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Online chemical adsorption studies of Hg, Tl, and Pb on SiO$$_{2}$$ and Au surfaces in preparation for chemical investigations on Cn, Nh, and Fl at TASCA

Lens, L.*; Yakushev, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; 浅井 雅人; Ballof, J.*; Block, M.*; David, H. M.*; Despotopulos, J.*; Di Nitto, A.*; Eberhardt, K.*; et al.

Radiochimica Acta, 106(12), p.949 - 962, 2018/12

 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

半減期4$$sim$$49秒の短寿命同位体を用いて、水銀(Hg), タリウム(Tl), 鉛(Pb)の単一原子レベルでのSiO$$_{2}$$及びAu表面への固体吸着挙動をオンライン気相実験により調べた。超重元素Cn, Nh, Flの吸着エンタルピー測定のためのモデル実験として実施した。短寿命同位体はドイツ重イオン研究所の反跳核分離装置TASCAを用いて生成・分離した。生成核はヘリウムガス中に捕集された後、SiO$$_{2}$$あるいはAuで表面を覆われたSi検出器で作製されたガスクロマトグラフィーカラムへと導入した。短寿命Tl及びPb同位体は室温においてSiO$$_{2}$$表面に吸着し、Si検出器で測定することに成功した。一方、HgはSiO$$_{2}$$表面には吸着せず、Au表面に吸着した。この結果より、本実験のセットアップを用いることで短寿命Hg, Tl, Pb同位体の吸着特性を調べることができると証明され、この手法がCn, Nh, Flの実験にも適用できることが確認された。


First ionization potentials of Fm, Md, No, and Lr; Verification of filling-up of 5f electrons and confirmation of the actinide series

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Beerwerth, R.*; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 長 明彦; 豊嶋 厚史; et al.

Journal of the American Chemical Society, 140(44), p.14609 - 14613, 2018/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:18.81(Chemistry, Multidisciplinary)

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。表面電離法によるIP$$_1$$決定法をNoおよび100番元素フェルミウム, 101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IP$$_1$$から、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。このことから、f軌道に電子が充填され、アクチノイド系列がLrで終わることを実験的に確かめた。


ラザホージウム(Rf), ドブニウム(Db)及びシーボーギウム(Sg)の溶液化学

永目 諭一郎

Radioisotopes, 67(10), p.507 - 526, 2018/10



Charge radii and electromagnetic moments of $$^{195-211}$$At

Cubiss, J.*; Andreyev, A.; 光岡 真一*; 永目 諭一郎; 西尾 勝久; 太田 周也*; 若林 泰生*; 他60名*

Physical Review C, 97(5), p.054327_1 - 054327_19, 2018/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:16.38(Physics, Nuclear)

Hyperfine-structure parameters and isotope shifts of $$^{195-211}$$At have been measured for the first time at CERN-ISOLDE, using the in-source resonance-ionization spectroscopy method. The hyperfine structures of isotopes were recorded using a triad of experimental techniques for monitoring the photo-ion current. The Multi-Reflection Time-of-Flight Mass Spectrometer, in connection with a high-resolution electron multiplier, was used as an ion-counting setup for isotopes that either were affected by strong isobaric contamination or possessed a long half-life; the ISOLDE Faraday cups were used for cases with high-intensity beams; and the Windmill decay station was used for short-lived, predominantly $$alpha$$-decaying nuclei. The electromagnetic moments and changes in the mean-square charge radii of the astatine nuclei have been extracted from the measured hyperfine-structure constants and isotope shifts. This was only made possible by dedicated state-of-the-art large-scale atomic computations of the electronic factors and the specific mass shift of atomic transitions in astatine that are needed for these extractions. By comparison with systematics, it was possible to assess the reliability of the results of these calculations and their ascribed uncertainties. A strong deviation in the ground-state mean-square charge radii of the lightest astatine isotopes, from the trend of the (spherical) lead isotopes, is interpreted as the result of an onset of deformation. This behavior bears a resemblance to the deviation observed in the isotonic polonium isotopes. Cases for shape coexistence have been identified in $$^{197,199}$$At, for which a significant difference in the charge radii for ground (9/2$$^{-}$$) and isomeric (1/2$$^{+}$$) states has been observed.


Study of fission using multi-nucleon transfer reactions

西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; Vermeulen, M. J.; 牧井 宏之; Orlandi, R.; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; et al.

EPJ Web of Conferences (Internet), 163, p.00041_1 - 00041_6, 2017/11


We are promoting a study of fission using multi-nucleon transfer (MNT) reactions, where excited states in neutron-rich actinide nuclei, which cannot be accessed by particle capture and/or fusion reactions, are populated. Also, the excited states in the fissioning nucleus are widely populated by the MNT reactions, from which effects of excitation energy on fission properties can be investigated. Experiments were carried out at the JAEA tandem facility in Tokai, Japan. We studied reactions using the $$^{18}$$O beam and several actinide target nuclei such as $$^{232}$$Th, $$^{238}$$U, $$^{237}$$Np, $$^{248}$$Cm. Ejectile nucleus was identified by a silicon $$Delta$$E-E telescope to identify transfer channel and hence the compound nucleus. Fission fragments were detected by multi-wire proportional counters, and fission fragment mass distributions (FFMDs) were measured for each isotope. Measured FFMDs are reproduced by a calculation based on the fluctuation-dissipation model, and importance of multi-chance fission concept is investigated. Fission fragment angular distribution relative to the recoil direction suggested the increase of the spin of the fissioning nucleus with the number of transferred nucleons.


Chemical properties of rutherfordium (Rf) and dubnium (Db) in the aqueous phase

永目 諭一郎; Kratz, J. V.*; Sch$"a$del, M.*

EPJ Web of Conferences (Internet), 131, p.07007_1 - 07007_8, 2016/12


 被引用回数:2 パーセンタイル:21.22

Recent studies of the chemical separation and characterization experiments of superheavy elements, rutherfordium (Rf) and dubnium (Db), conducted atom-at-a-time in aqueous phases, are reviewed. A short description on experimental techniques based on partition methods, specifically automated rapid chemical separation systems, is also given. A newly developed experimental approach to investigate single atoms of the heaviest elements with an electrochemical method is introduced. Perspectives for aqueous-phase chemistry experiments on heavier elements are briefly discussed.


First ionization potential of the heaviest actinide lawrencium, element 103

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Stora, T.*; 佐藤 望*; 金谷 佑亮; 塚田 和明; D$"u$llmann, C. E.*; Eberhardt, K.*; Eliav, E.*; et al.

EPJ Web of Conferences (Internet), 131, p.05001_1 - 05001_6, 2016/12


表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。新たに開発したガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素フェルミウム, アインスタイニウム, ノーベリウムそしてローレンシウムのイオン化効率を測定することにより、これらの第一イオン化エネルギーを初めて実験的に決定したので報告する。


Complex chemistry with complex compounds

Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.

EPJ Web of Conferences (Internet), 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12


近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)$$_{6}$$の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO)$$_{6}$$, W(CO)$$_{6}$$, Sg(CO)$$_{6}$$錯体に適用することに成功した。


$$beta$$-delayed fission and $$alpha$$ decay of $$^{196}$$At

Truesdale, V. L.*; Andreyev, A.; Ghys, L.*; Huyse, M.*; Van Duppen, P.*; Sels, S.*; Andel, B.*; Antalic, S.*; Barzakh, A.*; Capponi, L.*; et al.

Physical Review C, 94(3), p.034308_1 - 034308_11, 2016/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:42.61(Physics, Nuclear)

A nuclear-decay spectroscopy study of the neutron-deficient isotope $$^{196}$$At is reported where an isotopically pure beam was produced using the selective Resonance Ionization Laser Ion Source and On-Line Isotope Mass Separator (CERN). The fine-structure $$alpha$$ decay of $$^{196}$$At allowed the low-energy excited states in the daughter nucleus $$^{192}$$Bi to be investigated. A $$beta$$-delayed fission study of $$^{196}$$At was also performed. A mixture of symmetric and asymmetric fission-fragment mass distributions of the daughter isotope $$^{196}$$Po (populated by $$beta$$ decay of $$^{196}$$At) was deduced based on the measured fission-fragment energies. A $$beta$$DF probability $$P_{rm beta DF}$$($$^{196}$$At) = 9(1)$$times$$10$$^{-5}$$ was determined.


Vacuum chromatography of Tl on SiO$$_{2}$$ at the single-atom level

Steinegger, P.*; 浅井 雅人; Dressler, R.*; Eichler, R.*; 金谷 佑亮*; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; Piguet, D.*; 佐藤 哲也; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Physical Chemistry C, 120(13), p.7122 - 7132, 2016/04

 被引用回数:8 パーセンタイル:41.55(Chemistry, Physical)



Reports on JAEA's Reimei Research Program; April 1, 2013 - March 31, 2015

永目 諭一郎

JAEA-Review 2015-039, 50 Pages, 2016/03




Lawrencium's place at the table

永目 諭一郎

Nature Chemistry, 8(3), P. 282, 2016/03




永目 諭一郎

パリティ, 31(3), p.40 - 41, 2016/03

Nature誌2015年4月9日号に掲載された"Measurement of the first ionization potential of lawrencium, element 103"の紹介記事が、Physics Today誌2015年6月号に解説記事(著者: Johanna L. Miller)、"Lawrencium's ionization potential, atom by atom"として掲載された。本稿はその翻訳である。日本の研究者たちが、たった数個の原子しか扱えない超重元素の原子物理に挑戦し始めたと紹介している。


Decomposition studies of group 6 hexacarbonyl complexes, 1; Production and decomposition of Mo(CO)$$_6$$ and W(CO)$$_6$$

Usoltsev, I.*; Eichler, R.*; Wang, Y.*; Even, J.*; Yakushev, A.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; et al.

Radiochimica Acta, 104(3), p.141 - 151, 2016/03

 被引用回数:8 パーセンタイル:10.37(Chemistry, Inorganic & Nuclear)



Chemical studies of elements with $$Z geq $$ 104 in liquid phase

永目 諭一郎; Kratz, J. V.*; Sch$"a$del, M.

Nuclear Physics A, 944, p.614 - 639, 2015/12


 被引用回数:7 パーセンタイル:33.15(Physics, Nuclear)

Recent studies of the chemical separation and characterization experiments of the first three transactinide elements, rutherfordium (Rf), dubnium (Db), and seaborgium (Sg), conducted atom-at-a-time in liquid phases, are reviewed. A short description on experimental techniques based on partition methods, specifically automated rapid chemical separation systems, is also given. A newly developed experimental approach to investigate single atoms of the heaviest elements with an electrochemical method is introduced. Perspectives for liquid-phase chemistry experiments on heavier elements are briefly discussed.


103番元素で見つけた周期表のほころび; ローレンシウムのイオン化エネルギー測定に成功

佐藤 哲也; 永目 諭一郎; 塚田 和明

化学と工業, 68(9), p.824 - 826, 2015/09



Chemistry of the heaviest elements

永目 諭一郎

Science and Culture, 81(9-10), p.248 - 258, 2015/09

Chemical studies of the heaviest elements with atomic numbers $$Z geq $$ 101 provide not only crucial and challenging opportunities to advance our understanding of properties of matter at the limits of existence but also those to elucidate the influence of relativistic effects on atomic electrons and to architect the periodic table of the elements at the farthest reach. These elements are all man-made ones synthesized at accelerators using nuclear reactions of heavy-ion beams with heavy element target materials. As both half-lives and production rates of these nuclides are rapidly decreasing, they are usually available in quantities of only a few atoms or often one atom at a time. Here, we briefly introduce recent highlighted chemistry experiments conducted by state-of-the-art rapid chemical separation apparatuses.


Measurement of the first ionization potential of lawrencium, element 103

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Stora, T.*; 佐藤 望; 金谷 佑亮; 塚田 和明; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eberhardt, K.*; Eliav, E.*; et al.

Nature, 520(7546), p.209 - 211, 2015/04

 被引用回数:59 パーセンタイル:1.56(Multidisciplinary Sciences)



In situ synthesis of volatile carbonyl complexes with short-lived nuclides

Even, J.*; Ackermann, D.*; 浅井 雅人; Block, M.*; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eichler, R.*; Fan, F.*; 羽場 宏光*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(3), p.2457 - 2466, 2015/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:27.12(Chemistry, Analytical)

金属カルボニル錯体の迅速その場合成を、核分裂や核融合反応によって生成される短寿命同位体を用いた実験によって実証した。高い反跳エネルギーを持つ短寿命核反応生成物を一酸化炭素分子と直接反応させることでカルボニル錯体を合成し、高い揮発性を持つ錯体のみをガス気流によって迅速に搬送し、化学分析・測定装置にかけて検出した。この手法を用いることで、Mo, Tc, Ru, Rh, W, Re, Os, Irの短寿命同位体の揮発性カルボニル錯体の合成に成功した。一方、HfとTaの揮発性錯体は検出されなかった。この手法は超重元素シーボーギウム(原子番号106)の化学研究に既に適用されており、また短寿命遷移金属同位体を用いた核科学研究の様々な分野への応用が今後期待される。


Development of a He/CdI$$_{2}$$ gas-jet system coupled to a surface-ionization type ion-source in JAEA-ISOL; towards determination of the first ionization potential of Lr (Z = 103)

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 佐藤 望; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 宮下 直*; 金谷 佑亮; 長 明彦; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1253 - 1257, 2015/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:42.58(Chemistry, Analytical)

ローレンシウム(Lr, Z=103)の第一イオン化エネルギー決定のため、超重元素研究グループでは原子力機構タンデム加速器に設置されたオンライン質量分離器(ISOL)に用いることのできる、He/CdI$$_2$$ガスジェット結合型表面電離イオン源の開発を進めている。本装置を用いて、核反応によって生成した短寿命Lr同位体および種々の短寿命希土類元素同位体のイオン化を行った。その結果、短寿命ローレンシウム同位体$$^{256}$$Lrを初めてイオン化・質量分離することに成功した。さらに、希土類元素を用いて得られた実効イオン化エネルギーとイオン化効率との相関関係から、Lrのイオン化エネルギーを初めて実験的に見積もった。

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