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論文

From SRAFAP to ARCA and AIDA; Developments and implementation of automated aqueous-phase rapid chemistry apparatuses for heavy actinides and transactinides

Sch$"a$del, M.*; 永目 諭一郎

Radiochimica Acta, 107(7), p.561 - 585, 2019/07

The development of automated rapid chemistry techniques and their application for batch-wise and chromatographic separations of heavy elements in the liquid-phase are outlined. This article discusses the successful application of these instruments for (i) the search for super-heavy elements, (ii) cross section measurements of actinide elements produced in multi-nucleon transfer reactions with actinide targets, (iii) chemical separation and characterization of the heavy actinides, and (iv) studies of the transactinide elements rutherfordium, Rf, dubnium, Db, and seaborgium, Sg.

論文

Formation and thermochemical properties of oxychlorides of niobium (Nb) and tantalum (Ta); Towards the gas-phase investigation of dubnium (Db) oxychloride

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎

Inorganica Chimica Acta, 486, p.361 - 366, 2019/02

トレーサー量のNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成とその石英表面における吸着挙動を、等温ガスクロマトグラフ法を用いて調べた。吸着-脱離モデルをもとにしたモンテカルロ・シミュレーションにより、それぞれについて求められた吸着エンタルピー($$Delta H_{rm ads}$$)は、-$$Delta H_{rm ads}$$(NbOCl$$_3$$) = 102 $$pm$$ 4 kJ/molおよび-$$Delta H_{rm ads}$$(TaOCl$$_3$$) = 128 $$pm$$ 5 kJ/molだった。得られた値は、それぞれの化合物の昇華エンタルピーから経験的に予想される値と非常によく一致した。これにより、金属オキシ塩化物について$$Delta H_{rm ads}$$$$Delta H^circ _{rm subl}$$間に知られている経験式を更新することができた。さらに、NbおよびTaオキシ塩化物の$$Delta H^circ _{rm subl}$$から外挿してDbOCl$$_3$$について予想された$$Delta H^circ _{rm subl}$$(DbOCl$$_3$$)から、$$Delta H_{rm ads}$$(DbOCl$$_3$$)は135 $$pm$$ 2 kJ/molと予想された。本結果を元に、今後同一実験条件下でDbOCl$$_3$$の吸着挙動研究をおこない、5族元素の揮発性について議論することができるとともに、その結果から、ドブニウムにおける相対論効果の影響について見積もることが可能となる。

論文

Online chemical adsorption studies of Hg, Tl, and Pb on SiO$$_{2}$$ and Au surfaces in preparation for chemical investigations on Cn, Nh, and Fl at TASCA

Lens, L.*; Yakushev, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; 浅井 雅人; Ballof, J.*; Block, M.*; David, H. M.*; Despotopulos, J.*; Di Nitto, A.*; Eberhardt, K.*; et al.

Radiochimica Acta, 106(12), p.949 - 962, 2018/12

 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

半減期4$$sim$$49秒の短寿命同位体を用いて、水銀(Hg), タリウム(Tl), 鉛(Pb)の単一原子レベルでのSiO$$_{2}$$及びAu表面への固体吸着挙動をオンライン気相実験により調べた。超重元素Cn, Nh, Flの吸着エンタルピー測定のためのモデル実験として実施した。短寿命同位体はドイツ重イオン研究所の反跳核分離装置TASCAを用いて生成・分離した。生成核はヘリウムガス中に捕集された後、SiO$$_{2}$$あるいはAuで表面を覆われたSi検出器で作製されたガスクロマトグラフィーカラムへと導入した。短寿命Tl及びPb同位体は室温においてSiO$$_{2}$$表面に吸着し、Si検出器で測定することに成功した。一方、HgはSiO$$_{2}$$表面には吸着せず、Au表面に吸着した。この結果より、本実験のセットアップを用いることで短寿命Hg, Tl, Pb同位体の吸着特性を調べることができると証明され、この手法がCn, Nh, Flの実験にも適用できることが確認された。

論文

First ionization potentials of Fm, Md, No, and Lr; Verification of filling-up of 5f electrons and confirmation of the actinide series

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Beerwerth, R.*; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 長 明彦; 豊嶋 厚史; et al.

Journal of the American Chemical Society, 140(44), p.14609 - 14613, 2018/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:21.13(Chemistry, Multidisciplinary)

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。表面電離法によるIP$$_1$$決定法をNoおよび100番元素フェルミウム, 101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IP$$_1$$から、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。このことから、f軌道に電子が充填され、アクチノイド系列がLrで終わることを実験的に確かめた。

論文

ラザホージウム(Rf), ドブニウム(Db)及びシーボーギウム(Sg)の溶液化学

永目 諭一郎

Radioisotopes, 67(10), p.507 - 526, 2018/10

超アクチノイド元素、ラザホージウム(Rf),ドブニウム(Db)及びシーボーギウム(Sg)の溶液化学に関する最近の成果を紹介する。核反応で合成されるこれらの元素(核種)は、生成率が小さく半減期も短いため、一度に扱うことができるのはわずか1原子(シングルアトム)である。シングルアトム化学の概念とそれに基づく分配法による実験の概要、超アクチノイド元素の特徴的な性質と相対論効果との関わりなども併せて解説する。最後に今後の展望を簡単に述べる。

論文

Charge radii and electromagnetic moments of $$^{195-211}$$At

Cubiss, J.*; Andreyev, A.; 光岡 真一*; 永目 諭一郎; 西尾 勝久; 太田 周也*; 若林 泰生*; 他60名*

Physical Review C, 97(5), p.054327_1 - 054327_19, 2018/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:8.84(Physics, Nuclear)

Hyperfine-structure parameters and isotope shifts of $$^{195-211}$$At have been measured for the first time at CERN-ISOLDE, using the in-source resonance-ionization spectroscopy method. The hyperfine structures of isotopes were recorded using a triad of experimental techniques for monitoring the photo-ion current. The Multi-Reflection Time-of-Flight Mass Spectrometer, in connection with a high-resolution electron multiplier, was used as an ion-counting setup for isotopes that either were affected by strong isobaric contamination or possessed a long half-life; the ISOLDE Faraday cups were used for cases with high-intensity beams; and the Windmill decay station was used for short-lived, predominantly $$alpha$$-decaying nuclei. The electromagnetic moments and changes in the mean-square charge radii of the astatine nuclei have been extracted from the measured hyperfine-structure constants and isotope shifts. This was only made possible by dedicated state-of-the-art large-scale atomic computations of the electronic factors and the specific mass shift of atomic transitions in astatine that are needed for these extractions. By comparison with systematics, it was possible to assess the reliability of the results of these calculations and their ascribed uncertainties. A strong deviation in the ground-state mean-square charge radii of the lightest astatine isotopes, from the trend of the (spherical) lead isotopes, is interpreted as the result of an onset of deformation. This behavior bears a resemblance to the deviation observed in the isotonic polonium isotopes. Cases for shape coexistence have been identified in $$^{197,199}$$At, for which a significant difference in the charge radii for ground (9/2$$^{-}$$) and isomeric (1/2$$^{+}$$) states has been observed.

論文

Study of fission using multi-nucleon transfer reactions

西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; Vermeulen, M. J.; 牧井 宏之; Orlandi, R.; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; et al.

EPJ Web of Conferences (Internet), 163, p.00041_1 - 00041_6, 2017/11

 パーセンタイル:100

We are promoting a study of fission using multi-nucleon transfer (MNT) reactions, where excited states in neutron-rich actinide nuclei, which cannot be accessed by particle capture and/or fusion reactions, are populated. Also, the excited states in the fissioning nucleus are widely populated by the MNT reactions, from which effects of excitation energy on fission properties can be investigated. Experiments were carried out at the JAEA tandem facility in Tokai, Japan. We studied reactions using the $$^{18}$$O beam and several actinide target nuclei such as $$^{232}$$Th, $$^{238}$$U, $$^{237}$$Np, $$^{248}$$Cm. Ejectile nucleus was identified by a silicon $$Delta$$E-E telescope to identify transfer channel and hence the compound nucleus. Fission fragments were detected by multi-wire proportional counters, and fission fragment mass distributions (FFMDs) were measured for each isotope. Measured FFMDs are reproduced by a calculation based on the fluctuation-dissipation model, and importance of multi-chance fission concept is investigated. Fission fragment angular distribution relative to the recoil direction suggested the increase of the spin of the fissioning nucleus with the number of transferred nucleons.

論文

Chemical properties of rutherfordium (Rf) and dubnium (Db) in the aqueous phase

永目 諭一郎; Kratz, J. V.*; Sch$"a$del, M.*

EPJ Web of Conferences (Internet), 131, p.07007_1 - 07007_8, 2016/12

BB2016-0022.pdf:0.96MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:21.42

Recent studies of the chemical separation and characterization experiments of superheavy elements, rutherfordium (Rf) and dubnium (Db), conducted atom-at-a-time in aqueous phases, are reviewed. A short description on experimental techniques based on partition methods, specifically automated rapid chemical separation systems, is also given. A newly developed experimental approach to investigate single atoms of the heaviest elements with an electrochemical method is introduced. Perspectives for aqueous-phase chemistry experiments on heavier elements are briefly discussed.

論文

First ionization potential of the heaviest actinide lawrencium, element 103

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Stora, T.*; 佐藤 望*; 金谷 佑亮; 塚田 和明; D$"u$llmann, C. E.*; Eberhardt, K.*; Eliav, E.*; et al.

EPJ Web of Conferences (Internet), 131, p.05001_1 - 05001_6, 2016/12

 パーセンタイル:100

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。新たに開発したガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素フェルミウム, アインスタイニウム, ノーベリウムそしてローレンシウムのイオン化効率を測定することにより、これらの第一イオン化エネルギーを初めて実験的に決定したので報告する。

論文

Complex chemistry with complex compounds

Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.

EPJ Web of Conferences (Internet), 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12

 パーセンタイル:100

近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)$$_{6}$$の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO)$$_{6}$$, W(CO)$$_{6}$$, Sg(CO)$$_{6}$$錯体に適用することに成功した。

論文

$$beta$$-delayed fission and $$alpha$$ decay of $$^{196}$$At

Truesdale, V. L.*; Andreyev, A.; Ghys, L.*; Huyse, M.*; Van Duppen, P.*; Sels, S.*; Andel, B.*; Antalic, S.*; Barzakh, A.*; Capponi, L.*; et al.

Physical Review C, 94(3), p.034308_1 - 034308_11, 2016/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:36.63(Physics, Nuclear)

A nuclear-decay spectroscopy study of the neutron-deficient isotope $$^{196}$$At is reported where an isotopically pure beam was produced using the selective Resonance Ionization Laser Ion Source and On-Line Isotope Mass Separator (CERN). The fine-structure $$alpha$$ decay of $$^{196}$$At allowed the low-energy excited states in the daughter nucleus $$^{192}$$Bi to be investigated. A $$beta$$-delayed fission study of $$^{196}$$At was also performed. A mixture of symmetric and asymmetric fission-fragment mass distributions of the daughter isotope $$^{196}$$Po (populated by $$beta$$ decay of $$^{196}$$At) was deduced based on the measured fission-fragment energies. A $$beta$$DF probability $$P_{rm beta DF}$$($$^{196}$$At) = 9(1)$$times$$10$$^{-5}$$ was determined.

論文

Vacuum chromatography of Tl on SiO$$_{2}$$ at the single-atom level

Steinegger, P.*; 浅井 雅人; Dressler, R.*; Eichler, R.*; 金谷 佑亮*; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; Piguet, D.*; 佐藤 哲也; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Physical Chemistry C, 120(13), p.7122 - 7132, 2016/04

 被引用回数:8 パーセンタイル:42.61(Chemistry, Physical)

超重元素の吸着エンタルピー測定のため、真空クロマトグラフィーという新しい実験手法の開発を行い、短寿命タリウム同位体を用いて実証実験を行った。原子力機構タンデム加速器を用いて短寿命タリウム同位体を合成し、オンライン同位体分離装置を用いてイオン化・質量分離したタリウムイオンビームを真空等温クロマトグラフィー装置に導入し、SiO$$_{2}$$表面に対するタリウム原子の吸着の温度依存性を測定した。その結果から吸着エンタルピーを158KJ/molと決定した。タリウムは113番元素の同族元素であり、本研究で開発した真空クロマトグラフィー法は、半減期1秒オーダーの超重元素の化学研究を可能にすると期待される。

報告書

Reports on JAEA's Reimei Research Program; April 1, 2013 - March 31, 2015

永目 諭一郎

JAEA-Review 2015-039, 50 Pages, 2016/03

JAEA-Review-2015-039.pdf:7.19MB

先端基礎研究センターは原子力科学の分野で革新的な原理や現象の発見を目指し、国内外と共同研究をすすめる「黎明研究制度」を実施している。本成果報告書は、平成25-26年度に実施された成果をまとめたものである。

論文

Lawrencium's place at the table

永目 諭一郎

Nature Chemistry, 8(3), P. 282, 2016/03

103番元素のローレンシウムに関して、発見(合成)から、元素認定に至る経緯、これまでの核的・化学的研究の概要、最新のイオン化エネルギー測定に関する成果を紹介する。また、ローレンシウムの周期表上での位置に関する議論についても紹介する。

論文

ローレンシウム(Lr)のイオン化ポテンシャルを数個の原子で決める(訳)

永目 諭一郎

パリティ, 31(3), p.40 - 41, 2016/03

Nature誌2015年4月9日号に掲載された"Measurement of the first ionization potential of lawrencium, element 103"の紹介記事が、Physics Today誌2015年6月号に解説記事(著者: Johanna L. Miller)、"Lawrencium's ionization potential, atom by atom"として掲載された。本稿はその翻訳である。日本の研究者たちが、たった数個の原子しか扱えない超重元素の原子物理に挑戦し始めたと紹介している。

論文

Decomposition studies of group 6 hexacarbonyl complexes, 1; Production and decomposition of Mo(CO)$$_6$$ and W(CO)$$_6$$

Usoltsev, I.*; Eichler, R.*; Wang, Y.*; Even, J.*; Yakushev, A.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; et al.

Radiochimica Acta, 104(3), p.141 - 151, 2016/03

 被引用回数:8 パーセンタイル:10.94(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

周期表第6族元素で最も重いSgのヘキサカルボニル錯体の熱的安定性を調べることを目指して、短寿命MoおよびW同位体を用いてヘキサカルボニル錯体を合成し、その合成および解離条件を調べた。チューブ状の反応装置を用いてヘキサカルボニル錯体を解離させ、第1解離エネルギーを導出できるかテストした。第6族元素のヘキサカルボニル錯体の解離を調べるには、反応表面として銀が最適であることがわかった。Mo(CO)$$_6$$およびW(CO)$$_6$$の解離が起こる反応表面温度は、それらの第1解離エネルギーと相関があることがわかり、この方法を用いてSg(CO)$$_6$$の第1解離エネルギーを決定できる見通しを得た。

論文

Chemical studies of elements with $$Z geq $$ 104 in liquid phase

永目 諭一郎; Kratz, J. V.*; Sch$"a$del, M.

Nuclear Physics A, 944, p.614 - 639, 2015/12

AA2014-0925.pdf:0.73MB

 被引用回数:7 パーセンタイル:34.06(Physics, Nuclear)

Recent studies of the chemical separation and characterization experiments of the first three transactinide elements, rutherfordium (Rf), dubnium (Db), and seaborgium (Sg), conducted atom-at-a-time in liquid phases, are reviewed. A short description on experimental techniques based on partition methods, specifically automated rapid chemical separation systems, is also given. A newly developed experimental approach to investigate single atoms of the heaviest elements with an electrochemical method is introduced. Perspectives for liquid-phase chemistry experiments on heavier elements are briefly discussed.

論文

103番元素で見つけた周期表のほころび; ローレンシウムのイオン化エネルギー測定に成功

佐藤 哲也; 永目 諭一郎; 塚田 和明

化学と工業, 68(9), p.824 - 826, 2015/09

103番元素ローレンシウムの第一イオン化エネルギー測定の結果、我々はローレンシウムがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明した。その一方、得られた実験結果から推測される電子配置からは、ローレンシウムは13族に類似した最外殻電子軌道をもつことが示唆された。本研究により、ローレンシウムとルテチウムの周期表における位置に関する議論が再燃した。一連の研究成果とその後の議論について、解説する。

論文

Chemistry of the heaviest elements

永目 諭一郎

Science and Culture, 81(9-10), p.248 - 258, 2015/09

Chemical studies of the heaviest elements with atomic numbers $$Z geq $$ 101 provide not only crucial and challenging opportunities to advance our understanding of properties of matter at the limits of existence but also those to elucidate the influence of relativistic effects on atomic electrons and to architect the periodic table of the elements at the farthest reach. These elements are all man-made ones synthesized at accelerators using nuclear reactions of heavy-ion beams with heavy element target materials. As both half-lives and production rates of these nuclides are rapidly decreasing, they are usually available in quantities of only a few atoms or often one atom at a time. Here, we briefly introduce recent highlighted chemistry experiments conducted by state-of-the-art rapid chemical separation apparatuses.

論文

Measurement of the first ionization potential of lawrencium, element 103

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Stora, T.*; 佐藤 望; 金谷 佑亮; 塚田 和明; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eberhardt, K.*; Eliav, E.*; et al.

Nature, 520(7546), p.209 - 211, 2015/04

 被引用回数:59 パーセンタイル:1.63(Multidisciplinary Sciences)

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。ガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素ローレンシウム(Lr)のイオン化効率を測定することに成功した。希土類元素のイオン化効率測定により得られたイオン化エネルギーとイオン化効率の相関関係から、Lrの第一イオン化エネルギーを決定したので報告する。

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