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報告書

軟X線領域のXAFS測定によるホウケイ酸ガラスの構造評価(共同研究)

永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 太田 俊明*; 小島 一男*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*

JAEA-Research 2021-010, 62 Pages, 2022/01

JAEA-Research-2021-010.pdf:6.05MB

ホウケイ酸ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その化学組成によって変化する。本研究は、原料ガラスや模擬廃棄物ガラス試料を対象に軟X線領域のXAFS測定を実施し、ホウ素(B),酸素(O)やケイ素(Si)及び廃棄物成分の鉄(Fe)やセシウム(Cs)の化学的状態及び局所構造を評価した。化学組成や原料ガラス形態が異なるガラス試料をXAFS測定し、B及びOのK吸収端XANESスペクトルを比較すると、Na$$_{2}$$O濃度がB-Oの配位構造へ与える影響は廃棄物成分濃度による影響よりも大きく、OのK吸収端前に出現するプリエッジの高さはガラス試料に含まれるFe等の第一遷移金属元素の濃度に依存することが分かった。長期化学的耐久性を評価した浸出試験前後のガラス試料表面をXAFS測定し、OのK吸収端XANESスペクトルから、浸出試験後試料表面に新たな化合物相が形成した可能性があり、ラマン分光測定結果からも浸出試験後の試料表面状態に変化が観察された。またCsのM吸収端のXANESスペクトルから、浸出試験後試料表面のCsの消失が確認でき、Csは浸出液へ溶出し易いと考えられる。Na$$_{2}$$O濃度が異なる原料ガラスと希土類酸化物を添加したガラス試料を対象に、SiのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、Na$$_{2}$$O濃度が高くなるに従いSiのK吸収端ピークが低エネルギー側にシフトし、また希土類酸化物の種類によってSi周辺構造への影響が異なることを確認した。

論文

ウラン含有模擬廃棄物ガラスの評価研究

永井 崇之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 岡本 芳浩

2020年度「物質・デバイス領域共同研究拠点」および「人・環境と物質をつなぐイノベーション創出ダイナミック・アライアンス」研究成果・活動報告書(CD-ROM), 1 Pages, 2021/11

本研究は、ガラス組成や溶融条件を変えて作製したウラン(U)含有模擬廃棄物ガラスを放射光XAFS測定し、還元雰囲気で溶融作製したホウケイ酸ガラス中のUが4価状態で内包されることを確認した。

論文

Validity of the source term for the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station accident estimated using local-scale atmospheric dispersion simulations to reproduce the large-scale atmospheric dispersion of $$^{137}$$Cs

門脇 正尚; 古野 朗子; 永井 晴康; 川村 英之; 寺田 宏明; 都築 克紀; El-Asaad. H.

Journal of Environmental Radioactivity, 237, p.106704_1 - 106704_18, 2021/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Environmental Sciences)

本研究では、局所規模の大気拡散シミュレーションと観測から推定した福島第一原子力発電所(1F)事故の$$^{137}$$Csのソースタームの、大規模の大気拡散に対する妥当性を確認することを目的として、大気拡散データベースシステムWSPEEDI-DBを用いた半球スケールの大気拡散シミュレーションと海洋拡散モデルSEA-GEARN-FDMを用いた海洋拡散シミュレーションを実施した。大気拡散シミュレーションの結果は、観測値の$$^{137}$$Csの大気中濃度を一部過大評価したものの、全体として観測値を良好に再現した。また、海洋拡散シミュレーション結果は、北太平洋で観測された$$^{137}$$Csの海水中濃度を過小評価した。本研究では、大気拡散シミュレーションから得られた$$^{137}$$Cs沈着量を海洋拡散シミュレーションで用いており、$$^{137}$$Csの海水中濃度の過小評価は海洋へ沈着した$$^{137}$$Csが少なかったことが原因だと示された。大気拡散シミュレーションに用いた降水の再現性を向上させることで、$$^{137}$$Csの大気中濃度の過大評価と海水中濃度の過小評価をそれぞれ改善することができると考えられ、本研究で検証されたソースタームは、1F事故による$$^{137}$$Csの局所規模の大気拡散シミュレーションと大規模の大気拡散シミュレーションの両方で有効であることが示された。

論文

Anisotropic non-split zero-energy vortex bound states in a conventional superconductor

Kim, H.*; 永井 佑紀; R$'o$zsa, L.*; Schreyer, D.*; Wiesendanger, R.*

Applied Physics Reviews (Internet), 8(3), p.031417_1 - 031417_8, 2021/09

トポロジカル超伝導体の磁束にはマヨラナ束縛状態と呼ばれるものが生じ、そのマヨラナ束縛状態を使うことで量子コンピューティングができることが提案されており、世界中で精力的に研究がなされている。多くの研究において、マヨラナ束縛状態の有無を調べるための磁束のゼロエネルギー束縛状態の観察が行われている。本研究では、ゼロエネルギー束縛状態の観察が行われたとしてもそれがマヨラナ束縛状態ではないということを実験理論両面から示し、これまでのマヨラナ束縛状態の有無の判別法に問題があることをはっきりと示した。本研究により、マヨラナ束縛状態の有無を調べるには慎重な研究が必要であることがわかった。

論文

Detecting halfmetallic electronic structures of spintronic materials in a magnetic field

藤原 秀紀*; 梅津 理恵*; 黒田 文彬*; 宮脇 淳*; 樫内 利幸*; 西本 幸平*; 永井 浩大*; 関山 明*; 入澤 明典*; 竹田 幸治; et al.

Scientific Reports (Internet), 11(1), p.18654_1 - 18654_9, 2021/09

 被引用回数:0

Band-gap engineering is one of the fundamental techniques in semiconductor technology. To fully utilize the spintronic material, it is essential to optimize the spin-dependent electronic structure in operando conditions by applying the magnetic and/or electric fields. Here we present a new spectroscopic technique to probe the spin-polarized electronic structures by using magnetic circular dichroism (MCD) in resonant inelastic soft X-ray scattering (RIXS) under an external magnetic field. Thanks to the spin-selective dipole-allowed transitions in the RIXS-MCD, we have successfully demonstrated the direct evidence of the perfectly spin-polarized electronic structures for the prototypical halfmetallic Heusller alloy, Co$$_{2}$$MnSi. The RIXS-MCD is a promising tool to probe the spin-dependent carriers and band-gap with element specific way induced in buried magnetic layers under operando conditions.

報告書

プルトニウム研究1棟核燃料物質全量搬出作業

伊奈川 潤; 北辻 章浩; 音部 治幹; 中田 正美; 高野 公秀; 秋江 拓志; 清水 修; 小室 迪泰; 大浦 博文*; 永井 勲*; et al.

JAEA-Technology 2021-001, 144 Pages, 2021/08

JAEA-Technology-2021-001.pdf:12.98MB

プルトニウム研究1棟では、施設廃止措置計画に従い管理区域解除に向けた準備作業を進めており、その一環として実施した施設内に貯蔵する全ての核燃料物質の搬出を、令和2年12月のプルトニウム等核燃料物質のBECKYへの運搬をもって完了させた。今後計画されている他施設の廃止措置に活かすため、一連の作業についてまとめ記録することとした。本報告書では、運搬準備から実際の運搬作業の段階まで、核燃料物質使用許可の変更申請のための保管室の臨界評価、運搬容器の新規製作と事業所登録、運搬計画の立案・準備作業及び運搬作業等に項目立てして詳細を記録した。

論文

Self-learning hybrid Monte Carlo method for isothermal-isobaric ensemble; Application to liquid silica

小林 恵太; 永井 佑紀; 板倉 充洋; 志賀 基之

Journal of Chemical Physics, 155(3), p.034106_1 - 034106_9, 2021/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

自己学習ハイブリッドモンテカルロ法は機械学習力場を利用することにより、第一原理計算の高速化を可能にする手法である。今回、自己学習ハイブリッドモンテカルロ法をNPTアンサンブルに適用し、液体シリカの解析を行った。本論文では自己学習ハイブリッドモンテカルロ法を用いることにより、厳密に第一原理計算の精度を保ちながら、高速に液体シリカの配置空間のサンプリングが可能であることを示した。また、液体シリカの構造因子の計算を行い実験データとの比較を行ったところ、両者はよい一致を見せた。

論文

Spectrum collapse of disordered Dirac Landau levels as topological non-Hermitian physics

松下 太樹*; 永井 佑紀; 藤本 聡*

Journal of the Physical Society of Japan, 90(7), p.074703_1 - 074703_7, 2021/07

物質を特徴付ける新しい方法として、準粒子の寿命に起因した非エルミート有効準粒子ハミルトニアンを用いる方法がある。しかしながら、その非エルミート性に起因する現象がどの物質でどのように現れるかはあまり知られていない。本研究では、ワイル・ディラック半金属と呼ばれる物質群において、これらの物質が高磁場環境下において準粒子スペクトルに非エルミート性を反映した特異な状態が現れることを示した。通常、ハミルトニアンはエルミートであるが、準粒子の有効ハミルトニアンが非エルミートになることによって、例外点と呼ばれる非エルミート行列特有のトポロジカル構造が生じ、その影響によって、高磁場で量子化された準位が潰れることがあることがわかった。このスペクトルの崩壊は角度分解光電子分光などの実験によって観測できることを予言した。本研究により、物質の新しい側面をトポロジーとして見出すことができた。

論文

XAFS analysis of ruthenium in simulated iron phosphate radioactive waste glass

岡本 芳浩; 小林 秀和; 塩飽 秀啓; 捧 賢一; 畠山 清司*; 永井 崇之

Journal of Non-Crystalline Solids, 551, p.120393_1 - 120393_8, 2021/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Materials Science, Ceramics)

模擬廃液を含有した鉄リン酸ガラス試料におけるルテニウムの化学状態を、X線吸収微細構造(XAFS)およびイメージングXAFSによって調べた。EXAFS分析の結果、30mol%Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$-P$$_{2}$$O$$_{5}$$ベースガラスに、廃棄物成分が10wt.%以下の場合では、ルテニウムがガラス相に含まれることを示唆された。他の試料では、ルテニウムは、主に結晶性RuO$$_{2}$$として存在することが確認された。イメージングXAFS分析からは、RuO$$_{2}$$の析出が確認されたが、全ての試料において、大きさ50$$mu$$m以下の小さいものであった。ホウケイ酸ガラス系で観察されるような、RuO$$_{2}$$の凝集体は、本研究における鉄リン酸ガラス試料では確認されなかった。

論文

Sparse modeling of large-scale quantum impurity models with low symmetries

品岡 寛*; 永井 佑紀

Physical Review B, 103(4), p.045120_1 - 045120_8, 2021/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

核燃料物質であるウラン化合物や高温超伝導体である銅酸化物高温超伝導体などの強相関電子系における物性を評価するための方法の一つとして、問題を大規模量子不純物問題という有限量子多体系の問題に焼き直す手法が有力である。もし大規模量子不純物問題に問題を変換することができれば、通常の計算機ではなく量子コンピュータで問題を解くことも可能となるため、近年盛んに研究がなされている。しかしながら、問題を解く以前の問題として、大規模量子不純物問題に変換する手法の多くが数値的に不安定であった。本論文では、機械学習関連手法の一つであるスパースモデリングを用いることで、保持すべき情報量をしっかりと保持し数値的に安定に大規模量子不純物問題に変換する方法を開発したことを報告する。この手法の開発により、核燃料物質をはじめとする強相関電子系のシミュレーションに、スーパーコンピュータだけでなく量子コンピュータを使うことが可能となる。これらの結果は、広く原子力分野のためのシミュレーション技術開発に資する成果である。

論文

ウラン含有模擬廃棄物ガラスの評価研究

永井 崇之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 岡本 芳浩

2019年度「物質・デバイス領域共同研究拠点」および「人・環境と物質をつなぐイノベーション創出ダイナミック・アライアンス」研究成果・活動報告書(CD-ROM), P. 20191107_1, 2020/11

本研究は、ウラン(U)濃度を高めたホウケイ酸ガラス組成中のUの化学状態を把握するため、異なる原料ガラス組成を用いてU含有ガラスを作製し、放射光XAFS測定によりUの原子価等を評価した。ホウケイ酸ガラス組成へのU溶解度はUO$$_{3}$$換算で15wt%以上であり、U含有ガラス中のUはガラス相に概ね6価状態で均一に存在する。

論文

DMFT reveals the non-Hermitian topology and Fermi arcs in heavy-fermion systems

永井 佑紀; Qi, Y.*; 磯部 大樹*; Kozii, V.*; Fu, L.*

Physical Review Letters, 125(22), p.227204_1 - 227204_7, 2020/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:77.76(Physics, Multidisciplinary)

核燃料物質として使われるウランやプルトニウムなどを含む化合物はいわゆる重い電子系と呼ばれ、非常に強い電子間相互作用が多彩な物性を生み出している。また、強い電子間相互作用を持つ物質の性質を理解することは、同じく強い電子間相互作用を持つ銅酸化物高温超伝導体の性質を明らかにするためにも重要である。本論文では、銅酸化物高温超伝導体物質群で普遍的に見られる現象である「フェルミアーク」が、重元素化合物などの重い電子系でも現れることを理論的に示した。特に、ここで現れる「バルクフェルミアーク」は、重い電子系における新しいトポロジーに関する理論である「非エルミートトポロジカル理論」を用いることによって明らかになったものである。本論文によって、重い電子系の物性の理解に、トポロジーというこれまでとは全く異なった視点を用いることができることが示された。

報告書

Practical guide on soil sampling, treatment, and carbon isotope analysis for carbon cycle studies

小嵐 淳; 安藤 麻里子; 永野 博彦*; Sugiharto, U.*; Saengkorakot, C.*; 鈴木 崇史; 國分 陽子; 藤田 奈津子; 木下 尚喜; 永井 晴康; et al.

JAEA-Technology 2020-012, 53 Pages, 2020/10

JAEA-Technology-2020-012.pdf:3.71MB

近年急速に進行する温暖化をはじめとした地球環境の変化は、陸域生態系(とりわけ森林生態系)における炭素循環に変化をもたらし、その結果、温暖化や環境変化の進行に拍車をかける悪循環が懸念されている。しかしながら、その影響の予測には大きな不確実性が伴っており、その主たる要因は、土壌に貯留する有機炭素の動態とその環境変化に対する応答についての定量的な理解の不足にある。放射性炭素($$^{14}$$C)や安定炭素($$^{13}$$C)同位体の陸域生態系における動きを追跡することは、土壌有機炭素の動態を解明するうえで有力な研究手段となりうる。本ガイドは、同位体を利用した土壌炭素循環に関する研究を、特にアジア地域において促進させることを目的としたものである。本ガイドは、土壌の採取、土壌試料の処理、土壌有機炭素の分画、$$^{13}$$Cの同位体比質量分析法による測定及びその試料調製、ならびに $$^{14}$$Cの加速器質量分析法による測定及びその試料調製に関する実践的手法を網羅している。本ガイドでは、炭素循環研究において広く用いられる $$^{14}$$C分析結果の報告方法についても簡単に紹介する。さらに、同位体を利用した研究手法の実際的応用として、日本の森林生態系において実施した事例研究の結果についても報告する。本ガイドによって、同位体を利用した炭素循環研究に興味を持って参画する研究者が増加し、地球環境の変化の仕組みについての理解が大きく進展することを期待する。

論文

Nonresonant $$p$$-wave direct capture and interference effect observed in the $$^{16}$$O$$(n,gamma)^{17}$$O reaction

永井 泰樹*; 木下 充隆*; 井頭 政之*; 延原 由利子*; 牧井 宏之; 三島 賢二*; 嶋 達志*; Mengoni, A.*

Physical Review C, 102(4), p.044616_1 - 044616_8, 2020/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Physics, Nuclear)

We measured the total capture cross section of the $$^{16}$$O$$(n,gamma)^{17}$$O reaction, as well as partial cross sections leading to the ground ($$J^{pi} = 5/2^{+})$$ and first excited ($$J^{pi} = 1/2^{+})$$ states in $$^{17}$$O. The measurement was carried out at average neutron energies of 157, 349, 398, 427, 468, 498, and 556 keV by using pulsed neutrons produced via the $$^{7}$$Li$$(p,n)^{7}$$Be reaction and a $$gamma$$-ray detection system based on an anti-Compton NaI(Tl) spectrometer. We observed the interference effect between the $$3/2^{-}$$ resonance state at 4554 keV of $$^{17}$$O, corresponding to a neutron energy of 411 keV in the center-of-mass system, and a non-resonant contribution in the capture process. The measured partial cross sections are in good agreement with theoretical calculations obtained taking into account the interference between the $$3/2^{-}$$ resonance and a non-resonant p-wave direct radiative capture contribution. Using the present results, together with our previous measurement, we derived the Maxwellian-averaged capture cross sections (MACS) for thermal energies between kT = 5 and 100 keV, key quantities for ${it s}$ process nucleosynthesis studies in massive stars.

報告書

軟X線領域のXAFS測定による模擬廃棄物ガラスの構造評価(共同研究)

永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 太田 俊明*; 小島 一男*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*

JAEA-Research 2020-009, 48 Pages, 2020/09

JAEA-Research-2020-009.pdf:4.53MB

廃棄物ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その廃棄物ガラスの化学組成によって変化する。本研究では原料ガラスや模擬廃棄物ガラス試料を作製し、軟X線領域のXAFS測定によりホウ素(B),酸素(O)及び廃棄物成分のセリウム(Ce)やセシウム(Cs)等の化学的状態及び局所構造を評価した。化学組成や原料ガラス形態等が異なるガラス試料を対象に、BのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、Na$$_{2}$$O濃度が高くなるとB-Oの4配位sp$$^{3}$$構造(BO$$_{4}$$)の存在比が高まる傾向を確認した。また、OのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、OのK吸収端スペクトルで観察されるプリエッジの高さは、試料中のFe濃度に依存することを確認した。長期化学的耐久性を評価した浸出試験前後のガラス試料表面を対象に、BのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、浸出試験後に試料表面のB-Oの4配位sp$$^{3}$$構造(BO$$_{4}$$)の存在比が高まる傾向を確認した。また、CeやCsのM吸収端等のXANESスペクトルを測定した結果、表層に存在するCeは浸出試験により酸化され、表層のCsの多くが浸出試験後に失われていることを確認した。また、XAFS測定に供したガラス試料の状態をラマン分光測定で確認した結果、原料ガラス形態や作製方法によって同様な化学組成であってもラマンスペクトルが異なることを確認した。

論文

Structural change of borosilicate glass by boron isotope composition

永井 崇之; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 関本 俊*

KURNS Progress Report 2019, P. 257, 2020/08

中性子照射及びホウ素同位体組成によるホウケイ酸ガラスの構造変化を理解することを目的に、2019年度に京都大学研究炉KURにて照射実験を行い、2020年度に照射後のラマン分光測定によるSi-O架橋構造への影響を評価する予定である。2019年度は、照射実験に供したガラス試料の照射前Si-O架橋構造をラマン分光測定で評価した。

論文

Sparse modeling approach to obtaining the shear viscosity from smeared correlation functions

伊藤 悦子*; 永井 佑紀

Journal of High Energy Physics (Internet), 2020(7), p.7_1 - 7_31, 2020/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Physics, Particles & Fields)

格子量子色力学(格子QCD)を用いることで、原子核内部のクォークの振る舞いを記述することができる。格子QCDは現代において最も精緻な計算手法であり、分子動力学シミュレーションで用いられるハイブリッドモンテカルロ法など、様々な計算技術が格子QCDの研究を通じて生まれている。本論文発表では、格子QCDの中でも最も困難な課題の一つと考えられている有限温度での振る舞いについて、機械学習手法の一つであるスパースモデリングを用いて有用な情報を引き出すことに成功したことを報告する。その際、固体物理学分野において開発されたスパースモデリング数値解析接続を利用し、有限温度の相関関数から実周波数スペクトルの情報を引き出すことに成功した。本研究により、モンテカルロ法において収集サンプル数が少ない場合においても、有用な情報を引き出すことが可能であることを示し、スパースモデリングが格子QCDにおいても有効であることを示すことができた。

論文

N-independent localized Krylov-Bogoliubov-de Gennes Method; Ultra-fast numerical approach to large-scale inhomogeneous superconductors

永井 佑紀

Journal of the Physical Society of Japan, 89(7), p.074703_1 - 074703_6, 2020/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:51.78(Physics, Multidisciplinary)

超伝導ナノデバイスのシミュレーションを行うためには、磁束の侵入や欠陥導入などの非一様な状況においても高精度に計算する手法を開発することが必要である。しかしながら、ボゴリウボフドジャン法は行列の対角化問題であるために、大きな超伝導体での計算を精度よく高速に行うことは難しかった。そこで、本研究においては、超伝導秩序変数とグリーン関数の局所性を利用することにより、従来の計算よりも計算量を大幅に削減した手法「局所クリロフボゴリウボフドジャン法(LK-BdG法)」を開発した。この手法により、自己無撞着計算であればシステムサイズの1乗、状態密度などの局所量であればシステムサイズに依存しない計算量で実行が可能となった。これにより、5000万次元以上の行列に対する問題を解くことが可能となり、磁束集団などこれまでシミュレーションが不可能であった領域のシミュレーションが可能となった。

論文

Self-learning hybrid Monte Carlo; A First-principles approach

永井 佑紀; 奥村 雅彦; 小林 恵太*; 志賀 基之

Physical Review B, 102(4), p.041124_1 - 041124_6, 2020/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:44.66(Materials Science, Multidisciplinary)

第一原理計算で得られたポテンシャルを再現するようなニューラルネットワーク(ANN)を構築して分子動力学を実行するのが機械学習分子動力学法である。ANNを構築する際の最適なトレーニングデータは、元々の第一原理分子動力学法で生成される原子配置とそのポテンシャルである。通常は、様々な原子配置とそのポテンシャルデータを大量に作成することで、目的の機械学習分子動力学法と同じようなポテンシャルを生成するANNを構築している。しかしながら、構築されたANNが元々の第一原理計算のポテンシャルを再現するという保証はない。さらに、4元素以上で構成されるような系の場合には、長時間の機械学習分子動力学法では計算が不安定になることがあり、機械学習分子動力学法の計算の精度や妥当性については常に慎重な議論が必要であった。本論文発表では、自己学習モンテカルロ法のアイディアを用いることで、得られた結果が統計的に厳密にオリジナルの第一原理計算分子動力学法の計算結果と等しい手法を開発したことを報告する。

論文

First- and second-order topological superconductivity and temperature-driven topological phase transitions in the extended Hubbard model with spin-orbit coupling

Kheirkhah, M.*; Yan, Z.*; 永井 佑紀; Marsiglio, F.*

Physical Review Letters, 125(1), p.017001_1 - 017001_8, 2020/07

 被引用回数:13 パーセンタイル:91.8(Physics, Multidisciplinary)

近年、高次トポロジカル物質と言われる、今までにない新しいタイプのトポロジカル物質が注目を集めている。特に、超伝導体と半導体を接合させた場合、高次トポロジカル超伝導状態が現れると期待され、そしてトポロジカル量子コンピューティングが可能な新しいマヨラナ状態が出現するということで盛んに研究が行われている。本研究では、固体物理における基本的な模型である拡張ハバード模型にスピン軌道相互作用が存在するとき、温度とキャリアドープ量によって1次トポロジカル超伝導と2次トポロジカル超伝導および通常の超伝導の複数の相が現れることを明らかにした。本研究では、高次トポロジカル超伝導状態が容易に実現する方法を提案したことになる。

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