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報告書

令和3年度福島第一原子力発電所の炉内付着物サンプル等の分析; 令和3年度開始廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発)

池内 宏知; 佐々木 新治; 大西 貴士; 仲吉 彬; 荒井 陽一; 佐藤 拓未; 多木 寛; 関尾 佳弘; 山口 祐加子; 森下 一喜; et al.

JAEA-Data/Code 2023-005, 418 Pages, 2023/12

JAEA-Data-Code-2023-005-01.pdf:24.59MB
JAEA-Data-Code-2023-005-02.pdf:32.18MB

東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所(1F)の廃炉作業を安全かつ着実に実施するためには、炉内で生成した燃料デブリの組成や物理的・化学的特性等の性状を把握し、燃料デブリの取り出しや収納・保管等の実際の廃炉作業を検討するプロジェクトに提供していく必要がある。この目的から、1F2号機の内部調査で取得された付着物や堆積物等の汚染物サンプルを用いて、サンプル中の成分の把握及び燃料由来のウランを含む微粒子(U含有粒子)の詳細観察を行った。本報告書は、サンプルの成分由来やU含有粒子の生成過程等の解析評価に供するため、2021年度に得られた分析結果として、FE-SEM/WDX、FE-SEM/EDX、TEM/STEM-EDXによる詳細観察画像や元素分析結果、放射線測定結果及びICP-MSによる元素分析結果をデータベースとしてまとめたものである。

報告書

燃料研究棟における実験済核燃料物質の安定化処理

佐藤 匠; 音部 治幹; 森下 一喜; 丸藤 崇人; 石川 高史; 藤島 雅継; 中野 朋之

JAEA-Technology 2023-016, 41 Pages, 2023/09

JAEA-Technology-2023-016.pdf:2.74MB

本報告書は、2018年8月から2021年3月までに実施した、燃料研究棟における実験済核燃料物質の安定化処理の結果をまとめたものである。2017年6月6日に燃料研究棟において発生した汚染事故後に制定された核燃料物質の取扱いに関する管理基準に基づいて、燃料研究棟内のプルトニウム(Pu)を含む実験済核燃料物質のうち、放射線分解による内圧上昇の原因となる有機物を含有した試料(汚染事故の原因となったエポキシ樹脂とPu粉末を混合したX線回折試料を含む)、空気中で活性な炭化物及び窒化物試料、貯蔵容器の腐食の原因となる塩化物試料を対象として安定化処理を実施した。有機物を含有した試料、炭化物及び窒化物試料については空気気流中で650$$^{circ}$$C及び950$$^{circ}$$Cでそれぞれ2時間加熱することで有機物を除去してPu及びウラン(U)を酸化物に転換し、塩化物試料は500$$^{circ}$$C以上の溶融状態でリチウム(Li)-カドミウム(Cd)合金との反応によりPu及びUをCd金属中に還元抽出してU-Pu-Cd合金に転換した。対象とした全ての試料の安定化処理を実施し、燃料研究棟の貯蔵設備に貯蔵することで作業を完了した。他の核燃料物質取扱施設における同種の実験済試料の安定化処理についても、本報告書の内容が活用されることを期待する。

論文

Sodium-cooled Fast Reactors

大島 宏之; 森下 正樹*; 相澤 康介; 安藤 勝訓; 芦田 貴志; 近澤 佳隆; 堂田 哲広; 江沼 康弘; 江連 俊樹; 深野 義隆; et al.

Sodium-cooled Fast Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.3, 631 Pages, 2022/07

ナトリウム冷却高速炉(SFR: Sodium-cooled Fast Reactor)の歴史や、利点、課題を踏まえた安全性、設計、運用、メンテナンスなどについて解説する。AIを利用した設計手法など、SFRの実用化に向けた設計や研究開発についても述べる。

報告書

有機物を含有した核燃料物質の安定化処理

森下 一喜; 佐藤 匠; 大西 貴士; 関 崇行*; 関根 伸一*; 興津 裕一*

JAEA-Technology 2021-024, 27 Pages, 2021/10

JAEA-Technology-2021-024.pdf:2.41MB

有機物を含有したプルトニウムを含む核燃料物質(以下「有機物を含有した核燃料物質」という。)の場合、主にプルトニウムから放出される$$alpha$$線が有機物を分解して水素ガス等を発生させることが知られている。このため、有機物を含有した核燃料物質を長期間、安全に保管するためには、有機物を除去しておく必要がある。また、炭化物及び窒化物燃料(以下「炭化物燃料等」という。)の場合は、空気中の酸素や水分と反応して発熱する可能性があることから、これらを保管する場合には安定な化学形である酸化物に転換する必要がある。有機物を除去するための処理条件に関して文献調査を行った結果、空気雰囲気中で950$$^{circ}$$C(1223.15K)以上に加熱することで熱分解され、除去できることを確認した。また、炭化物燃料等の酸化物への転換について熱力学的検討を行った結果、950$$^{circ}$$C以上での炭化物燃料等の酸化反応における平衡酸素分圧が空気中の酸素分圧2.1$$times$$10$$^{4}$$Pa(0.21atm)よりも低くなり、酸化反応が進行することを確認した。このことから有機物を含有した核燃料物質の安定化処理として、空気雰囲気中で950$$^{circ}$$Cに加熱することにより、有機物を除去するとともに炭化物燃料等を酸化物に転換することとした。有機物の除去にあたっては、事前に有機物を模したエポキシ樹脂の薄板を空気雰囲気で加熱するモックアップ試験を実施し、加熱前後の外観の変化や重量の変化から、有機物が除去できることを確認した。その後実際の有機物を含有した核燃料物質等についても同様に安定化処理を実施した。

論文

Effects of electron irradiation on CuInS$$_{2}$$ crystals

阿部 賢一郎*; 三好 芳洋*; 芦田 淳*; 脇田 和樹*; 大島 武; 森下 憲雄; 神谷 富裕; 渡瀬 星児*; 伊崎 昌伸*

Japanese Journal of Applied Physics, 44(1B), p.718 - 721, 2005/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:4.7(Physics, Applied)

耐放射線性を有する宇宙用太陽電池の材料候補であるカルコパイライト系半導体の電子線照射により発生する結晶欠陥をフォトルミネッセンス(PL)法により調べた。試料はCuInS$$_{2}$$単結晶を用い、室温にて3MeV電子線を照射した。PL測定の結果、電子線の照射とともに自由励起子(1.535eV)及び束縛励起子(1.530eV, 1.525eV)のピーク強度が減少し5$$times$$10$$^{17}$$/cm$$^{2}$$の照射で未照射の1/30となった。また、ドナー,アクセプタペアのピークは5$$times$$10$$^{17}$$/cm$$^{2}$$の照射で未照射の1/3となった。これは照射により結晶性が低下したことで説明できる。一方、照射量の増加とともに0.73eVから1.20eV付近に欠陥形成に由来するブロードなピークが新たに出現することが見いだされた。このブロードピークの温度依存性を解析することで、このブロードピークが11個のピークの重ね合わせによることが決定された。さらにこれらのうち特長的な2つのピークについて、発光強度の温度依存性より活性化エネルギーを求めたところ0.07から0.09eVであることが判明した。

口頭

イオン照射によるCuInS$$_{2}$$結晶の化学結合状態への影響

村上 剛*; 阿部 賢一郎*; 芦田 淳*; 脇田 和樹*; 渡瀬 星児*; 伊崎 昌伸*; 大島 武; 森下 憲雄; 伊藤 久義

no journal, , 

次世代の宇宙用高効率薄膜太陽電池材料として有望視されるCuInS$$_{2}$$結晶の放射線損傷効果を調べるため、Ar$$^{+}$$を照射したCuInS$$_{2}$$結晶のX線光電子分光(XPS)測定を行った。試料はトラベリングヒーター(THM)法によって作製したCuInS$$_{2}$$バルク単結晶を用い、Ar$$^{+}$$(加速エネルギー:3kV)の照射時間は1, 60, 180分とした。XPS測定の結果、452.9eVと445.3eVに現れるIn原子の3d$$_{3/2}$$, 3d$$_{5/2}$$ピークの約1.5eV低エネルギー側にAr$$^{+}$$照射による新たなピークが見いだされた。またS原子のXPSスペクトルでは、163.4eV及び162.4eVの2p$$_{1/2}$$, 2p$$_{3/2}$$ピークの約0.7eV低エネルギー側にAr$$^{+}$$照射により新たなピークが生成していることも明らかとなった。一方、Cu原子のXPSスペクトルにはAr$$^{+}$$照射による顕著な変化は観測されなかった。これらの結果より、Ar$$^{+}$$照射により生成した欠陥の構成原子又は欠陥との結合原子がIn及びSであることが示唆される。

口頭

東京電力福島第一発電所事故におけるセシウムの化学的挙動に関する検討,12; 1号機原子炉格納容器で採取された試料の核種分析

森下 一喜; 大西 貴士; 前田 宏治; 溝上 暢人*; 伊東 賢一*; 溝上 伸也*

no journal, , 

福島第一原子力発電所1号機格納容器内から採取された堆積物を硝酸に浸漬して得られた溶液の分析を実施した。その結果、これまでに報告されている堆積物の分析結果と類似傾向にあることを確認した。また、堆積物には微量のPu, Am, Cm等も含まれていることがわかった。

口頭

福島第一原子力発電所1号機格納容器内から採取された堆積物の核種分析

森下 一喜; 大西 貴士; 前田 宏治; 溝上 暢人*; 伊東 賢一*; 溝上 伸也*

no journal, , 

福島第一原子力発電所1号機格納容器内から採取された堆積物を硝酸に浸漬して得られた溶液の分析を実施し、これまでに報告されている堆積物の分析結果と類似傾向にあることを確認した。また、堆積物には微量のPu, Am, Cm等も含まれていることがわかった。この堆積物の分析結果について報告を行う。

口頭

福島第一原子力発電所の原子炉格納容器内等で採取された試料の分析,3; 格納容器内等で採取された試料の核種分析

佐々木 新治; 前田 宏治; 森下 一喜; 大西 貴士; 佐藤 一憲; 溝上 暢人*; 溝上 伸也*

no journal, , 

燃料デブリの性状把握の一環として、格納容器内等で採取された試料の特性把握のため、SEM-WDSでの元素分析、放射線分析及び化学分析を実施した。測定結果から、号機による傾向の違いが確認された。

口頭

東京電力福島第一原子力発電所事故におけるセシウムの化学的挙動に関する検討,13; 2号機オペレーティングフロアから採取された試料の化学分析

森下 一喜; 大西 貴士; 前田 宏治; 溝上 暢人*; 伊東 賢一*; 溝上 伸也*

no journal, , 

福島第一原子力発電所2号機オペレーティングフロアから採取された養生シートに付着した物質に関して、構成元素等の基礎的なデータを得るために化学分析を実施した。その結果、原子炉構造材由来と考えられるFe, Mn, Cu等の元素、燃焼燃料に由来するTe, Cs及びUが検出された。

口頭

樹脂を含有した実験済核燃料物質の酸化熱処理による安定化

佐藤 匠; 森下 一喜; 音部 治幹; 藤島 雅継; 中野 朋之

no journal, , 

2019年に発生した日本原子力研究開発機構大洗研究所の燃料研究棟における汚染事故は、核燃料物質と混在したエポキシ樹脂等がプルトニウムからの放射線で分解して水素等のガスが発生し、貯蔵容器内の圧力が上昇したことが原因であった。同様の事故を防ぐため、樹脂を含有した実験済核燃料物質は樹脂を分離して安定化してから貯蔵する必要がある。そのため本研究では、窒化物燃料や炭化物燃料に関する基礎試験で使用した実験済試料のうち粉末状の核燃料物質をエポキシ樹脂と混合して固化した試料及び塊状の核燃料物質をフェノール樹脂(ベークライト)で固定した試料について、酸化熱処理による安定化を実施した。空気気流中において650$$^{circ}$$C以上で加熱した結果、どちらの試料も樹脂は気体状に熱分解して除去され、核燃料物質は酸化物の粉末として回収された。この結果から、本手法が樹脂を含有した試料の安定化処理の方法として有効であることが分かった。

口頭

マイナーアクチニド含有低除染燃料による高速炉リサイクルの実証研究,11; MA含有MOX燃料ペレットの相状態及び熱物性評価

横山 佳祐; 渡部 雅; 大西 貴士; 森下 一喜; 加藤 正人

no journal, , 

放射性廃棄物減容化・有害度低減のための高速炉燃料として、マイナーアクチニド(MA)を含有した混合酸化物(MOX)燃料の研究開発が進められており、燃料設計を行う上でMAを含むMOX燃料の照射挙動評価及び熱物性データの取得は必要不可欠である。本研究では、原子力機構で進められている小規模MAリサイクル研究において想定される量のCmを含むように、照射済燃料から分離したCmを添加したMA含有MOX燃料を製作し、その金相観察、粉末X線回折(XRD)測定及び熱拡散率測定を行い、相状態及び熱伝導率を評価した。XRD測定では蛍石型構造に起因するピークのみが観察され、蛍石型構造単相であることがわかった。金相観察では燃料ペレット径方向に沿って詳細に観察した結果、結晶粒径は一様に約0.04mmであり、燃料ペレット全体にわたり均質な組織であることを確認した。また、Cmを含むMA含有MOX燃料の熱伝導率を取得し、Cm含有による顕著な影響は確認されなかった。本研究の一部は文部科学省原子力システム研究開発事業JPMXD0219214921の助成を受けたものである。

口頭

マイナーアクチニド含有低除染燃料による高速炉リサイクルの実証研究,10; MA含有MOX燃料ペレットの作製

大西 貴士; 森下 一喜; 渡部 雅; 横山 佳祐; 加藤 正人

no journal, , 

放射性廃棄物減容化・有害度低減のための高速炉燃料として、マイナーアクチニド(MA)を含有したMOX燃料の研究開発が進められており、燃料設計を行う上でMAを含むMOX燃料の照射挙動評価及び熱物性データの取得は必要不可欠である。MAの1つであるCmを含むMOX燃料の物性値に関する報告例はほとんどないことから、その基礎特性(相状態、熱伝導率等)の評価を目的として、照射済燃料から分離したCmを添加したMA含有MOX燃料ペレットを作製した。照射済燃料の溶解液に化学分離操作を行った結果、約30$$mu$$gのCm(硝酸塩)を回収した。得られたCmを用いてペレット5個を作製し、いずれも割れや欠けのない良好なペレットであることを確認した。また、ペレットを硝酸溶解した後に化学分析を行った結果、Pu富化度は29wt%であり、MAとして2$$times$$10$$^{-4}$$wt%のCmと、0.5wt%のAmを含み、目標燃料組成を満足していた。本試験で作製したペレットを基礎特性(相状態及び熱伝導率)の評価に供した。本研究の一部は文部科学省原子力システム研究開発事業JPMXD0219214921の助成を受けたものである。

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