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論文

Wet separation between palladium(II) and molybdenum(IV) ions by using laser-induced particle formation; Enhancement of recovery efficiency of palladium by laser condition

佐伯 盛久; 田口 富嗣; 中島 信昭*; 大場 弘則

Journal of Photochemistry and Photobiology A; Chemistry, 299, p.189 - 193, 2015/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:21.94(Chemistry, Physical)

Metal separation by using laser-induced particle formation was applied to the recovery of Pd from a mixed solution with Mo. In this separation, the Pd ions in the mixed solution containing 1 vol% ethanol were selectively reduced by irradiation of pulsed laser (10 Hz repetition rate) and high-repetition-pulse (HRP) laser (30 kHz repetition rate) with the wavelength of 355 nm while keeping irradiation power constant. The laser-induced reduction resulted in the generation of the Pd neutrals, which is followed by the aggregation of Pd neutrals in the absence of a stabilizing agent. The generated Pd particles were recovered and separated from the Mo ions by filtration. ICP-AES analysis of the filtrate elucidated that the Pd metals were successfully separated from Mo with a high recovery efficiency (84%). The recovery efficiency of Pd was different in the irradiation between the pulsed and HRP lasers; the efficiency obtained using the pulsed laser was 12% higher than that from the HRP laser. XRD analyses demonstrated that the Pd particles subjected to pulsed laser irradiation were 30 times larger than those subjected to the HRP laser. Based on TEM observations, the sizes of the Pd primary particles were approximately 200 nm (pulsed laser) and $$<$$10 nm (HRP laser). The formation of submicron Pd particles using the pulsed laser increased the recovery efficiency of Pd in this separation, because the Pd particles were recovered by a 0.2 $$mu$$m pore size filter. The formation of different size Pd particles in the irradiation between the pulsed and HRP lasers clearly suggests that the pulsed laser irradiation contributes not only to the reduction of the Pd ion but also to the Pd particle growth in the laser-induced particle formation.

報告書

汎用小型試験研究炉の概念検討; 平成22年度活動報告(共同研究)

今泉 友見; 宮内 優; 伊藤 正泰; 綿引 俊介; 永田 寛; 花川 裕規; 那珂 通裕; 川又 一夫; 山浦 高幸; 井手 広史; et al.

JAEA-Technology 2011-031, 123 Pages, 2012/01

JAEA-Technology-2011-031.pdf:16.08MB

世界の試験研究炉は、老朽化に伴う廃炉により減少しているが、その一方でアジア諸国においては、原子力発電の導入計画が相次いでいる。このようなアジア諸国では、原子力発電所を建設した後の運転管理ができる技術者の育成が課題となっていると同時に、自国における原子力技術を高めるため、軽水炉の長期化対策,科学技術の向上,産業利用及び原子力人材育成のための試験研究炉の必要性が高まっている。このような背景から、照射試験炉センターにおいては、今後、発電用原子炉を導入する国に向け、各種照射利用や教育訓練に用いる試験研究炉の基本概念検討を開始した。設計活動を通じた本検討は、照射試験炉センターにおける試験研究炉の設計に必要な計算コードなどの環境の整備及び人材育成に貢献するとともに、本概念検討に共同研究として参加する原子力関連会社の試験研究炉にかかわる技術力の維持,向上にも貢献することが期待される。本報告は、平成22年度に設置された「照射試験炉センター汎用小型試験研究炉WG(ワーキンググループ)」と原子力関連会社が行った平成22年7月$$sim$$平成23年6月までの試験研究炉の概念検討結果について取りまとめたものである。

論文

均一な無限厚試料の$$alpha$$線スペクトロメトリーによる簡易放射能定量法

亀尾 裕; 藤原 亜佐子; 渡辺 幸一; 河野 信昭; 中島 幹雄

日本原子力学会和文論文誌, 4(3), p.187 - 193, 2005/09

化学分離を行わず簡易に$$alpha$$線放出核種を定量するため、ホウ砂球反応を用いた均一な無限厚試料の作製と$$alpha$$線スペクトロメトリーによる測定手法について検討した。$$alpha$$線放出核種とホウ砂あるいは鉛ガラスを混合した後、電気炉で溶融することにより、ガラス状の均一な測定試料を調製することができた。放射性希ガスの娘核種を生成する$$^{228}$$Thとホウ砂を溶融して作製したガラス試料を測定した結果、Rnとその娘核種に起因する検出器の汚染はほとんど起こらないことがわかった。$$^{228}$$Thを含む試料の測定から得られた$$alpha$$線スペクトルとホウ砂の化学組成から求めた阻止能を用いて、ほぼ放射平衡にあるTh系列の$$alpha$$線放出核種を定量することが可能であった。さらに使用済燃料溶解液から採取した試料溶液とホウ砂から作製したガラス試料について、本測定法により定量された$$^{244}$$Cm, $$^{238}$$Pu+$$^{241}$$Am及び全$$alpha$$放射能濃度は、精密分析により求められた値とよく一致した。

報告書

評価済高エネルギー核データのための実験データの現状及び信頼性評価手法に関する検討; シグマ研究委員会「JENDEL高エネルギー核データファイル積分テストに関するタスクフォース」報告

大山 幸夫; 馬場 護*; 渡辺 幸信*; 河野 俊彦*; 沼尻 正晴*; 植木 絋太郎*; 小田野 直光*; 山野 直樹*; 小迫 和明*; 林 克己*; et al.

JAERI-Review 98-020, 130 Pages, 1998/11

JAERI-Review-98-020.pdf:6.4MB

シグマ委員会では近年の加速器利用の進展に伴い、基礎研究、放射性廃棄物の消滅処理研究、核融合炉材料研究、医学診断・治療研究など多岐に渡る分野において共通の基礎データである中高エネルギー領域核データの整備を目的として、JENDL High Energy File(JENDL-HE)の整備作業を実施してきた。一方、そのデータレビュー及び積分テスト手法が未確立であり、JENDL-HEの利用を促すためにも積分的検証が必須である。このため、シグマ委員会ではJENDL-HEに関する積分評価のためのタスクフォースを設置し、問題点の現状を調査・検討し、今後のシグマ委員会における中高エネルギー核データ評価及び整備に対する指針を得ることを目的として調査活動を実施した。本報告書は本タスクフォースの調査検討結果をまとめたものであり、シグマ委員会に対する報告を行うものである。

論文

分子レーザー法ウラン濃縮

井澤 靖和*; 藤原 閲夫*; 須藤 収; 和田 幸男; 中島 信昭*

レーザー研究, 26(1), p.112 - 119, 1998/01

分子レーザー法の研究開発の現状についてまとめたのもであり、レーザー学会誌新年号寄稿原稿である。

口頭

パラジウムのレーザー誘起微粒子化におけるモリブデンイオン共存効果

佐伯 盛久; 田口 富嗣; 松村 大樹; 中島 信昭*; 大場 弘則

no journal, , 

パラジウムなどの白金族金属イオン水溶液に紫外レーザーを照射すると光還元反応が起こり、還元によって電荷的に中性化した金属は凝集して微粒子化する。我々はこのレーザー誘起微粒子化反応を利用した元素分離法を考案し、放射性廃液から白金族金属イオンを効率的に微粒子化して分離する方法を研究してきた。ところで、通常、レーザー誘起微粒子化反応を起こすためには、白金族金属イオン水溶液に犠牲剤として多量のアルコールを添加する必要がある。しかし、放射性廃液に多量のアルコールを添加するのは、予期せぬ反応が起こる可能性があり、望ましくない。今回我々は、(1)添加アルコール濃度を1%まで減らしても、パラジウムイオン水溶液にモリブデン負イオンを加えれば効率的にレーザー誘起微粒子化反応を進行させることができ、(2)その反応効率が照射パルスレーザーの繰返し周波数に依存して変化することを見出したので、報告する。

口頭

フェムト秒フィラメンテーションを伴う金属微粒子の生成

中島 信昭*; 山中 健一*; 八ッ橋 知幸*; 谷口 誠治*; 佐伯 盛久; 大場 弘則

no journal, , 

フェムト秒レーザーパルスで金属イオン(Ag, Au, Pd)を含む水溶液等を励起すると、微粒子ができる。今回のパルスの強度はようやくフィラメンテーションを引き起こす程度に弱く、従来のフェムト秒パルスの実験の約1/1000の弱さであった。生成機構はフェムト秒パルスにより溶媒がイオン化され、その結果生成する溶媒和電子により金属イオンが還元された、として解釈できる。しかし、多光子励起により引き起こされた可能性も残る。

口頭

パラジウムのレーザー誘起微粒子化におけるモリブデンイオン共存効果

佐伯 盛久; 田口 富嗣; 松村 大樹; 中島 信昭*; 大場 弘則

no journal, , 

パラジウムなどの白金族金属イオン水溶液に紫外レーザーを照射すると光還元反応が起こり、還元によって電荷的に中性化した金属は凝集して微粒子化する。我々はこのレーザー誘起微粒子化反応を利用した元素分離法を考案し、放射性廃液から白金族金属イオンを効率的に微粒子化して分離する方法を研究してきた。ところで、通常、レーザー誘起微粒子化反応を起こすためには、白金族金属イオン水溶液に犠牲剤として多量のアルコールを添加する必要がある。しかし、放射性廃液に多量のアルコールを添加するのは、予期せぬ反応が起こる可能性があり、望ましくない。今回我々は、(1)添加アルコール濃度を1%まで減らしても、パラジウムイオン水溶液にモリブデン負イオンを加えれば効率的にレーザー誘起微粒子化反応を進行させることができ、(2)その反応効率が照射パルスレーザーの繰返し周波数に依存して変化することを見出したので、報告する。

口頭

XAFSによる光誘起パラジウム微粒子化反応へのモリブデン添加効果の研究

佐伯 盛久; 松村 大樹; 蓬田 匠; 田口 富嗣; 辻 卓也; 草野 翔吾*; 宮崎 達也*; 鷹尾 康一朗*; 大場 弘則; 中島 信昭*

no journal, , 

パラジウム水溶液に紫外光を照射すると、パラジウムイオンが光還元され、その結果0価になったパラジウムが自発的に凝集して微粒子が形成されることが知られている。最近、我々はモリブデンイオンを水溶液に添加することにより、このパラジウム微粒子化が促進されることを発見した。そこで、本研究では硝酸水溶液中のパラジウムイオンの光還元速度とモリブデン添加濃度の関係を時間分解XAFS測定により調べた。その結果、(1)モリブデン添加濃度の増加に従って光還元反応が促進される様子を定量的に観察することに成功し、さらに(2)光還元により生成する0価のPd濃度変化を微粒子成長反応モデルで再現できることを見出した。

口頭

XAFSによる光誘起パラジウム微粒子化反応へのモリブデン添加効果の研究

佐伯 盛久; 松村 大樹; 蓬田 匠; 田口 富嗣; 辻 卓也; 草野 翔吾*; 宮崎 達也*; 鷹尾 康一朗*; 大場 弘則; 中島 信昭*

no journal, , 

パラジウム水溶液に紫外光を照射すると、パラジウムイオンが光還元され、その結果0価になったパラジウムが自発的に凝集して微粒子が形成されることが知られている。最近、我々はモリブデンイオンを水溶液に添加することにより、このパラジウム微粒子化が促進されることを発見した。そこで、本研究では硝酸水溶液中のパラジウムイオンの光還元速度とモリブデン添加濃度の関係を時間分解XAFS測定により調べた。その結果、(1)モリブデン添加濃度の増加に従って光還元反応が促進される様子を定量的に観察することに成功し、さらに(2)光還元により生成する0価のPd濃度変化を微粒子成長反応モデルで再現できることを見出した。

口頭

レーザー誘起光還元法を利用した白金族元素分離法の開発; 放射性廃棄物処分分野での応用に向けて

佐伯 盛久*; 大場 弘則*; 田口 富嗣*; 横山 淳*; 浅井 志保; 蓬田 匠; 半澤 有希子; 中島 信昭*

no journal, , 

放射性廃棄物処分分野での応用を目指し、レーザー誘起光還元法を利用した白金族元素分離法の開発を進めている。本講演ではその基本原理および実証実験について紹介する。基本原理の検証に、白金族とランタノイドイオンを含む14元素を含有した放射性廃棄物模擬試料を用い、レーザー誘起光還元法を適用することで模擬試料からの選択的なパラジウム分離に成功した。さらに、実証実験では使用済核燃料溶解液に適用し、実際の放射性廃棄物からの分離に成功した。また、レーザー誘起光還元法と溶媒抽出法を組み合せた白金族金属の分離手法を開発し、ロジウムイオン水溶液に適用した。その結果、水溶液中のロジウムイオンを微粒子化して有機相へと回収することに成功した。

口頭

Concept of laser-assisted separation and recovery for f-electron elements

横山 啓一; 中島 信昭*; 矢板 毅

no journal, , 

ランタノイドやアクチノイドなどのf電子系元素の相互分離を高効率で行うための分離法のスキームを提案する。これらのf電子系元素は内殻電子軌道の電子配置のみが異なるため化学的性質が似通っている。そのため化学的な手法だけで精密な相互分離を実現するのは難しいと考えられる。一方、内殻励起であるf-f電子遷移は元素毎に著しく異なる吸収スペクトルを示す。この吸収スペクトルを分離回収に利用できれば精密な相互分離が実現できる可能性がある。会議では今後の研究のターゲットや技術的な狙いについて紹介し、議論する。

口頭

Eu回収のためのレーザー化学

中島 信昭*; 横山 啓一; 八ッ橋 知幸*; 迫田 憲治*; 岩倉 いずみ*

no journal, , 

Eu(III)のレーザー光還元における量子収率, 波長依存性, パワー依存性を測定した。光源としてチタンサファイアレーザー, エキシマレーザー, 色素レーザーを用いた。その結果、目視で容易に観測できるレベルの効率で2光子励起による光還元が起きることを見出した。また、308nmの1光子吸収による光還元では量子収率が0.6程度であることを明らかにした。これらはレーザーによるf電子系元素の高効率高選択的分離技術開発に繋がる重要な成果である。

口頭

アルコール溶液中での多光子励起によるEu$$^{3+}$$の光還元反応

松田 晶平; 中島 信昭*; 横山 啓一; 八ッ橋 知幸*; Chosrowjan, H.*; 谷口 誠治*; 染川 智弘*

no journal, , 

1970年代に提唱されたランタニドイオンの光酸化還元反応を利用する精製は、有用金属の分離回収や放射性廃棄物の減容に貢献する可能性がある。そこで、ユウロピウムを対象に検証した。ここでは、メタノールおよびエタノール溶媒、またパルス幅ナノ秒レーザーを励起光源に用いた。いずれの溶媒でも、励起波長依存性から、f-f遷移を介した吸収によりEu$$^{3+}$$$$rightarrow$$Eu$$^{2+}$$の還元が起こることがわかった。また、励起光強度依存性から2光子過程であることが確認された。メタノール溶媒に比べエタノール溶媒では、高い光還元効率が得られたことから、溶媒効果が示唆された。

口頭

Eu(III)のf-f遷移を介する多光子励起による光還元のフルエンス依存性

松田 晶平; 中島 信昭*; 横山 啓一; 八ッ橋 知幸*; Chosrowjan, H.*; 谷口 誠治*; 染川 智弘*

no journal, , 

f電子系元素の分離回収の高効率化のために、光酸化還元反応を応用することが考えられる。元素固有のf-f遷移を介した多光子励起、つまり、光による選択性を利用することで、化学的な分離が難しい系においても特定元素の分離回収が可能となる。本研究では、4f電子の多光子励起を介するEu(III)からEu(II)への光還元のフルエンス依存性を調べた。縮小光学系で制御したガウシアンビームを励起光として用い、ビームプロファイルを計測することで、反応領域を正確に見積った。これにより、Eu(III)の光還元のフルエンス依存性を従来よりも精密に評価した。結果から、既報と同様に2光子過程であることが示唆された。また、これまで多光子過程の効率の評価方法が統一されていなかったが、その候補を提案した。

口頭

Photooxidation of trivalent americium in nitric acid

松田 晶平; 横山 啓一; 矢板 毅; 小林 徹; 中島 信昭*

no journal, , 

ランタノイドとアクチノイドの分光学的な特徴の一つは、f電子準位間の光学遷移であるf-f遷移を可視域にもつことである。f-f遷移は溶液中でも線幅が狭く、元素固有の波長に現れる。この波長で多光子励起すると、条件によっては酸化還元反応が誘起されることが3種のランタノイド(Sm, Eu, Yb)で報告されている。この光化学過程は元素分離に応用できる可能性があるため、本研究ではAmの酸化状態の制御を試みた。結果として、Am$$^{3+}$$$$^{5}$$L$$_{6}$$ $$leftarrow$$ $$^{7}$$F$$_{0}$$遷移に相当する503nmのナノ秒OPOレーザーをAm硝酸溶液に集光照射することで、AmO$$_{2}$$$$^{+}$$への酸化を引き起こすことに初めて成功した。反応物と生成物の同定と定量は吸収分光法により行った。励起光の波長依存性とフルエンス依存性の結果から、この酸化が共鳴多光子過程によって誘起されたことを確認した。

口頭

硝酸溶液における三価アメリシウムのf-f遷移を介する多光子励起により誘起される酸化過程

松田 晶平; 横山 啓一; 矢板 毅; 小林 徹; 中島 信昭*

no journal, , 

最近我々は硝酸水溶液においてf-f遷移を介する共鳴多光子励起により引き起こる三価アメリシウム(Am$$^{III}$$)の酸化反応を見出した。本研究では硝酸イオン(NO$$_{3}$$$$^{-}$$)がこの光酸化過程に与える影響を調べた。NO$$_{3}$$$$^{-}$$活量依存性及び密度汎関数理論計算からAm$$^{III}$$とNO$$_{3}$$$$^{-}$$の錯体が始原系であり、中でも1:1錯体の寄与が大きいことが示唆された。

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