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論文

Development of a new continuous dissolution apparatus with a hydrophobic membrane for superheavy element chemistry

大江 一弘*; Attallah, M. F.*; 浅井 雅人; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮*; 笠松 良崇*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1317 - 1320, 2015/02

 被引用回数:10 パーセンタイル:64.26(Chemistry, Analytical)

超重元素化学にむけ、ガスジェット法によって搬送された核反応生成物を連続溶解する新規方法を開発した。本方法では、疎水性メンブレンフィルターを用い、気相と水相を分離する。本手法を用いて短寿命放射性核種$$^{91m,93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wの溶解効率を測定した結果、水溶液流速0.1-0.4mL/minで80%以上の収率が得られた。一方、1.0-2.0L/minの範囲内では、ガス流速への依存性は観測されなかった。以上の結果から、本手法が超重元素の溶液化学研究に適用可能であることが示された。

論文

アルミニウム合金におけるレーザーピーニング残留応力の機械的負荷による緩和挙動

宮下 大輔*; 竹田 和也*; 大谷 眞一*; 佐野 雄二*; 斎藤 利之*; 秋田 貢一

材料, 60(7), p.617 - 623, 2011/07

表面圧縮残留応力の緩和は、引張応力を負荷した場合には、表面圧縮残留応力にバランスしている内部の引張残留応力領域において、また、圧縮荷重が作用した場合は、表面下の最大圧縮残留応力が発生している領域において、塑性変形が生じることで緩和する。引張,圧縮のいずれの場合も、表面の合計応力(=残留応力+負荷応力)が、材料の降伏点よりも低い時点で残留応力緩和が始まる。この原因は、塑性変形により残留応力が再配分されるためである。本研究での考察はすべて材料の機械的変形挙動に基づいており、したがって、本研究で得られた結論は、機械的な表面処理によって導入した圧縮残留応力の挙動に適用可能と考えられる。

論文

機械的負荷によるレーザーピーニング残留応力の緩和挙動

秋田 貢一; 宮下 大輔*; 竹田 和也*; 大谷 眞一*; 菖蒲 敬久; 佐野 健二*; 齋藤 利之*

日本材料学会第44回X線材料強度に関するシンポジウム講演論文集, p.46 - 50, 2010/07

レーザーピーニング(LP)を施工したアルミニウム合金に引張及び圧縮負荷が作用した場合の表面圧縮残留応力緩和プロセスを検討した。残留応力は、X線,放射光,中性子によって実測し、併せて有限要素法解析も行った。明らかになった残留応力緩和プロセスは次の通りである。LP施工材に作用する引張負荷を増加していくと、表面層の圧縮残留応力に釣り合う形で存在する内部の引張残留応力領域がまず塑性変形する。また、圧縮負荷の場合は、表面直下の最大圧縮残留応力領域で塑性変形が開始する。このように内部が先に塑性変形して残留応力の再配分が発生するため、表面の降伏に先立って表面の圧縮残留応力が緩和する。

口頭

Residual stress measurements using synchrotron X-ray on nickel-based superalloy at cryogenic temperatures

秋田 貢一*; 小野 嘉則*; 菖蒲 敬久; 宮下 大輔*; 由利 哲美*; 緒方 俊夫*; 大谷 眞一*

no journal, , 

In this study, residual stress distributions beneath the surface of a shot-peened Ni-based superalloy INCONEL718 were measured at cryogenic temperatures from 5K to room temperature using monochromatic high energy synchrotron X-rays in SPring-8. The compressive residual stress was introduced into the surface to a depth about 0.12 mm by shot-peening. The changes in residual stress distributions with temperature were observed within about 0.05 mm depth from the surface. The maximum residual stress just beneath the surface increased with decreasing temperature. The residual stress distribution deeper than 0.05 mm was not changed in spite of the temperature changes. The changes in the fatigue crack initiation sites from the surface at room temperature to inside at cryogenic temperatures can be explained by the results obtained in this study; namely, the temperature dependence of the residual stress just beneath the surface.

口頭

極低温におけるNi基超合金ピーニング材の残留応力深さ分布測定

宮下 大輔*; 秋田 貢一*; 大谷 眞一*; 小野 嘉則*; 緒方 俊夫*; 由利 哲美*; 菖蒲 敬久

no journal, , 

国産ロケットの信頼性向上を目的としたロケットエンジンに使用される構造材料の強度特性評価を高エネルギー放射光応力測定により実施した。Ti材試験片における温度と表面内部応力分布の関係を測定した結果、低温において表面部の圧縮残留応力が増大することが明らかになった。この結果から、おそらく低温における内部破壊の原因は、この表面部の圧縮応力とバランスする内部引張応力によるものであると推察される。

口頭

全吸収検出器を用いた長寿命$$^{162,165}$$Gd核異性体の寿命測定

浅井 雅人; 林 裕晃*; 長 明彦; 佐藤 哲也; 乙川 義憲; 長江 大輔; 塚田 和明; 宮下 裕次*; 大内 裕之*; 泉 さやか*; et al.

no journal, , 

$$beta$$崩壊で励起される長寿命核異性体の半減期を、全吸収検出器を用いて測定する方法を新たに開発し、$$^{162}$$Gd及び$$^{165}$$GdのKアイソマーの半減期を初めて決定した。原子力機構タンデム加速器に設置されたオンライン同位体分離装置ISOLを用いて、短寿命中性子過剰核$$^{162}$$Eu及び$$^{165}$$Euを合成・分離し、$$^{162,165}$$Euの$$beta$$崩壊で放出される$$beta$$線や$$gamma$$線を全吸収測定した。検出された事象ごとに時間情報を付加して記録することで、100$$mu$$秒以上の寿命を持つ核異性体の寿命測定を可能にした。

口頭

Electrolytic reduction studies of Mo and W towards the reduction of seaborgium

豊嶋 厚史; 浅井 雅人; Attallah, M. F.*; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮; 笠松 良崇*; et al.

no journal, , 

Sgの還元研究に向け、キャリアフリートレーサー$$^{93m}$$Moと$$^{176,181}$$Wの電解還元挙動をフロー電解カラム(FEC)を用いて調べた。異なる溶媒抽出挙動に基づいて安定なMo(VI)やW(VI)とそれぞれの還元種を分離・同定するために、FECを用いて電解済みのサンプルをTOAやHDEHPを用いた溶媒抽出により化学的に分析した。また、マクロ量のMoやWのサイクリックボルタンメトリーや紫外可視分光測定を行い、それぞれの条件下における酸化還元反応の情報を得た。会議ではMoとWを用いた基礎実験の現状について報告する。

口頭

超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元にむけた同族元素MoとWの電解還元

豊嶋 厚史; 宮下 直*; 大江 一弘*; 北山 雄太*; Lerum, H. V.*; 後藤 尚哉*; 金谷 佑亮; 小森 有希子*; 水飼 秋菜*; Vascon, A.; et al.

no journal, , 

超重元素研究グループでは、超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元実験に向けた準備実験を進めている。本研究では、Sgの同族元素である$$^{93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wを用い、これらを電解還元した後、溶媒抽出分離が可能な溶液条件を探索した。原子力機構タンデム加速器施設において$$^{93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wを生成した。これらをHe/KClガスジェット法により化学室まで搬送し、3分間捕集した後、数百$$mu$$Lの硫酸水溶液あるいは硫酸と過塩素酸の混合水溶液に溶解した。これを0.4Vから-1.4Vまでの電圧(vs. Ag/AgCl参照電極)を印加したフロー電解カラムに導入した後、溶出液を収集した。さらにこの溶出液をトリイソオクチルアミン(TOA)-トルエン溶液と混合して1分間振とうした後、30秒間遠心分離した。その後、両相から同量分取して$$gamma$$線を測定し、分配比Dを評価した。硫酸/過塩素酸水溶液で電解還元し、0.2M TOAへ抽出した場合、MoのD値は-0.4 V以下で急激な減少を示す一方、WのD値は変化しなかった。このような変化は他の分離条件においても観測されており、WがMoに比べて還元され難いことを示している。討論会では、他の電解条件や抽出条件についても報告する。

口頭

Developments towards aqueous phase chemistry of transactinide elements

豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 浅井 雅人; Attallah, M. F.*; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; 金子 政志*; 金谷 佑亮; 笠松 良崇*; et al.

no journal, , 

シーボーギウム(Sg)より重い超アクチノイド元素は重イオン核反応で生成されるが、半減期が十秒以下であり、さらに生成率が低いため一時間に一原子しか生成できない。そのため、これらの元素の溶液化学的研究には迅速な化学分離を連続的に行うことができる分析装置が必要となる。本研究ではSgの化学研究に向け、ガスジェット搬送物を溶液に迅速溶解するために新たに開発したメンブレンデガッサー、酸化還元反応を制御するためのフロー電解カラム、そして連続溶媒抽出装置(SISAK)を連結して用い、Sgの軽同族元素であるMoならびにWの模擬実験を行った。学会ではこれらの開発状況について発表する。

口頭

First ionization potentials of heavy actinides

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮*; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 武田 晋作*; Vascon, A.*; 阪間 稔*; 佐藤 大輔*; et al.

no journal, , 

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。最近、我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。今回、Noおよび100番元素フェルミウム、101番元素メンデレビウムのIP$$_1$$を決定したところ、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加することを確かめることができた。

口頭

103番元素ローレンシウム(Lr)のタンタル金属表面における吸着挙動

佐藤 哲也; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 長 明彦; 牧井 宏之; 西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; et al.

no journal, , 

103番元素ローレンシウム(Lr)は、強い相対論効果の影響により、その電子配置が周期表から予想される[Rn]$$5f^{14}7s^26d$$ではなく、[Rn]$$5f^{14}7s^27p_{1/2}$$となることが理論的に予想されている。Lrが最外殻電子軌道として7$$p_{1/2}$$を持つ場合、その揮発性はd軌道に価電子を持つルテチウム(Lu)と比べて高くなる可能性が指摘されている。本研究では、Lr原子の金属表面への吸着挙動を観測することで、Lrの揮発性について検討した。$$^{249}$$Cf($$^{11}$$B, 4n)反応によって合成した$$^{256}$$Lr(半減期27秒)を、オンライン同位体分離器(ISOL)に装着した表面電離イオン源を用いてイオン化し、イオン化効率を決定した。表面電離に関わる金属表面としてはタンタル(Ta)を用いた。得られたイオン化効率と、吸着がないと仮定した場合の推定イオン化効率との比rをイオン源温度範囲2690$$sim$$2085 Kにおいて求めた。その結果、イオン源温度の低下に伴って$$^{256}$$Lrについて求めた比rの減少が見られた。Ta表面に対する吸着エンタルピーが大きいLuやTbでも同様の傾向が見られたことから、LrはTa表面に対してLuやTbと同様な吸着性を示すことが示唆された。

口頭

103番元素ローレンシウム(Lr)のタンタル表面における吸着脱離挙動

佐藤 哲也; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 長 明彦; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

我々が行なった103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギー測定の結果は、強い相対論効果の影響によって、Lr原子が電子配置[Rn]$$7s^25f^{14}7p_{1/2}$$をとることを強く示唆するものだった。この電子配置は、ランタノイド系列においてLrと同位置にあるルテチウム(Lu)から予想される電子配置とは異なる。最外殻電子軌道の電子配置が、元素の化学的性質を決めることはよく知られており、Lrの場合、この電子配置の違いにより、Luのそれと比べて高い揮発性をもつ可能性があることが指摘されている。本研究では、タンタル表面における表面電離イオン化挙動を観測することにより、Lrや種々の短寿命希土類同位体の吸着挙動を調べた。その結果、半経験的考察からもたらされた予想に反し、LrはLuのような低揮発性希土類に類似した挙動を示すことがわかった。

口頭

Adsorption of lawrencium (Lr) on a metallic tantalum (Ta) surface

金谷 佑亮*; 富塚 知博; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 長 明彦; et al.

no journal, , 

Recently, we determined the first ionization potential of the heaviest actinide, lawrencium (Lr, $$Z$$ = 103), using a surface ion-source coupled to the Isotope Separator On-Line (ISOL) at the JAEA tandem accelerator. The obtained value was in good agreement with that predicted by state-of-the-art relativistic calculations. This suggests that the outermost electron of the Lr atom is bound in a 7p$$_{1/2}$$ orbital, although a 6d orbital is anticipated to be occupied simply from the analogy to its lighter homologue lutetium (Lu) where a 5d orbital is occupied. This result motivates us to explore the volatility of elemental Lr because the adsorption enthalpy of Lr is expected to be indicative of the type of its interaction with a surface material. In the present work, the adsorption behavior of Lr is studied by a newly developed method combining vacuum chromatography with surface ionization in a metallic column/ionizer of the ISOL.

口頭

First ionization energies of heavy actinides

永目 諭一郎; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜; 長 明彦; Sch$"a$del, M.*; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; et al.

no journal, , 

The first ionization potential (IP) is one of the most sensitive atomic properties which reflect the outermost electron configuration. Precise and accurate determination of IP of heavy elements allows us to give significant information on valence electronic configuration affected by relativistic effects. The IP values of heavy elements up to einsteinium (Es, $$Z$$ = 99), produced in a nuclear reactor in macroscopic quantities, were successfully measured by resonance ionization mass spectroscopy (RIMS). IP values of heavy elements with Z $$geq$$ 100, however, have not been determined experimentally, because both half-lives and production rates of nuclides of still heavier elements are rapidly decreasing, which forces us to manage elements on an atom-at-a-time scale. Here we report the determination of IP of the heavy actinides, fermium (Fm, atomic number $$Z$$ = 100) through lawrencium (Lr, $$Z$$ = 103), by using a novel technique based on a surface ionization process.

口頭

Adsorption of lawrencium on a metallic tantalum surface at high temperature

金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 長 明彦; et al.

no journal, , 

7p$$_{1/2}$$価電子がローレンシウムの化学的性質に及ぼす影響を調べるため、ローレンシウムの吸着エンタルピー測定を実施した。表面電離イオン化法とオンライン同位体分離装置を組み合わせた新しい方法を開発することで、ローレンシウムのタンタル金属表面における吸着の温度依存性を2800Kまでの高温領域で測定することを可能にした。この方法を用いて、ローレンシウム並びに様々な希土類元素の吸着の温度依存性を調べ、ローレンシウムの吸着エンタルピーを導出することに成功した。

口頭

Adsorption behavior of lawrencium on a tantalum surface

佐藤 哲也; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 長 明彦; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

我々が行なった103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギー測定の結果は、強い相対論効果の影響によって、Lr原子が電子配置[Rn]$$7s^25f^{14}7p_{1/2}$$をとることを強く示唆するものだった。この電子配置は、ランタノイド系列においてLrと同位置にあるルテチウム(Lu)から予想される電子配置とは異なる。最外殻電子軌道の電子配置が、元素の化学的性質を決めることはよく知られており、Lrの場合、この電子配置の違いにより、Luのそれと比べて高い揮発性をもつ可能性があることが指摘されている。本研究では、タンタル表面における表面電離イオン化挙動を観測することにより、Lrや種々の短寿命希土類同位体の吸着挙動を調べた。その結果、半経験的考察からもたらされた予想に反し、LrはLuのような低揮発性希土類に類似した挙動を示すことがわかった。

口頭

Measurements of the first ionization potentials of heavy actinides

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮*; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 武田 晋作*; Vascon, A.*; 阪間 稔*; 佐藤 大輔*; et al.

no journal, , 

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。表面電離法によるIP$$_1$$決定法をNoおよび100番元素フェルミウム、101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IP$$_1$$から、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。

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