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論文

Research on vitrification technology to immobilize radioactive sludge generated from Fukushima Daiichi Power Plant; Enhanced glass medium

天本 一平; 小林 秀和; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 深山 大元*; 長野 祐一*; Jantzen, T.*; Hack, K.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1467 - 1475, 2016/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.27(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所の汚染水処理で発生した汚泥(スラッジ)の廃棄体化技術候補の一つとして、ガラス固化法に着目し、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体を用いたスラッジ固化処理の適用性について検討を行っている。同検討を進めるにあたり、解析に必要とされる熱物性等のデータを充実させる必要があるが、高温雰囲気において、さまざまな成分と組成のIPG及び模擬廃棄体を作製し、それぞれに対して、多くの物性値を測定することは、時間と困難さを伴う作業となる。よって、理論解析により対象物質の挙動を推測することにより試験件数を減らし、データ取得を行った方が合理的である。本報では、既知の実験状態図から、CALPHAD法により熱力学的諸量を推算し、得られた結果を利用してIPG及び廃棄体の計算状態図を作成するとともに、同状態図から読み取ることのできる均質融体を形成するための情報と実験値との比較評価を行い、計算状態図の妥当性を確認することができた。

論文

Transmission secondary ion mass spectrometry using 5 MeV C$$_{60}$$$$^{+}$$ ions

中嶋 薫*; 永野 賢悟*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 平田 浩一*; 木村 健二*

Applied Physics Letters, 104(11), p.114103_1 - 114103_4, 2014/03

 被引用回数:5 パーセンタイル:26.55(Physics, Applied)

In the secondary ion mass spectrometry (SIMS), use of cluster ions has an advantage of having a high sensitivity of intact large molecular ions over monatomic ions. This paper presents further yield enhancement of the intact biomolecular ions with measuring the secondary ions emitted from a self-supporting thin film in the forward direction, which is the same direction as primary beams. Phenylalanine amino-acid films deposited on self-supporting thin Si$$_{3}$$N$$_{4}$$ films were bombarded with 5-MeV C$$_{60}$$$$^{+}$$ ions. Secondary ions emitted in the forward and backward directions were measured under the bombardments of the SiN and phenylalanine sides, respectively. The yield of intact phenylalanine molecular ions emitted in the forward direction is about one order of magnitude larger than the backward direction, while fragment ions of phenylalanine molecules are suppressed. This suggests a large potential of transmission cluster-ion SIMS for the analysis of biological materials.

論文

コンジョイント分析によるエネルギー技術特性評価手法の開発

日渡 良爾*; 岡野 邦彦*; 朝岡 善幸*; 長野 浩司*; 小川 雄一*; 加藤 尊秋*; 飛田 健次; 乗松 孝好*

電力中央研究所報告(L07012), P. 34, 2008/07

エネルギーシステムの社会受容性の評価においては、各エネルギーシステムの得失を公衆の視点から数値化し、定量的に比較することが望まれる。この目的のため、コンジョイント分析に基づくエネルギー技術の特性評価手法を開発した。1600人を越えるボランティアから得た数千組の選択実験の回答結果から、資源量,CO$$_{2}$$排出等の環境負荷,供給安定性,安心感,経済性,その他の特性の価値を統計的手法で分析した。この研究で得られた方法論はエネルギー技術を共通基準のもとで定量的に評価する第一段階となるもので、現在考慮されていない要素(例えば、廃棄物の発生)を含めた体系化が今後の課題である。

口頭

MeV領域のCu$$^{4+}$$とC$$_{60}$$$$^{+}$$イオンの透過によるSiN薄膜上のアミノ酸の前方2次イオン放出

永野 賢悟*; 中嶋 薫*; 鈴木 基史*; 木村 健二*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一

no journal, , 

高分子や生体試料を高感度に分析できるという理由から、クラスターイオンやMeV重イオンを用いた2次イオン質量分析法(SIMS)が医学や生命科学の分野で近年注目されている。高分子・生体試料の質量分析に応用するには、試料を構成する高分子がイオン化する際のフラグメンテーションを極力抑えることが非常に重要である。なぜならフラグメテーションのために、質量スペクトルの解析が非常に複雑になるからである。そこで本研究では、2次イオンのフラグメンテーションの抑制を目的として、SiN薄膜上にフェニルアラニンを蒸着し、試料の背面から6MeVのCu$$^{4+}$$と5MeVのC$$_{60}$$$$^{+}$$イオンを照射することによって前方に放出される2次イオンの質量分析を行い、フラグメンテーション抑制効果及び分子イオン収率向上に関する有効性を調べた。その結果、Cu$$^{4+}$$イオンと比べ、C$$_{60}$$$$^{+}$$イオンの場合はフラグメンテーションを抑えることに有効であり、さらにフェニルアラニン分子イオンの収率が約8倍に増えることがわかった。

口頭

高速C$$_{60}$$$$^{+}$$イオン透過によるSiN薄膜上のアミノ酸の前方二次イオン放出

永野 賢悟*; 中嶋 薫*; 鈴木 基史*; 木村 健二*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一

no journal, , 

近年、医学や生命科学の分野での利用が進んでいる二次イオン質量分析法(SIMS)による生体分子の分析において、多種類のフラグメントイオンが大量に発生すること(フラグメンテーション)が、分子の同定を困難にしている。これまでの研究から、クラスターイオンを一次イオンに用いればフラグメンテーションが避けられ、無傷の分子イオン収量の向上に有効であることが分かっている。その一方で、炭素薄膜上に生体分子を塗布し、炭素薄膜側から一次イオンを照射した時に前方に放出される二次イオンと、生体分子側から一次イオンを照射した時に後方に放出される二次イオンとでは、前者で収量が高いことが報告されている。そこで本研究では、これらの手法を組み合わせ、無傷の分子イオン収量のさらなる向上を目的とした。窒化ケイ素薄膜上に生体分子のフェニルアラニンを蒸着した試料に、薄膜側及び生体分子側から5MeVのC$$_{60}$$$$^{+}$$を照射し、前方及び後方に放出された二次イオンの質量分析を行った。得られた質量スペクトルを比較した結果、薄膜側から照射して前方に放出された二次イオンの方がフラグメンテーションが少なく、無傷の分子イオン収量の向上に有効であることが確かめられた。

口頭

鉄リン酸塩ガラス媒体に関する熱力学的考察

天本 一平; 小林 秀和; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 深山 大元*; 長野 祐一*; et al.

no journal, , 

これまで理論計算によるP$$_{2}$$O$$_{5}$$-FeOx(X=2, 3)系の詳細な状態図は作図できなかったため、Brow等の研究をもとに、熱力学的諸量を推算し、P$$_{2}$$O$$_{5}$$-FeOx系状態図を作成可能にした。さらに得られたデータを用いてリン酸塩ガラスを熱力学的観点から考察したところ、実験値とほぼ合致することを確認することができた。

口頭

高速C$$_{60}$$$$^{+}$$イオン透過によるSiN薄膜上のアミノ酸の前方二次イオン放出

永野 賢悟*; 中嶋 薫*; 鈴木 基史*; 木村 健二*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一

no journal, , 

近年、医学や生命科学の分野での利用が進んでいる二次イオン質量分析法(SIMS)による生体分子の分析において、多種類のフラグメントイオンが大量に発生すること(フラグメンテーション)が、分子の同定を困難にしている。これまでの研究から、クラスターイオンを一次イオンに用いればフラグメンテーションが避けられ、無傷の分子イオンの収量向上に有効であることがわかっている。本研究では、SIMSにおける無傷の分子イオンのさらなる収量向上を目的として、生体試料の基板に薄膜を使用して、フラグメンテーションが少ないことが期待できるクラスターイオンを背面から照射することで前方の分子イオン収量の向上に関わる有効性を調べた。窒化ケイ素薄膜に生体分子(フェニルアラニン)を蒸着した試料に、薄膜側あるいは生体分子側から5MeVのC$$_{60}$$$$^{+}$$イオンを照射し、それぞれ前方あるいは後方に放出された二次イオンの質量分析を行った。得られた質量スペクトルを比較した結果、薄膜側から照射して前方に放出された二次イオンはフラグメンテーションが少なく、この手法が無傷の分子イオンの収量向上に有効であることが確かめられた。

口頭

Transmission secondary ion mass spectrometry of phenylalanine on silicon nitride membranes using MeV monoatomic and cluster ions

中嶋 薫*; 永野 賢悟*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 平田 浩一*; 木村 健二*

no journal, , 

Secondary-ion mass spectrometry has been much improved in sensitivity to large molecular ions with large clusters as primary ions, such as C$$_{60}$$ ions, Ar cluster ions, water cluster ions and so on in the last two decades. In this study, further enhancement of sensitivity to the intact organic molecular ions is demonstrated with measuring secondary ions emitted in the forward direction by transmission of swift cluster ions through a film target. Thin phenylalanine films (20-100 nm thick) deposited on self-supporting SiN membranes (20 or 50 nm thick) were bombarded with 5-MeV C$$_{60}$$$$^{+}$$ ions. Mass distributions of positive secondary ions emitted in the forward direction were measured using a time-of-flight technique under the bombardment of the SiN side, as well as those in the backward direction under the bombardment of the phenylalanine side. Measurements with primary 6-MeV Cu$$^{4+}$$ ions were also carried out for comparison. The yield of intact phenylalanine molecular ions emitted in the forward direction is significantly enhanced compared to that in the backward direction, while yields of small fragment ions are suppressed. The behaviors of the enhancement and suppression both for 5-MeV C$$_{60}$$$$^{+}$$ ions and for 6-MeV Cu$$^{4+}$$ ions will be discussed in terms of density distribution of energy deposited to the surface of the phenylalanine side.

口頭

高速C$$_{60}$$$$^{+}$$イオン透過によるSiN薄膜上のアミノ酸の前方二次イオン放出,2

中嶋 薫*; 丸毛 智矢*; 永野 賢悟*; 木村 健二*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一

no journal, , 

高分子/生体分子の二次イオン質量分析においては目的の分子を壊さずに効率よくイオン化して放出させることが重要になる。我々はアミノ酸試料(フェニルアラニン)の基板に自立薄膜(非晶質SiN)を使用して、MeV C$$_{60}$$イオンを基板(SiN)側から照射することで前方(下流)に放出される分子イオン収量の向上及び分子イオンの断片化(フラグメンテーション)抑制に関わる有効性を調べている。これまでに二次イオン出射面での一次イオンからのエネルギー付与密度がC$$_{60}$$イオンによるものよりも、C$$_{60}$$が解離して炭素原子間距離が広がることによりエネルギー付与密度が適度に小さくなった方が無傷の分子イオン収量が向上し、かつ断片化がより抑制されることを明らかにした。今回は、試料の上流に設置した別のSiN薄膜でC$$_{60}$$$$^{+}$$イオンを分解させて得た、60個の炭素原子(イオン)を同時に試料に照射したときの二次イオンの質量分析を行った。すなわち、炭素原子間距離が極端に大きい場合を検討した。その結果、フェニルアラニンの分子イオン収量は$$sim$$0であり、また、フェニルアラニン分子に特徴的な高分子量フラグメントイオンは収量が相対的に小さくなった。この結果は、高い分子イオン収量と断片化の抑制を両立させるためには、クラスター照射によってもたらされる適度なエネルギー付与密度が重要であることを示唆している。

口頭

5MeV C$$_{60}$$イオンを用いたアミノ酸の透過二次イオン質量分析

中嶋 薫*; 永野 賢悟*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 平田 浩一*; 木村 健二*

no journal, , 

高分子/生体分子の二次イオン質量分析(SIMS)において高感度の測定を行うためには、目的の分子を壊さずに効率よくイオン化して放出させることが重要である。そこで分子イオンの収量が多い透過SIMSに、分子の断片化抑制効果が高いクラスターイオンを一次イオンとして用いる方式の有効性について調べた。非晶質SiN自立薄膜にアミノ酸(フェニルアラニン)薄膜を真空蒸着した試料に、SiN側から5MeV C$$_{60}$$$$^{+}$$イオンを照射し、透過したイオンによって試料より前方に放出される二次イオンを質量分析し、フェニルアラニン側から照射して後方に二次イオンが放出される場合と比べた。その結果、分子イオンの収量向上及び分子イオンの断片化抑制の効果が高いことが認められた。これは、フェニルアラニン薄膜表面において60個の炭素イオン/原子が十分に近接している状態(後方放出の場合)か適度に離れている状態(前方放出の場合)かで、入射イオンによるエネルギー付与密度が異なっていることを考慮すると定性的に説明できる。これによりMeV領域の高速C$$_{60}$$イオンを用いて二次イオンを前方に放出させる透過SIMSが高分子/生体分子の分析に対して有望な手法であることを示した。

口頭

ガラスデータベースの構築,1; ガラス廃棄体の計算状態図作成に必要な熱力学的諸量の取得

天本 一平; 大山 孝一; 長野 祐一*; Jantzen, T.*; Hack, K.*; 深山 大元*

no journal, , 

HALWのガラス固化研究は高温雰囲気で行う場合が多いため、必要とされるデータを数多く取得することは多大な人手や時間を必要とする。よって可能であれば理論計算によって、ある程度、固化媒体や廃棄体の状態を理解したうえで、実際の実験や測定を行った方が合理的である。このような観点から、既知の状態図やデータを利用して熱力学的諸量の取得を図り、得られた値を利用して計算状態図を作成することについて検討を行った。ここでは、HALWの固化媒体として現在使用されているホウケイ酸塩ガラス、及びさまざまな用途に利用できる可能性の有る鉄リン酸塩ガラス、さらにこれらのガラス媒体にモリブデンやパラジウム等の核分裂生成物を充てんした時の各化学種の挙動が推算できるように、主としてCALPHAD法を用いてデータ構築を行ったについてとりまとめている。

口頭

放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究,58; Ru-Rh-Pd-SiO$$_{2}$$-B$$_{2}$$O$$_{3}$$-Na$$_{2}$$O-Li$$_{2}$$O系熱力学データベースの構築

天本 一平; 大山 孝一; 深山 大元*; 長野 祐一*; Hack, K.*; Jantzen, T.*

no journal, , 

HLWのガラス固化研究を進めていくうえで必要とされる固化媒体やFPについてCALPHAD法を用いた熱力学的諸量の取得を行っている。今回は、ホウケイ酸塩ガラス(BSG)中のルテニウム(Ru), ロジウム(Rh), パラジウム(Pd)及びリチウム(Li)の挙動を解明するためのRu-Rh-Pd-SiO$$_{2}$$-B$$_{2}$$O$$_{3}$$-Na$$_{2}$$O-Li$$_{2}$$O系の熱力学データベースを構築することができた。同データを利用して様々な条件におけるRu, Rh, Pd及び/またはLi$$_{2}$$Oを含有するBSGの状態図作成や充填量の推算が可能となった。

口頭

放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究,65; マトリックスデータベースの構築

天本 一平; 大山 孝一; 長野 祐一*; 長尾 佐市*; 北嶋 秀樹*; 種田 直樹*; 丸山 勉*; 坂井 光美*; 西川 宜孝*

no journal, , 

ガラス固化体にかかるデータを目的に応じて容易に活用できるようにデータベース(DB)の構築を図った。同DB(名称: MATRIX DB)は、文献検索が可能で、かつ国際ガラスDB、Intergladと連携して実験状態図の作図ができる。また同DBと連携している熱力学平衡計算ソフトFactSageとアクセスすれば、熱力学的手法による計算状態図の作成が可能である。さらにニューラルネットワークの手法を用いたガラスの粘性, 密度, 電気抵抗の推算機能も保有している。

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