Difference in accumulation of plutonium and curium isotopes formed in americium targets irradiated in Joyo and JMTR

大西 貴士; 小山 真一*; 横山 佳祐; 森下 一喜; 渡部 雅; 前田 茂貴; 矢野 康英; 大木 繁夫

Nuclear Engineering and Design, 432, p.113755_1 - 113755_17, 2025/02

https://doi.org/10.1016/j.nucengdes.2024.113755

The burning of minor actinide (MA) elements, such as neptunium (Np) and americium (Am), in fast reactors (FRs) has been proposed to reduce the volume of high-level radioactive waste. Evaluation of the transmutation behavior of Am for a wide spectral range from thermal to fast neutrons requires experimental validation based on the irradiation of Am targets with well-known isotopic compositions. Four samples each of two types of Am targets, Am-241 oxide and Am-243 oxide, were prepared and irradiated in the experimental fast reactor Joyo under fast neutron flux. Additionally, a ninth sample consisting of Am-241 oxide contained in a MgO pellet was prepared and irradiated in the JMTR under thermal neutron flux. All irradiated samples were analyzed by a radiochemical method. Indexes of the transmutation behavior such as the transmutation ratio, the ratio between burnup and accumulation of an actinide could be evaluated based on the analytical results.

燃料研究棟における実験済核燃料物質の安定化処理

佐藤 匠; 音部 治幹; 森下 一喜; 丸藤 崇人; 石川 高史; 藤島 雅継; 中野 朋之

JAEA-Technology 2023-016, 41 Pages, 2023/09

JAEA-Technology-2023-016.pdf:2.74MB

本報告書は、2018年8月から2021年3月までに実施した、燃料研究棟における実験済核燃料物質の安定化処理の結果をまとめたものである。2017年6月6日に燃料研究棟において発生した汚染事故後に制定された核燃料物質の取扱いに関する管理基準に基づいて、燃料研究棟内のプルトニウム(Pu)を含む実験済核燃料物質のうち、放射線分解による内圧上昇の原因となる有機物を含有した試料(汚染事故の原因となったエポキシ樹脂とPu粉末を混合したX線回折試料を含む)、空気中で活性な炭化物及び窒化物試料、貯蔵容器の腐食の原因となる塩化物試料を対象として安定化処理を実施した。有機物を含有した試料、炭化物及び窒化物試料については空気気流中で650C及び950Cでそれぞれ2時間加熱することで有機物を除去してPu及びウラン(U)を酸化物に転換し、塩化物試料は500C以上の溶融状態でリチウム(Li)-カドミウム(Cd)合金との反応によりPu及びUをCd金属中に還元抽出してU-Pu-Cd合金に転換した。対象とした全ての試料の安定化処理を実施し、燃料研究棟の貯蔵設備に貯蔵することで作業を完了した。他の核燃料物質取扱施設における同種の実験済試料の安定化処理についても、本報告書の内容が活用されることを期待する。

有機物を含有した核燃料物質の安定化処理

森下 一喜; 佐藤 匠; 大西 貴士; 関 崇行*; 関根 伸一*; 興津 裕一*

JAEA-Technology 2021-024, 27 Pages, 2021/10

JAEA-Technology-2021-024.pdf:2.41MB

有機物を含有したプルトニウムを含む核燃料物質(以下「有機物を含有した核燃料物質」という。)の場合、主にプルトニウムから放出される線が有機物を分解して水素ガス等を発生させることが知られている。このため、有機物を含有した核燃料物質を長期間、安全に保管するためには、有機物を除去しておく必要がある。また、炭化物及び窒化物燃料(以下「炭化物燃料等」という。)の場合は、空気中の酸素や水分と反応して発熱する可能性があることから、これらを保管する場合には安定な化学形である酸化物に転換する必要がある。有機物を除去するための処理条件に関して文献調査を行った結果、空気雰囲気中で950C(1223.15K)以上に加熱することで熱分解され、除去できることを確認した。また、炭化物燃料等の酸化物への転換について熱力学的検討を行った結果、950C以上での炭化物燃料等の酸化反応における平衡酸素分圧が空気中の酸素分圧2.110Pa(0.21atm)よりも低くなり、酸化反応が進行することを確認した。このことから有機物を含有した核燃料物質の安定化処理として、空気雰囲気中で950Cに加熱することにより、有機物を除去するとともに炭化物燃料等を酸化物に転換することとした。有機物の除去にあたっては、事前に有機物を模したエポキシ樹脂の薄板を空気雰囲気で加熱するモックアップ試験を実施し、加熱前後の外観の変化や重量の変化から、有機物が除去できることを確認した。その後実際の有機物を含有した核燃料物質等についても同様に安定化処理を実施した。

福島第一原子力発電所1号機格納容器内から採取された堆積物の核種分析

森下 一喜; 大西 貴士; 前田 宏治; 溝上 暢人*; 伊東 賢一*; 溝上 伸也*

no journal, , 

福島第一原子力発電所1号機格納容器内から採取された堆積物を硝酸に浸漬して得られた溶液の分析を実施し、これまでに報告されている堆積物の分析結果と類似傾向にあることを確認した。また、堆積物には微量のPu, Am, Cm等も含まれていることがわかった。この堆積物の分析結果について報告を行う。

樹脂を含有した実験済核燃料物質の酸化熱処理による安定化

佐藤 匠; 森下 一喜; 音部 治幹; 藤島 雅継; 中野 朋之

no journal, , 

2019年に発生した日本原子力研究開発機構大洗研究所の燃料研究棟における汚染事故は、核燃料物質と混在したエポキシ樹脂等がプルトニウムからの放射線で分解して水素等のガスが発生し、貯蔵容器内の圧力が上昇したことが原因であった。同様の事故を防ぐため、樹脂を含有した実験済核燃料物質は樹脂を分離して安定化してから貯蔵する必要がある。そのため本研究では、窒化物燃料や炭化物燃料に関する基礎試験で使用した実験済試料のうち粉末状の核燃料物質をエポキシ樹脂と混合して固化した試料及び塊状の核燃料物質をフェノール樹脂(ベークライト)で固定した試料について、酸化熱処理による安定化を実施した。空気気流中において650C以上で加熱した結果、どちらの試料も樹脂は気体状に熱分解して除去され、核燃料物質は酸化物の粉末として回収された。この結果から、本手法が樹脂を含有した試料の安定化処理の方法として有効であることが分かった。

マイナーアクチニド含有低除染燃料による高速炉リサイクルの実証研究,11; MA含有MOX燃料ペレットの相状態及び熱物性評価

横山 佳祐; 渡部 雅; 大西 貴士; 森下 一喜; 加藤 正人

no journal, , 

放射性廃棄物減容化・有害度低減のための高速炉燃料として、マイナーアクチニド(MA)を含有した混合酸化物(MOX)燃料の研究開発が進められており、燃料設計を行う上でMAを含むMOX燃料の照射挙動評価及び熱物性データの取得は必要不可欠である。本研究では、原子力機構で進められている小規模MAリサイクル研究において想定される量のCmを含むように、照射済燃料から分離したCmを添加したMA含有MOX燃料を製作し、その金相観察、粉末X線回折(XRD)測定及び熱拡散率測定を行い、相状態及び熱伝導率を評価した。XRD測定では蛍石型構造に起因するピークのみが観察され、蛍石型構造単相であることがわかった。金相観察では燃料ペレット径方向に沿って詳細に観察した結果、結晶粒径は一様に約0.04mmであり、燃料ペレット全体にわたり均質な組織であることを確認した。また、Cmを含むMA含有MOX燃料の熱伝導率を取得し、Cm含有による顕著な影響は確認されなかった。本研究の一部は文部科学省原子力システム研究開発事業JPMXD0219214921の助成を受けたものである。

イオン照射によるCuInS結晶の化学結合状態への影響

村上 剛*; 阿部 賢一郎*; 芦田 淳*; 脇田 和樹*; 渡瀬 星児*; 伊崎 昌伸*; 大島 武; 森下 憲雄; 伊藤 久義

no journal, , 

次世代の宇宙用高効率薄膜太陽電池材料として有望視されるCuInS結晶の放射線損傷効果を調べるため、Arを照射したCuInS結晶のX線光電子分光(XPS)測定を行った。試料はトラベリングヒーター(THM)法によって作製したCuInSバルク単結晶を用い、Ar(加速エネルギー:3kV)の照射時間は1, 60, 180分とした。XPS測定の結果、452.9eVと445.3eVに現れるIn原子の3d, 3dピークの約1.5eV低エネルギー側にAr照射による新たなピークが見いだされた。またS原子のXPSスペクトルでは、163.4eV及び162.4eVの2p, 2pピークの約0.7eV低エネルギー側にAr照射により新たなピークが生成していることも明らかとなった。一方、Cu原子のXPSスペクトルにはAr照射による顕著な変化は観測されなかった。これらの結果より、Ar照射により生成した欠陥の構成原子又は欠陥との結合原子がIn及びSであることが示唆される。