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Chemical characterization of a volatile dubnium compound, DbOCl$$_3$$

Chiera, N. M.*; 佐藤 哲也; Eichler, R.*; 富塚 知博; 浅井 雅人; 安達 サディア*; Dressler, R.*; 廣瀬 健太郎; 井上 浩樹*; 伊藤 由太; et al.

Angewandte Chemie; International Edition, 60(33), p.17871 - 17874, 2021/08

等温ガスクロマトグラフ法を用いて、105番元素ドブニウム(Db)の単一原子を対象として、揮発性オキシ塩化物を合成し、化学的性質を調べた。同一条件下で同族元素ニオブおよびタンタルの揮発性と比較したところ、NbOCl$$_3 > $$ TaOCl$$_3 geq$$ DbOCl$$_3$$の関係が得られた。これはDb分子中の共有結合性が周期表からの予想よりも強くなっているためと考えられる。本成果により、超アクチノイド元素の化学的性質に関する理論計算に対する信頼できる実験データを与えることができた。


Actinides and transactinides

永目 諭一郎*; 佐藤 哲也; Kratz, J. V.*

Kirk-Othmer Encyclopedia of Chemical Technology (Internet), 52 Pages, 2020/09



First online operation of TRIGA-TRAP

Grund, J.*; 浅井 雅人; Blaum, K.*; Block, M.*; Chenmarev, S.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eberhardt, K.*; Lohse, S.*; 永目 諭一郎*; Nagy, Sz.*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 972, p.164013_1 - 164013_8, 2020/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.08(Instruments & Instrumentation)

ペニングトラップ型質量分析装置TRIGA-TRAPとTRIGA Mainz研究炉との結合に成功した。これにより、炉心近くに設置した$$^{235}$$U標的の中性子核分裂によって生成された短寿命核の高精度質量測定が可能となった。ターゲットチャンバから表面電離イオン源への短寿命核の効率的な輸送のためにエアロゾルガスジェットシステムを使用した。新規イオン光学系および改良型ビームモニタリングシステムを導入するとともに、実験装置のコミッショニングが終了した。表面イオン源の設計、実験装置の効率、および本装置を用いて得られた最初の結果を報告する。


$$alpha$$-decay properties of $$^{200,202}$$Fr

Ghys, L.*; Andreyev, A. N.; Huyse, M.*; Van Duppen, P.*; Antalic, S.*; Barzakh, A.*; Capponi, L.*; Cocolios, T. E.*; Cubiss, J.*; Derkx, X.*; et al.

Physical Review C, 100(5), p.054310_1 - 054310_13, 2019/11

 被引用回数:9 パーセンタイル:84.91(Physics, Nuclear)

The aim of this work was to investigate the $$alpha$$-decay properties of $$^{200,202}$$Fr and daughter products. Neutron-deficient francium nuclei are produced at ISOLDE-CERN bombarding a UCx target with 1.4 GeV protons. Due to the very high statistics and the high beam purity, improved decay data for $$^{202}$$Fr and its daughters were obtained. The observation of crossover transitions positioned the isomeric high-spin level of $$^{198}$$At at an excitation energy of 265(3) keV. Half-life values of 4.47(5) s and 1.28(10) s were extracted for the ground state and isomeric state of $$^{198}$$At and 52(3) ms for the ground-state decay of $$^{200}$$Fr.


Nuclear and chemical characterization of heavy actinides

永目 諭一郎

Radiochimica Acta, 107(9-11), p.803 - 819, 2019/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Recent progress in the production of heavy nuclei far from stability and in the studies of nuclear and chemical properties of heavy actinides is briefly reviewed. Exotic nuclear decay properties including nuclear fission of heavy nuclei, measurements of first ionization potentials of heavy actinides, and redox studies of heavy actinides are described. Brief history of discovery of the transuranium elements is also presented.


From SRAFAP to ARCA and AIDA; Developments and implementation of automated aqueous-phase rapid chemistry apparatuses for heavy actinides and transactinides

Sch$"a$del, M.*; 永目 諭一郎

Radiochimica Acta, 107(7), p.561 - 585, 2019/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:24.18(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The development of automated rapid chemistry techniques and their application for batch-wise and chromatographic separations of heavy elements in the liquid-phase are outlined. This article discusses the successful application of these instruments for (i) the search for super-heavy elements, (ii) cross section measurements of actinide elements produced in multi-nucleon transfer reactions with actinide targets, (iii) chemical separation and characterization of the heavy actinides, and (iv) studies of the transactinide elements rutherfordium, Rf, dubnium, Db, and seaborgium, Sg.


Optimization of an isothermal gas-chromatographic setup for the chemical exploration of dubnium (Db, Z = 105) oxychlorides

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 伊藤 由太; 白井 香里*; 鈴木 颯人; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 320(3), p.633 - 642, 2019/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:24.18(Chemistry, Analytical)



Inverse odd-even staggering in nuclear charge radii and possible octupole collectivity in $$^{217,218,219}$$At revealed by in-source laser spectroscopy

Barzakh, A. E.*; Cubiss, J. G.*; Andreyev, A. N.; Seliverstov, M. D.*; Andel, B.*; Antalic, S.*; Ascher, P.*; Atanasov, D.*; Beck, D.*; Biero$'n$, J.*; et al.

Physical Review C, 99(5), p.054317_1 - 054317_9, 2019/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:71.02(Physics, Nuclear)

Hyperfine-structure parameters and isotope shifts for the 795-nm atomic transitions in $$^{217,218,219}$$At have been measured at CERN-ISOLDE, using the in-source resonance-ionization spectroscopy technique. Magnetic dipole and electric quadrupole moments, and changes in the nuclear mean-square charge radii, have been deduced. A large inverse odd-even staggering in radii, which may be associated with the presence of octupole collectivity, has been observed. Namely, the radius of the odd-odd isotope $$^{218}$$At has been found to be larger than the average.


Formation and thermochemical properties of oxychlorides of niobium (Nb) and tantalum (Ta); Towards the gas-phase investigation of dubnium (Db) oxychloride

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎

Inorganica Chimica Acta, 486, p.361 - 366, 2019/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:25.63(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

トレーサー量のNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成とその石英表面における吸着挙動を、等温ガスクロマトグラフ法を用いて調べた。吸着-脱離モデルをもとにしたモンテカルロ・シミュレーションにより、それぞれについて求められた吸着エンタルピー($$Delta H_{rm ads}$$)は、-$$Delta H_{rm ads}$$(NbOCl$$_3$$) = 102 $$pm$$ 4 kJ/molおよび-$$Delta H_{rm ads}$$(TaOCl$$_3$$) = 128 $$pm$$ 5 kJ/molだった。得られた値は、それぞれの化合物の昇華エンタルピーから経験的に予想される値と非常によく一致した。これにより、金属オキシ塩化物について$$Delta H_{rm ads}$$$$Delta H^circ _{rm subl}$$間に知られている経験式を更新することができた。さらに、NbおよびTaオキシ塩化物の$$Delta H^circ _{rm subl}$$から外挿してDbOCl$$_3$$について予想された$$Delta H^circ _{rm subl}$$(DbOCl$$_3$$)から、$$Delta H_{rm ads}$$(DbOCl$$_3$$)は135 $$pm$$ 2 kJ/molと予想された。本結果を元に、今後同一実験条件下でDbOCl$$_3$$の吸着挙動研究をおこない、5族元素の揮発性について議論することができるとともに、その結果から、ドブニウムにおける相対論効果の影響について見積もることが可能となる。


Online chemical adsorption studies of Hg, Tl, and Pb on SiO$$_{2}$$ and Au surfaces in preparation for chemical investigations on Cn, Nh, and Fl at TASCA

Lens, L.*; Yakushev, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; 浅井 雅人; Ballof, J.*; Block, M.*; David, H. M.*; Despotopulos, J.*; Di Nitto, A.*; Eberhardt, K.*; et al.

Radiochimica Acta, 106(12), p.949 - 962, 2018/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:33.97(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

半減期4$$sim$$49秒の短寿命同位体を用いて、水銀(Hg), タリウム(Tl), 鉛(Pb)の単一原子レベルでのSiO$$_{2}$$及びAu表面への固体吸着挙動をオンライン気相実験により調べた。超重元素Cn, Nh, Flの吸着エンタルピー測定のためのモデル実験として実施した。短寿命同位体はドイツ重イオン研究所の反跳核分離装置TASCAを用いて生成・分離した。生成核はヘリウムガス中に捕集された後、SiO$$_{2}$$あるいはAuで表面を覆われたSi検出器で作製されたガスクロマトグラフィーカラムへと導入した。短寿命Tl及びPb同位体は室温においてSiO$$_{2}$$表面に吸着し、Si検出器で測定することに成功した。一方、HgはSiO$$_{2}$$表面には吸着せず、Au表面に吸着した。この結果より、本実験のセットアップを用いることで短寿命Hg, Tl, Pb同位体の吸着特性を調べることができると証明され、この手法がCn, Nh, Flの実験にも適用できることが確認された。


First ionization potentials of Fm, Md, No, and Lr; Verification of filling-up of 5f electrons and confirmation of the actinide series

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Beerwerth, R.*; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 長 明彦; 豊嶋 厚史; et al.

Journal of the American Chemical Society, 140(44), p.14609 - 14613, 2018/11

 被引用回数:16 パーセンタイル:71.05(Chemistry, Multidisciplinary)

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。表面電離法によるIP$$_1$$決定法をNoおよび100番元素フェルミウム, 101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IP$$_1$$から、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。このことから、f軌道に電子が充填され、アクチノイド系列がLrで終わることを実験的に確かめた。


ラザホージウム(Rf), ドブニウム(Db)及びシーボーギウム(Sg)の溶液化学

永目 諭一郎

Radioisotopes, 67(10), p.507 - 526, 2018/10



Charge radii and electromagnetic moments of $$^{195-211}$$At

Cubiss, J.*; Andreyev, A. N.; 光岡 真一*; 永目 諭一郎; 西尾 勝久; 太田 周也*; 若林 泰生*; 他60名*

Physical Review C, 97(5), p.054327_1 - 054327_19, 2018/05

 被引用回数:22 パーセンタイル:93.2(Physics, Nuclear)

Hyperfine-structure parameters and isotope shifts of $$^{195-211}$$At have been measured for the first time at CERN-ISOLDE, using the in-source resonance-ionization spectroscopy method. The hyperfine structures of isotopes were recorded using a triad of experimental techniques for monitoring the photo-ion current. The Multi-Reflection Time-of-Flight Mass Spectrometer, in connection with a high-resolution electron multiplier, was used as an ion-counting setup for isotopes that either were affected by strong isobaric contamination or possessed a long half-life; the ISOLDE Faraday cups were used for cases with high-intensity beams; and the Windmill decay station was used for short-lived, predominantly $$alpha$$-decaying nuclei. The electromagnetic moments and changes in the mean-square charge radii of the astatine nuclei have been extracted from the measured hyperfine-structure constants and isotope shifts. This was only made possible by dedicated state-of-the-art large-scale atomic computations of the electronic factors and the specific mass shift of atomic transitions in astatine that are needed for these extractions. By comparison with systematics, it was possible to assess the reliability of the results of these calculations and their ascribed uncertainties. A strong deviation in the ground-state mean-square charge radii of the lightest astatine isotopes, from the trend of the (spherical) lead isotopes, is interpreted as the result of an onset of deformation. This behavior bears a resemblance to the deviation observed in the isotonic polonium isotopes. Cases for shape coexistence have been identified in $$^{197,199}$$At, for which a significant difference in the charge radii for ground (9/2$$^{-}$$) and isomeric (1/2$$^{+}$$) states has been observed.


Study of fission using multi-nucleon transfer reactions

西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; Vermeulen, M. J.; 牧井 宏之; Orlandi, R.; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; et al.

EPJ Web of Conferences, 163, p.00041_1 - 00041_6, 2017/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:69.79

We are promoting a study of fission using multi-nucleon transfer (MNT) reactions, where excited states in neutron-rich actinide nuclei, which cannot be accessed by particle capture and/or fusion reactions, are populated. Also, the excited states in the fissioning nucleus are widely populated by the MNT reactions, from which effects of excitation energy on fission properties can be investigated. Experiments were carried out at the JAEA tandem facility in Tokai, Japan. We studied reactions using the $$^{18}$$O beam and several actinide target nuclei such as $$^{232}$$Th, $$^{238}$$U, $$^{237}$$Np, $$^{248}$$Cm. Ejectile nucleus was identified by a silicon $$Delta$$E-E telescope to identify transfer channel and hence the compound nucleus. Fission fragments were detected by multi-wire proportional counters, and fission fragment mass distributions (FFMDs) were measured for each isotope. Measured FFMDs are reproduced by a calculation based on the fluctuation-dissipation model, and importance of multi-chance fission concept is investigated. Fission fragment angular distribution relative to the recoil direction suggested the increase of the spin of the fissioning nucleus with the number of transferred nucleons.


Chemical properties of rutherfordium (Rf) and dubnium (Db) in the aqueous phase

永目 諭一郎; Kratz, J. V.*; Sch$"a$del, M.*

EPJ Web of Conferences, 131, p.07007_1 - 07007_8, 2016/12


 被引用回数:3 パーセンタイル:78.33

Recent studies of the chemical separation and characterization experiments of superheavy elements, rutherfordium (Rf) and dubnium (Db), conducted atom-at-a-time in aqueous phases, are reviewed. A short description on experimental techniques based on partition methods, specifically automated rapid chemical separation systems, is also given. A newly developed experimental approach to investigate single atoms of the heaviest elements with an electrochemical method is introduced. Perspectives for aqueous-phase chemistry experiments on heavier elements are briefly discussed.


First ionization potential of the heaviest actinide lawrencium, element 103

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Stora, T.*; 佐藤 望*; 金谷 佑亮; 塚田 和明; D$"u$llmann, C. E.*; Eberhardt, K.*; Eliav, E.*; et al.

EPJ Web of Conferences, 131, p.05001_1 - 05001_6, 2016/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.9

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。新たに開発したガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素フェルミウム, アインスタイニウム, ノーベリウムそしてローレンシウムのイオン化効率を測定することにより、これらの第一イオン化エネルギーを初めて実験的に決定したので報告する。


Complex chemistry with complex compounds

Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.

EPJ Web of Conferences, 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:48.81

近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)$$_{6}$$の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO)$$_{6}$$, W(CO)$$_{6}$$, Sg(CO)$$_{6}$$錯体に適用することに成功した。


$$beta$$-delayed fission and $$alpha$$ decay of $$^{196}$$At

Truesdale, V. L.*; Andreyev, A.; Ghys, L.*; Huyse, M.*; Van Duppen, P.*; Sels, S.*; Andel, B.*; Antalic, S.*; Barzakh, A.*; Capponi, L.*; et al.

Physical Review C, 94(3), p.034308_1 - 034308_11, 2016/09

 被引用回数:9 パーセンタイル:65.59(Physics, Nuclear)

A nuclear-decay spectroscopy study of the neutron-deficient isotope $$^{196}$$At is reported where an isotopically pure beam was produced using the selective Resonance Ionization Laser Ion Source and On-Line Isotope Mass Separator (CERN). The fine-structure $$alpha$$ decay of $$^{196}$$At allowed the low-energy excited states in the daughter nucleus $$^{192}$$Bi to be investigated. A $$beta$$-delayed fission study of $$^{196}$$At was also performed. A mixture of symmetric and asymmetric fission-fragment mass distributions of the daughter isotope $$^{196}$$Po (populated by $$beta$$ decay of $$^{196}$$At) was deduced based on the measured fission-fragment energies. A $$beta$$DF probability $$P_{rm beta DF}$$($$^{196}$$At) = 9(1)$$times$$10$$^{-5}$$ was determined.


Vacuum chromatography of Tl on SiO$$_{2}$$ at the single-atom level

Steinegger, P.*; 浅井 雅人; Dressler, R.*; Eichler, R.*; 金谷 佑亮*; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; Piguet, D.*; 佐藤 哲也; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Physical Chemistry C, 120(13), p.7122 - 7132, 2016/04

 被引用回数:18 パーセンタイル:63.73(Chemistry, Physical)



Reports on JAEA's Reimei Research Program; April 1, 2013 - March 31, 2015

永目 諭一郎

JAEA-Review 2015-039, 50 Pages, 2016/03



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