Spectrum prediction in X-ray fluorescence analysis using Bayesian estimation

松山 嗣史*; 中江 理紀*; 村上 昌史; 吉田 幸彦; 町田 昌彦; 辻 幸一*

Spectrochimica Acta, Part B, 199, p.106593_1 - 106593_6, 2023/01

https://doi.org/10.1016/j.sab.2022.106593

It is important to reduce the measurement time in X-ray fluorescence (XRF) analysis. Micro XRF and confocal micro XRF analyses have been used to obtain elemental distribution. Because these techniques are performed in the scanning mode, shortening the measurement time per unit measurement point enables rapid determination of the elemental distributions. Therefore, we applied the Bayesian theorem to XRF analysis to estimate the accurate XRF net intensity in a short time. In the Bayesian formula, the posterior distribution is determined by the likelihood function and prior distribution. As the obtained posterior function is a probability distribution, the expected value in the function is used as the optimal value. By determining the optimal likelihood function and prior distribution, we consider that the XRF spectrum in a long-time measurement can be estimated by that in a short time. In this study, the Poisson distribution and the sum of the two exponential functions were employed as the likelihood function and prior distribution, respectively. To estimate the XRF spectrum using the Bayesian formula, a standard glass sample containing several metal elements was analyzed using a laboratory-made micro XRF instrument. The micro XRF measurements were performed at measurement times of 1, 3, 5, 7, 10, 20, 30, 60, 100, 180, and 3600 s, and then the net intensity of Zn K obtained with and without the Bayesian estimation was compared. To obtain a net intensity of Zn K close to that in 3600 s, the measurement times with and without the Bayesian estimation were required to be 3 and 7 s, respectively. Thus, we significantly reduced the measurement time for an accurate XRF net intensity measurement by more than 50%.

試験研究用原子炉から発生する解体廃棄物に対する理論計算法による放射能濃度の共通的な評価手順

岡田 翔太; 村上 昌史; 河内山 真美; 出雲 沙理; 坂井 章浩

JAEA-Testing 2022-002, 66 Pages, 2022/08

JAEA-Testing-2022-002.pdf:2.46MB

日本原子力研究開発機構は、我が国の研究施設等から発生する低レベル放射性廃棄物の埋設事業の実施主体である。これらの廃棄物中の放射能濃度は、廃棄物埋設地の設計や埋設事業の許可申請をする上で必要な廃棄物情報である。埋設事業の処分対象となる廃棄物は、施設の解体に伴って発生する解体廃棄物が多くを占めている。このため、埋設事業センターでは、試験研究用原子炉の解体廃棄物を対象として、理論計算法による放射能濃度の評価手順の検討を行い、試験研究用原子炉に共通的な評価手順についてとりまとめた。本書で示す手順は、放射化計算により放射能インベントリを決定し、その妥当性を評価した後、処分区分の判定並びに処分区分毎の総放射能及び最大放射能濃度を整理するというものである。放射能インベントリの決定においては、まず2次元又は3次元の中性子輸送計算コードを用いて原子炉施設の各領域における中性子束及びエネルギースペクトルを計算する。その後、それらの計算結果に基づき、放射化計算コードを用いて、140核種を対象として放射化放射能を計算する。本書では、中性子輸送計算コードとして、2次元離散座標計算コードのDORT、3次元離散座標計算コードのTORT又はモンテカルロ計算コードのMCNPとPHITS、放射化計算コードとしてORIGEN-Sを使用することを推奨する。その他、利用を推奨する断面積データライブラリや計算条件等についても示す。評価手順のとりまとめに際しては、日本原子力研究開発機構外部の試験研究用原子炉の設置者と定期的に開催している会合において、各事業者が共通的に利用できるようについて意見交換を実施した。本書で示す手順は、今後の埋設事業の進捗や埋設事業に係る規制の状況等を反映して、適宜見直し及び修正をしていく予定である。

移動物体に対応した蛍光X線イメージング装置の開発と特性評価

淵田 知希*; 浦田 泰成*; 松山 嗣史*; 村上 昌史; 吉田 幸彦; 植田 昭彦; 町田 昌彦; 佐々木 紀樹; 辻 幸一*

X線分析の進歩,53, p.77 - 87, 2022/03

蛍光X線(XRF: X-ray fluorescence)分析法はX線を試料に照射し、発生した蛍光X線を検出することで試料の元素分析を行う手法である。試料を走査しながら連続的なXRF分析を行うことで、二次元の元素分布像の取得が可能である。本研究では、ベルトコンベア上を連続的に移動する試料に対して、二次元の元素分布像を迅速に取得するためのXRF分析装置を開発した。元素分布像の測定は、X線を広範囲に照射したベルトコンベアを横切る方向に、コリメーターを取り付けた検出器を走査することにより実施し、この方法における試料や検出器の移動方向の空間分解能や検出限界を検証した。また、2種類の金属試料について同時に元素分布像を測定し、開発した装置により多元素同時イメージングが実施できることを実証した。

廃棄物の合理的処理処分方策の基本的考え方; 廃棄物処理の加速に向けた検討結果

中川 明憲; 及川 敦; 村上 昌史; 吉田 幸彦; 佐々木 紀樹; 岡田 翔太; 仲田 久和; 菅谷 敏克; 坂井 章浩; 坂本 義昭

JAEA-Technology 2021-006, 186 Pages, 2021/06

JAEA-Technology-2021-006.pdf:54.45MB

日本原子力研究開発機構が保管する放射性廃棄物のうち、一部の放射性廃棄物については過去に未分別のまま圧縮等の処理が行われていた。このため、埋設処分に向けて圧縮されたものを分解して確認する等の作業に多くの時間が必要であると想定され、放射性廃棄物の早期のリスク低減を行う方策について、廃棄物処理及び埋設処分の2つの観点から検討を実施した。前処理,処理及び固型化といった廃棄物処理作業の中で時間を要している工程を分析し、放射能濃度評価、有害物等の分別、及び可燃物の分別といった課題を抽出した。放射能濃度評価に関しては、保守的な核種組成比と非破壊線測定による廃棄体中の放射能濃度評価方法の検討、及びトレンチ埋設施設構造の高度化を図るとともに、評価対象核種の選定に一定の基準を設定することにより、評価対象核種を絞り込める可能性があることを明らかにした。有害物等の分別に関しては、非破壊検査と記録・有害物使用状況等による分別の要否の確認により、分別作業を大幅に削減できる見込みが得られた。また、廃棄物から地下水中に移行した重金属による地下水中濃度を評価し、水質に関する環境基準を遵守可能な廃棄体中に含有される濃度として受入基準を提示した。可燃物の分別に関しては、埋設施設内空隙増加による陥没の影響を評価し、覆土での事前対応が可能な可燃物含有量を評価するとともに、非破壊検査による可燃物量の確認と、解体で発生するコンクリートのような可燃物含有量が少ない廃棄物との混合埋設により、埋設処分場内の廃棄物層の平均的な可燃物の含有割合を20vol%とする定置管理を行い、分別作業を不要にできる見込みが得られた。原子力科学研究所の圧縮体を例に、これらの方策を施すことによる廃棄物処理加速の効果についての評価を実施し、廃棄物の分別処理作業を約5倍加速できる見込みが得られた。今後、検討した対策の実現に向けた対応を進める。

試験研究用原子炉の解体により発生する廃棄物の放射能濃度評価方法の検討

村上 昌史; 星野 譲; 中谷 隆良; 菅谷 敏克; 福村 信男*; 三田 敏男*; 坂井 章浩

JAEA-Technology 2019-003, 50 Pages, 2019/06

JAEA-Technology-2019-003.pdf:4.42MB

試験研究用原子炉施設の解体廃棄物に対する共通的な放射能濃度評価方法の構築に向けて、立教大学のTRIGA-II型炉を対象として、アルミニウム合金, 炭素鋼, 遮蔽コンクリート及び黒鉛構造材中の放射化生成核種の放射能を、放射化学分析及び放射化計算により評価した。採取した構造材サンプルは放射化学分析及び構造材組成分析の両方に使用した。放射能を測定した核種はアルミニウム合金についてH, Co, Ni、炭素鋼についてH, Co, Ni, Eu、遮蔽コンクリートについてH, Co, Eu、黒鉛についてH, C, Co, Ni, Euであった。中性子束分布の計算にはDORTコード、誘導放射能の計算にはORIGEN-ARPコードを使用した。アルミニウム合金, 炭素鋼及び遮蔽コンクリートでは、概ね保守的かつよい精度で放射能濃度を評価できる見通しが得られた。一方で黒鉛では、材料組成分析では全ての元素が定量下限値未満であったにも拘らず、全測定核種の放射能分析値が得られた。

Determination of fusion barrier distributions from quasielastic scattering cross sections towards superheavy nuclei synthesis

田中 泰貴*; 成清 義博*; 森田 浩介*; 藤田 訓裕*; 加治 大哉*; 森本 幸司*; 山木 さやか*; 若林 泰生*; 田中 謙伍*; 武山 美麗*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 87(1), p.014201_1 - 014201_9, 2018/01

https://doi.org/10.7566/JPSJ.87.014201

ガス充填型反跳生成核分離装置GARISを用いてCa + Pb, Ti + Pb, Ca + Cm反応系における準弾性散乱断面積の励起関数を測定した。これらのデータから融合障壁分布を導出し、チャンネル結合計算と比較した。Ca + Pb及びTi + Pb反応の障壁分布のピークエネルギーはそれらの反応系における2中性子蒸発断面積のピークエネルギーと良く一致し、一方Ca + Cm反応の障壁分布のピークエネルギーは4中性子蒸発断面積のピークエネルギーより少し下に現れることが判った。この結果は超重核合成の際の最適ビームエネルギーの予測に役立つ情報を与える。

Study of the reaction Ca + Cm Lv at RIKEN-GARIS

加治 大哉*; 森田 浩介*; 森本 幸司*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 藤田 訓裕*; Gan, Z.*; Geissel, H.*; 長谷部 裕雄*; Hofmann, S.*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 86(3), p.034201_1 - 034201_7, 2017/03

https://doi.org/10.7566/JPSJ.86.034201

理化学研究所のガス充填型反跳核分離装置GARISを用いてCa + Cm Lv融合反応を調べた。116番元素Lv, Lvと思われる核反応生成物に起因するアルファ線と自発核分裂の崩壊連鎖が7事象観測された。崩壊連鎖中に観測された原子核の性質は過去の報告値とよく一致したが、1つの崩壊連鎖で一部矛盾が観測された。これはCnの新しい自発核分裂分岐比の存在、あるいは新同位体Lv生成の可能性を示唆するものと思われる。

Decomposition studies of group 6 hexacarbonyl complexes, 1; Production and decomposition of Mo(CO) and W(CO)

Usoltsev, I.*; Eichler, R.*; Wang, Y.*; Even, J.*; Yakushev, A.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; Dllmann, Ch. E.*; et al.

Radiochimica Acta, 104(3), p.141 - 151, 2016/03

https://doi.org/10.1515/ract-2015-2445

周期表第6族元素で最も重いSgのヘキサカルボニル錯体の熱的安定性を調べることを目指して、短寿命MoおよびW同位体を用いてヘキサカルボニル錯体を合成し、その合成および解離条件を調べた。チューブ状の反応装置を用いてヘキサカルボニル錯体を解離させ、第1解離エネルギーを導出できるかテストした。第6族元素のヘキサカルボニル錯体の解離を調べるには、反応表面として銀が最適であることがわかった。Mo(CO)およびW(CO)の解離が起こる反応表面温度は、それらの第1解離エネルギーと相関があることがわかり、この方法を用いてSg(CO)の第1解離エネルギーを決定できる見通しを得た。

Production of Nb and Ta for chemical studies of element 105, Db, using the GARIS gas-jet system

Huang, M.*; 羽場 宏光*; 村上 昌史*; 浅井 雅人; 加治 大哉*; 金谷 淳平*; 笠松 良崇*; 菊永 英寿*; 菊谷 有希*; 小森 有希子*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 304(2), p.845 - 849, 2015/05

https://doi.org/10.1007/s10967-014-3877-4

ガスジェット搬送法と理研ガス充填型反跳イオン分離装置(GARIS)を組み合わせて、105番元素Dbの化学研究に使用する放射性のNbおよびTa同位体の生成・利用技術を開発した。Dbの合成と同じエネルギーのFビームを用いて短寿命のNbおよびTaを合成し、GARISを用いて分離したあと、ガスジェット搬送法を用いて化学実験室に引き出した。GARISの磁場を変更し、反跳核のエネルギー減速箔およびシャッターを挿入するだけで、他の実験条件は何も変更せずに、Db用の化学実験装置にNbとTaを導入することに成功した。

東海再処理施設周辺の環境放射線モニタリング結果; 2013年度

渡辺 均; 中野 政尚; 藤田 博喜; 竹安 正則; 水谷 朋子; 磯崎 徳重; 森澤 正人; 永岡 美佳; 外間 智規; 横山 裕也; et al.

JAEA-Review 2014-042, 175 Pages, 2015/01

JAEA-Review-2014-042.pdf:10.89MB

核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定、第IV編 環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2013年4月から2014年3月までの間に実施した環境モニタリングの結果、及び大気、海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものであり、2011年3月に発生した東京電力福島第一原子力発電所事故(以下、東電福島第一原発事故)の影響が多くの項目でみられた。なお、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、東電福島第一原発事故の影響による平常の変動幅を外れた値の評価について付録として収録した。