/06

JAEA-Research-2014-008.pdf:41.81MB

文部科学省からの委託事業、原子力システム研究開発事業で行った研究「疎水性,親水性新規ジアミド化合物によるMA相互分離技術開発」3年間の成果をまとめる。本事業は次の3つのテーマからなる、(1) MA+Ln一括分離技術開発:DOODA基礎特性評価、(2)Am/Cm/Ln相互分離技術開発: Ln錯体の基礎特性評価,溶媒抽出分離法,抽出クロマトグラフィー法、(3)分離技術評価: プロセス評価。(1)では新規抽出剤であるDOODAの基礎特性の成果をまとめた。(2)では新規配位子が配位した金属錯体の構造解析結果、抽出剤を使った溶媒抽出結果、及び抽出クロマトグラフィーでのカラム分離結果をまとめた。(3)ではこれら結果を総合して相互分離フローを作成し、それぞれフラクションの元素量,放射能量,発熱量の評価を行った。

論文

Adsorption of ruthenium, rhodium and palladium from simulated high-level liquid waste by highly functional xerogel

大西 貴士; 小山 真一; 三村 均*

Proceedings of International Waste Management Symposia 2013 (WM 2013) (CD-ROM), 7 Pages, 2013/02

高機能性キセロゲルを用いた核種分離プロセス開発の一環として、白金族元素分離を目的とした不溶性フェロシアン化物内包キセロゲルを調製し、コールド試薬を用いて調製した模擬廃液中における、白金族元素の吸着・溶離特性を評価した。その結果、不溶性フェロシアン化物内包キセロゲルはルテニウム,ロジウム,パラジウムを高い割合で吸着することを明らかにした。また、パラジウムを選択的に回収する条件を見いだした。さらに、回収したパラジウムに熱分解・湿式処理を施し、溶液中に多量に含まれていた硫黄を除去した。

論文

Morphology-controlled synthesis of Mo compounds from a nitric acid solution by the microwave heating and/or Zr-addition

逢坂 正彦; 田中 康介; 関根 伸一; 圷 葉子; 鈴木 達也*; 三村 均*

Journal of Nuclear Materials, 427(1-3), p.384 - 388, 2012/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:55.75(Materials Science, Multidisciplinary)

高レベル廃液からの核分裂生成物Moの有効利用のため、マイクロ波加熱による形態制御された硝酸溶液からのMo化合物合成を研究した。マイクロ波加熱合成粉末の結晶性及び結晶成長を著しく加速することがわかった。少量のZr添加により六方晶MoO$$_{3}$$粉末の合成が促進された。さらに、Zr添加にマイクロ波加熱を加えることにより、特異的な雲丹様の形状を有する六方晶MoO$$_{3}$$結晶が合成された。本方法は、形態制御の実践面・性能面において、高レベル廃棄物からのMoの効果的有効利用に有効である。

論文

X-ray diffraction recording from single axonemes of eukaryotic flagella

西浦 昌哉*; 鳥羽 栞*; 高尾 大輔*; 宮代 大輔*; 榊原 斉*; 松尾 龍人; 上村 慎二*; 大岩 和弘*; 八木 直人*; 岩本 裕之*

Journal of Structural Biology, 178(3), p.329 - 337, 2012/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:87.24(Biochemistry & Molecular Biology)

X線マイクロビームを用いて、真核生物由来の単一鞭毛軸糸(直径0.2$$mu$$m未満)から初めてX線回折パターンが記録された。ショウジョウバエから単離した精子をガラスキャピラリーにマウント後、急速凍結した。そのうち、800$$mu$$mのセグメントに74KにおいてX線マイクロビームをエンドオン照射した。その結果、多数の反射スポットから構成される回折パターンが得られ、軸糸構造から期待される18回回転対称性を持っていた。ショウジョウバエ軸糸の電顕写真から計算された結果と比較することで、軸糸直径やダブレット間距離等の軸糸に関する構造情報を得ることが可能となった。

論文

福島第一原子力発電所高汚染水の処理処分の課題;処分を見据えた対応策の提言

山岸 功; 三村 均*; 出光 一哉*

日本原子力学会誌, 54(3), p.166 - 170, 2012/03

福島第一原子力発電所事故の収束に向けた取り組みにおいて、2011年12月にステップ2の完了が宣言された。原子炉の冷温停止状態を支える循環注水冷却に関しては、仮設の水処理設備が安定稼動しているが、恒久的な水処理設備の設置、汚染水処理で発生した二次廃棄物の保管・処理・処分への取り組みも求められている。本稿では、汚染水処理の現状を整理し、吸着材の性能,今後の処理・処分にかかわる技術的課題を解説する。

論文

セシウム高除染用吸着剤の物性及び吸着特性

三村 均*; 山岸 功

日本イオン交換学会誌, 23(1), p.6 - 20, 2012/02

東日本大震災により発生した福島第一原子力発電所事故においては、海水等冷却材の原子炉注入により、原子炉及びタービン建屋内の地下の溜まり水や、敷地内のトレンチなどに放射性物質を多く含んだ数万トン規模の高レベル汚染水が発生し、作業障害や環境汚染を起こしており、今後20万トン以上になると予想されている。2011年12月の時点で、循環注水冷却システムにより冷温停止が達成されているが、固体廃棄物(ゼオライト,不溶性フェロシアン化物スラッジ,結晶性シリコチタネート(CST))の処理及び処分は未定である。特に、汚染水中のセシウムの高除染用吸着剤として使用されている不溶性フェロシアン化物及び結晶性シリコチタネート(CST)の処理・処分に関しては、過去にもほとんど実績がないことから、今後の重要な課題となっている。本稿では、循環注水冷却システムの構成と進捗状況、及びセシウムの高除染用吸着剤としての不溶性フェロシアン化物及びCSTの物性及びCsに対する選択的な吸着特性について紹介し、これら固体廃棄物の処理・処分及び今後の課題について述べる。

論文

Advanced-ORIENT cycle project; Summary of phase I fundamental studies

小山 真一; 鈴木 達也*; 小澤 正基*; 黒澤 きよ子*; 藤田 玲子*; 三村 均*; 岡田 賢*; 森田 泰治; 藤井 靖彦*

Procedia Chemistry, 7, p.222 - 230, 2012/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:27.97

先進オリエントサイクルは、高速炉サイクルに基づく使用済燃料中に含まれる核種の分離,変換,利用にかかる三位一体の概念であり、イオン交換法(IXC)と触媒的電気化学手法(CEE法)を用いた分離手法と安全性研究を中心に2006年から2011年にかけて研究を行った(Phase I計画)。最初のナノ吸着剤によるIXC(I)課程で、模擬高レベル廃液より90%以上のCsを回収した。次に3級ピリジン樹脂(TPR)による塩酸及び硝酸環境下での分離IXC(II, III, IV)課程で、照射済燃料から白金属元素,希土類、さらにAm及びCmの分離・回収を可能とした。特に塩酸環境下においてCEE法により白金族及びTcの分離が可能であることを明らかにした。さらに、CEE法で分離した白金族を電極として水素製造条件が向上することを明らかにした。塩酸環境下での構造材選択のため、ハステロイ-Bは室温で、タンタルは90$$^{circ}$$Cまでの高濃度塩酸環境において耐食性があることを確認し、またTPRの硝酸環境における熱化学的な安定性を検証した。これらラボスケールでの研究成果に基づいて、次のPhaseへの課題を明らかにした。

論文

Immobilisation of caesium by zeolites and characterisation of ceramic solid forms

富山 伸*; 三村 均*; 新堀 雄一*; 山岸 功; 森田 泰治

Proceedings of 11th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (Internet), 10 Pages, 2012/00

高レベル廃液に含まれる発熱性元素のCsを、ゼオライトの一種でCsに選択性の高いモルデナイトを用いて固定化する技術について、焼成時の温度及び時間,モルデナイトの種類,コールドプレスやホットプレスの条件等を変化させて検討した。安定なCsAlSi$$_{5}$$O$$_{12}$$への結晶化はTi及びFeをバインダとして含む合成モルデナイトCのみで達成され、他のモルデナイトでは焼成後アモルファスとなった。しかし、Csを含有するいずれのモルデナイトにおいても、コールドプレス後の焼成により、ディスク上に固化でき、その固化体の密度は焼成温度及び焼成時間とともに増加した。

論文

Advanced-ORIENT cycle, its scientific progress and prospect for engineering feasibility

小山 真一; 山岸 功; 鈴木 達也*; 小澤 正基*; 藤田 玲子*; 岡田 賢*; 蓼沼 克嘉*; 三村 均*; 藤井 靖彦

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 8 Pages, 2011/12

MA及びLLFPの分離・変換・利用にかかわる先進オリエント計画のPhase 1プログラムとして、ラボスケールでの要素技術試験を実施している。3級ピリジン樹脂(TPR)による塩酸及び硝酸環境下での試験により、照射済燃料から希土類の分離、さらにAm及びCmの回収を可能とした。特に塩酸環境下において触媒電解抽出法により白金族及びTcの分離が可能となった。分離した白金族を電極として水素製造条件が向上することを明らかにした。実験結果に基づいて進捗一環として、個別の基礎研究を実施した。ナノ吸着剤であるAMP-SGにより、模擬高レベル廃液より90%以上のCsを回収した。塩酸環境下での構造材選択ため、ハステロイ-Bは室温で、Taは90$$^{circ}$$Cまでの高濃度塩酸環境において耐食性があることを確認した。TPRの硝酸環境における熱化学的な安定性を検証した。これらラボスケールでの実験結果に基づいて、次のPhaseへの課題が明らかとなった。

論文

Reformation of hazardous wastes into useful supporting materials for fast reactor fuels

逢坂 正彦; 三輪 周平; 田中 康介; 圷 葉子; 池田 芳*; 三村 均*; 鈴木 達也*; 臼杵 俊之; 矢野 豊彦*

Annals of Nuclear Energy, 38(12), p.2661 - 2666, 2011/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:75.97(Nuclear Science & Technology)

放射性廃棄物からの回収Mo及びアスベスト有害廃棄物からの回収マグネシウム珪素酸化物の有効利用に関する新規概念を提案する。それぞれを導入した高速炉サイクルシステムについて述べる。幾つかの基礎サイクル技術に関する研究を行った。LIX63マイクロカプセルと3級ピリジン樹脂によるMoの分離に関する基礎的特長の研究を行った。Mo含有硝酸溶液からのシンプルなMo原料粉末の化学合成法に関する基礎実験を行った。焼結特性に与える回収Mo中の不純物の影響について実験的に検討した。

論文

Conduction-band electronic states of YbInCu$$_4$$ studied by photoemission and soft X-ray absorption spectroscopies

内海 有希*; 佐藤 仁*; 栗原 秀直*; 間曽 寛之*; 平岡 耕一*; 小島 健一*; 飛松 浩明*; 大河内 拓雄*; 藤森 伸一; 竹田 幸治; et al.

Physical Review B, 84(11), p.115143_1 - 115143_7, 2011/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:79.14(Materials Science, Multidisciplinary)

典型的な価数揺動系であるYbInCu$$_4$$の価電子状態を、硬X線内殻光電子分光,軟X線吸収実験、及び軟X線光電子分光の温度依存性の実験から研究した。YbInCu$$_4$$の価数転移について、価電子帯からYb 4$$f$$状態への電荷移動で記述した。

論文

Current status and future plans of advanced ORIENT cycle strategy

小山 真一; 鈴木 達也*; 三村 均*; 藤田 玲子*; 黒澤 きよ子*; 岡田 賢*; 小澤 正基

Progress in Nuclear Energy, 53(7), p.980 - 987, 2011/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:57.93(Nuclear Science & Technology)

先進オリエント計画の一環として、塩酸及び硝酸環境での分離にかかわる個別の基礎研究を実施した。ナノ吸着剤であるAMP-SG(D)とD18C6-MCにより、それぞれCsとSrの高い選択的分離性能を確認した。TPR(3級ピリジン樹脂)は希塩酸条件においてPdとTcをよく吸着した。希少元素FPのCEE(触媒的電解)の実証を行い、模擬高レベル廃液から希少元素FPが電着した白金電極の形成を実証し、その電極を用いて電気化学的な水素製造特性を示した。工学実証のための構造材選択ため、ハステロイ-Bは室温で、Taは90$$^{circ}$$Cで高濃度塩酸環境において耐食性があることを確認した。実際の分離プロセスで使用する際、塩酸と硝酸環境におけるTPRの熱化学的な安定性を検証した。これらラボスケールでの実験結果に基づいて、最適化のための課題が明らかとなった。

論文

Advanced orient cycle; Progress on fission product separation and utilization

山岸 功; 小澤 正基; 三村 均*; 金村 祥平*; 水口 浩司*

Proceedings of 13th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2010) (CD-ROM), p.107 - 116, 2010/10

先進オリエントサイクル研究における、高レベル放射性廃液中の核分裂生成物の分離と利用の成果について報告する。発熱性元素のうち、Csをモリブドリン酸アンモニウム(AMP)を担持したシリカゲル吸着剤(AMP-SG)により、Srをクラウン化合物を内包したアルギネートマイクロカプセル吸着剤(CE-ALG)により分離する。AMP-SGは模擬廃液から99%以上のCsを吸着した。CE-ALGも0.0249mmol/gのSrを選択的に吸着した。Pd, Ru, Rh, Tcなどの希少FP元素については、電解回収後に水素製造用触媒として利用する。Pdは最も容易に還元される元素であり、Pt電極上に金属として析出した。単独では還元しにくいRu及びTcは、PdあるいはRhの共存下では還元析出が促進され、その共析効果は硝酸溶液よりも塩酸溶液で顕著であった。鉄を含む硝酸系模擬廃液では、Fe(III)/Fe(II)還元反応の影響のため、Pd以外の希少FP元素の還元が阻害された。希少FP元素を析出させたPt電極は、析出前のPt電極よりも水素製造の触媒活性が高いことを確認した。また、希少FP元素だけを含む溶液から析出させた電極よりも、模擬廃液から析出させた電極の方が高い水素製造活性を有することがわかった。

論文

Adv.-ORIENT cycle; Its scientific progress and the engineering feasibility

小澤 正基; 鈴木 達也*; 小山 真一; 山岸 功; 藤田 玲子*; 岡田 賢*; 蓼沼 克嘉*; 三村 均*; 藤井 靖彦*

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1117 - 1126, 2009/09

Feasibility studies on Adv.-ORIENT Cycle are progressed allowing to use hydrochloric acid as well as nitric acid. Tertiary pyridine resin enabled to separate MA/Ln and then Am/Cm precisely from the irradiated nuclear fuel, and very pure Am and Cm products were recovered. Catalytic electrolytic extraction of RMFP(Rare Metal Fission Product) was verified. RMFP-deposit electrodes made from simulated HLLW showed high catalytic reactivity on electrolytic production of hydrogen. Hastelloy-B and Ta were confirmed their anti-corrosiveness in highly concentrated hydrochloric acid media. Thermo-chemical stability for Tertiary Pyridine Resin was verified in either HCl or HNO$$_{3}$$ media toward its practical use in the reprocessing. The separation and utilization of RMFP in spent fuel would not only open a new direction in fuel cycle mission, but also improve the existing process performance of reprocessing, vitrification and the repository tasks.

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