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論文

Corrosion behavior of a titanium alloy in hot nitric acid condensate

竹内 正行; 佐野 雄一; 中島 靖雄; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

Journal of Energy and Power Engineering, 7(6), p.1090 - 1096, 2013/06

本研究では、再処理機器の経年変化に関する評価に資する目的で、高温硝酸凝縮液中のTi-5Ta合金の長期耐食性の評価及び加熱硝酸溶液中の金属塩による耐食性への影響について調査した。硝酸凝縮部を対象とした11,000時間に渡る腐食試験の結果から、加熱硝酸濃度の増大に応じて凝縮部の腐食速度も増大するものの、各硝酸濃度条件におけるTi-5Ta合金の腐食速度はほぼ一定であり、腐食形態としては全面腐食の形態を呈した。このことから、硝酸腐食の観点からの機器寿命は運転中の腐食速度を外挿することにより概略的に評価することが可能である。また、硝酸蒸気濃度は加熱溶液中の金属塩の影響で増大し、中でもその原子価が大きいほど硝酸蒸気濃度は高くなることがわかった。この影響は金属イオンの水和特性と密接に関連し、Ti-5Taの重要な腐食加速因子となることを明らかにした。なお、本内容は国際会議ICONE-20で発表したものであり、事務局からの推薦により、論文投稿を行うものである。

論文

Effects of oxidation states of Np on polarization curve of stainless steel in boiling 3M-HNO$$_{3}$$

加藤 千明; 上野 文義; 山本 正弘; 伴 康俊; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

ECS Transactions, 53(21), p.45 - 55, 2013/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:75.28(Electrochemistry)

再処理プロセス溶液に含まれるネプツニウムイオンは、ステンレス鋼の腐食を加速するアクチノイドの1つである。しかし、沸騰硝酸中に含まれる微量のネプツニウムイオンがステンレス鋼の腐食を加速するメカニズムは不明な点がある。ネプツニウムには、硝酸水溶液でいくつかの原子価状態が存在することから、電気化学試験とスペクトル分析を同時に測定可な小型セルを用いて、ステンレス鋼の分極曲線とネプツニウムイオンの原子価状態を比較した。その結果、Npイオンの存在によりステンレス鋼のカソード反応が活性化された。またNp(V)は沸騰3M硝酸中で容易にNp(VI)となり、腐食反応が生じない限り還元されないことが明らかとなった。ネプツニウム(VI)は沸騰3M-HNO$$_{3}$$で再酸化することで、ステンレス鋼のカソード反応を維持し腐食を加速することが明らかとなった。

論文

Study on corrosion of stainless steel in boiling nitric acid under heat transfer conditions

上野 文義; 白石 啓宜; 井上 峻; 本岡 隆文; 加藤 千明; 山本 正弘; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

Proceedings of 20th International Conference on Nuclear Engineering and the ASME 2012 Power Conference (ICONE-20 & POWER 2012) (DVD-ROM), 8 Pages, 2012/07

PUREX法の核燃料再処理プラントでは、加熱部の伝熱条件において沸騰硝酸溶液により厳しい腐食が生じる。本報告では、溶解槽や濃縮缶の加熱部におけるステンレス鋼の腐食速度に及ぼす表面温度と熱流束の影響について実験により検討した。著者らは、表面温度と熱流束の二つの因子に着目した。これらの因子を検討するため、伝熱条件と浸漬条件での腐食試験セルを用い、大気圧条件下の沸騰温度にて、V(V)を33mol/m$$^{3}$$添加した3kmol/m$$^{3}$$硝酸溶液を用いて試験を行った。熱流束と溶液と表面の温度差との関係を示す沸騰曲線を実験により調べ、この沸騰曲線を用いて沸騰条件での表面温度を推定した。測定した腐食速度と二つの因子との関係を検討した結果、腐食速度は熱流束に依存せず、表面温度に依存することが明らかとなった。腐食速度のアレニウスプロットによると、溶液の沸騰により非沸騰に対して腐食が加速されることが示された。

論文

Corrosion study of titanium-5% tantalum alloy in hot nitric acid condensate

竹内 正行; 佐野 雄一; 中島 靖雄; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

Proceedings of 20th International Conference on Nuclear Engineering and the ASME 2012 Power Conference (ICONE-20 & POWER 2012) (DVD-ROM), 6 Pages, 2012/07

本研究では、再処理機器の経年変化に関する評価に資する目的で、高温硝酸凝縮液中のTi-5Ta合金の長期耐食性及び加熱硝酸溶液中の金属塩による耐食性への影響について調査した。硝酸凝縮部を対象とした11,000時間に渡る浸漬腐食試験の結果から、加熱硝酸濃度の増大に応じて凝縮部の腐食速度も増大するものの、各硝酸濃度条件におけるTi-5Taの腐食速度はほぼ一定であり、腐食形態としては全面腐食を呈していた。このことから、硝酸腐食の観点からの機器寿命は運転中の腐食速度を外挿することにより概略的に評価することが可能であると判断した。また、凝縮液(加熱蒸気)の硝酸濃度は加熱溶液中の金属塩の影響により増大することがわかり、中でもその原子価数が大きいほど硝酸蒸気の濃度は高くなることがわかった。この影響は金属イオンの水和特性と密接に関連するとともに、Ti-5Taの重要な腐食加速因子であることを明らかにした。

論文

定荷重試験による純Ti及びTi-5Ta合金の水素脆化特性の評価

横山 賢一*; 村田 佑介*; 椎森 芳恵*; 酒井 潤一*; 山本 正弘; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

腐食防食協会第58回材料と環境討論会講演集, p.11 - 12, 2011/09

使用済核燃料再処理施設で用いられる純Ti、及びTi-5Taについて、水素ぜい化特性を引張試験と、定荷重試験によって評価した。両材料とも、室温付近の水素吸収は試料表面に水素化物を生成するだけで、試料内部への影響は少ないと考えられるが、定荷重試験では弾性範囲域の応力負荷であってもき裂が発生し伝播することを示した。また、Ti-5Ta合金は、純Tiに比べるとき裂の発生と伝播が遅いため水素ぜい化特性に優れることが示唆された。

論文

純Ti及びTi-5Taの放射線照射下での硝酸溶液における水素吸収挙動

椎森 芳恵*; 酒井 潤一*; 横山 賢一*; 本岡 隆文; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

腐食防食協会第58回材料と環境討論会講演集, p.13 - 14, 2011/09

再処理環境下では水溶液の放射線分解によって水素が発生するが、発生水素量とチタン及びチタン合金の水素吸収量との対応は明らかではない。本研究では、カソードチャージ法によりチタン材に水素添加するとともに、放射線照射による発生水素をチタン材に水素添加することで、発生水素量と水素吸収量の対応の比較検討を行った。放射線照射によって発生した水素のごく一部がチタン材に吸収されることを明らかにした。水素吸収率の差異は金属表面における水素濃度の違いによって生じることが示唆された。

論文

チャンネルフロー電極法による硝酸溶液中への水素溶解度測定

三村 達矢*; 西方 篤*; 水流 徹*; 山本 正弘; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

腐食防食協会第58回材料と環境討論会講演集, p.15 - 16, 2011/09

使用済核燃料の再処理施設においては腐食環境を考慮し純Ti及びTi-5Taを使用した機器が存在する。これらの機器が水の放射線分解で生成した水素を吸収してぜい化する可能性を検討している。そこで、再処理溶液中での水素の安定性を評価することを目的とし、溶液中の水素溶解度について、水素ガスを飽和させた硝酸塩溶液中でチャンネルフロー電極法によりアノード分極曲線をとり、水素溶解度を決定する方法を検討した。

論文

分光分析機能付き少量試験セルを用いた放射性元素を含む沸騰硝酸溶液中での電気化学測定

加藤 千明; 上野 文義; 山本 正弘; 袴塚 保之; 伴 康俊; 森田 泰治; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

材料と環境, 60(2), p.69 - 71, 2011/02

再処理プロセス溶液に含まれるPuやNpの金属イオンは、沸騰硝酸中で高次の酸化状態となりステンレス鋼の腐食を加速する可能性がある。これらの元素は放射性物質であり、その取扱いは容易ではない。しかし、その電気化学的な挙動と金属イオンの酸化状態を把握することは腐食評価のうえで重要である。そのために、非常に少量の溶液で腐食挙動を評価することが求められる。今回、沸騰硝酸溶液中における放射性の金属イオン種の酸化状態並びにステンレス鋼の腐食挙動を評価する目的で、分光分析による原子価状態測定と電気化学測定を同一セル内で実施可能な分光分析機能付き少量試験セルを開発し、電気化学測定と分光測定を行い、電気化学的な挙動データを取得することを可能にした。

論文

分光分析機能付き少量電気化学試験セルを用いた放射性核種を含む沸騰硝酸溶液中での分極測定

加藤 千明; 上野 文義; 山本 正弘; 袴塚 保之; 伴 康俊; 森田 泰治; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

腐食防食協会第57回材料と環境討論会講演集, p.43 - 46, 2010/10

再処理プロセス溶液に含まれるPuやMA(マイナーアクチノイド)のNpは、沸騰硝酸中で高次の酸化状態となりステンレス鋼の腐食を加速する可能性がある。これらの放射性核種を含む沸騰硝酸溶液中における酸化性イオン種の存在状態並びにステンレス鋼の腐食挙動を評価する目的で、遠隔分光分析機能付き少量電気化学試験セルを開発し、Pu及びNpを含む沸騰硝酸中での電気化学測定を行った。硝酸溶液中のPu及びNpの存在状態と電気化学測定を同一セル内で実施し、酸化性イオン種の存在状態と電気化学的挙動の関係を確認することが可能となった。

報告書

東海再処理工場から発生する廃棄物の処理と貯蔵における経験と今後の方針

松本 憲一*; 宮原 顕治; 川口 昭夫; 浅妻 新一郎; 福島 操; 庄司 賢二; 野島 康夫; 木村 憲二; 池田 整; 渋谷 淳*; et al.

PNC TN8440 87-194, 82 Pages, 1987/08

PNC-TN8440-87-194.pdf:4.92MB

IAEA廃棄物処理処分会議(1983年5月シアトル会議)における技術発表を行うにあたって、1982年12月までの東海再処理工場の廃棄物管理実績をまとめ、今後の教育用課内資料または、廃棄物処理全般に関する説明資料として使用する。

口頭

再処理施設における経年変化研究,9; Ni基耐熱合金の機械的特性に及ぼす熱時効の影響

石島 暖大; 高田 準太郎; 上野 文義; 山本 正弘; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*; 木村 一弘*

no journal, , 

再処理施設の経年変化に関する研究として、ニッケル基耐熱合金製機器を対象に、機械的特性に及ぼす熱時効の影響を調べた。ニッケル基耐熱合金の固溶化材及び熱時効材について、800$$^{circ}$$Cでクリープ試験を、800$$^{circ}$$C及び室温で引張試験を実施した結果、800$$^{circ}$$Cにおける流動応力とひずみ速度との関係において、熱時効材では直線関係となり、固溶化材でのみ熱時効によるクリープ強度の増加を示すと考えられる屈曲点が確認された。この結果は対象となる焙焼還元炉の経年変化挙動評価は直線近似により推測できることを示している。また、800$$^{circ}$$Cにおける強度と延性に熱時効による効果は見られなかったが、室温引張試験では熱時効材において顕著な延性低下が確認された。これは、対象機器の経年変化事象に室温におけるぜい化を考慮する必要があることを示唆する結果である。

口頭

再処理施設における経年変化研究,8; 放射線照射下での硝酸塩溶液における水素発生とチタンの水素吸収

本岡 隆文; 山本 正弘; 上野 文義; 石島 暖大; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*; 酒井 潤一*; 椎森 芳恵*; 宮坂 優斗*

no journal, , 

再処理施設の経年変化に関する研究として、チタン合金製機器の水素脆化を評価するため、放射線照射下における硝酸塩溶液からの水素発生量とチタンの水素吸収量を測定した。硝酸イオン濃度が高いほど水素発生量は低下した。発生した水素のごく一部がチタンに吸収されていることを明らかにした。水素脆化の評価には吸収水素の蓄積を考慮した長期予測モデルの検討が必要である。

口頭

再処理施設における経年変化研究,1; 硝酸加熱沸騰部におけるステンレス鋼の長期腐食進展

上野 文義; 加藤 千明; 本岡 隆文; 山本 正弘; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

no journal, , 

再処理施設の経年変化に関する基礎データ取得のため、ステンレス鋼製機器の硝酸加熱沸騰部を対象に、実験室規模での長期間のコールド模擬腐食試験を実施した。最長約8,000時間の伝熱面の腐食試験を行った結果、V及びRu添加により実機相当及び3倍程度の腐食加速データが得られること、腐食速度は数千時間後におおむね一定となることがわかった。以上から、ステンレス鋼製機器では、粒界腐食を伴う減肉が生じて一定の腐食速度で進展するが、著しく減肉した場合には腐食速度が加速する可能性があると考えられる。

口頭

再処理施設における経年変化研究,3; 硝酸凝縮部におけるTi-5Ta材の長期腐食進展

竹内 正行; 久保田 昌宏; 星 真之; 坂内 信行; 中島 靖雄; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

no journal, , 

Ti-5Ta製再処理機器の経年変化に関する基盤データを取得するため、硝酸凝縮部を主対象として、Ti-5Ta材の長期腐食試験を実施した。その結果、本試験条件での結果から、硝酸凝縮部におけるTi-5Ta材の腐食は全面腐食を呈し、ほぼ一定の速度で進展する傾向を示した。また、回収される凝縮液の硝酸濃度の増加に伴って腐食が促進されるとともに、材料表面上の凝縮液の流下現象が腐食を促進する可能性が示された。一方、加熱溶液部の環境では、硝酸濃度7Mの条件での腐食速度が極大となる傾向が得られ、気相部では形成される酸化皮膜の影響により、すべての条件で重量増を示した。以上の長期腐食試験結果から、Ti-5Ta製再処理機器の硝酸凝縮部の腐食は、長期間にわたり一定の速度で進展するものと考えられる。

口頭

再処理施設における経年変化研究,10; 硝酸凝縮部におけるTi-5Ta材の腐食支配因子の検討

佐野 雄一; 竹内 正行; 星 真之; 坂内 信行; 平野 弘康; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

no journal, , 

再処理施設の経年変化に関する研究として、Ti-5Ta製再処理機器の硝酸凝縮部を対象に、腐食速度に及ぼす各種因子の影響を評価した。Ti-5Ta材の腐食速度は主に凝縮部の温度及び凝縮液の硝酸濃度により決定されることを確認した。

口頭

再処理施設における放射性物質の移行挙動に関する研究,4; コールド基礎試験(その1)模擬廃液を用いたARF測定試験

田代 信介; 松本 哲也; 片岡 修; 天野 祐希; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄; 石川 淳; 内山 軍蔵; 上田 吉徳*; et al.

no journal, , 

高レベル濃縮廃液が設計上の想定を超えて、沸騰して乾固状態に至る過程までの放射性物質の放出挙動にかかわるデータを小規模のコールド試験により測定した。高レベル濃縮廃液を模擬して27元素を硝酸溶液に溶解させて酸濃度を2Mとした試料を掃気しながら300$$^{circ}$$Cまで加熱した。試料から気相に移行した水蒸気,ガス状,エアロゾル状物質を凝縮器,エアフィルター,ガス吸収瓶で捕集し、ICP-MSを用いて各試料中の模擬FP元素量を定量した。その結果、沸騰して乾固状態に至る過程までのCs及びRuの気相への支配的な移行挙動として、それぞれ、ミスト放出, RuO$$_{4}$$ガス放出が示唆される結果が得られた。実際の高レベル濃縮廃液を用いた既往研究と異なり、凝縮液試料から求めたRuの気相への積算移行割合がCsよりも全体的に1$$sim$$3桁程度大きかった原因としては、RuO$$_{4}$$の生成を抑制する還元性の亜硝酸の存在の有無が影響した可能性が考えられる。

口頭

ジルコニウムの硝酸中における$$gamma$$線照射環境下での放射線分解水素吸収挙動

石島 暖大; 上野 文義; 阿部 仁; 酒井 潤一*; 野島 康夫*; 橋倉 靖明*

no journal, , 

再処理機器材料として耐硝酸性に優れるジルコニウムが一部で採用されているが、一方で水素ぜい化を示すことが知られている。そこで、ジルコニウムの硝酸中における放射線分解水素吸収挙動を検討するため、0, 1, 3、及び7mol/L硝酸に浸漬したジルコニウムに線量率3及び5kGy/hの$$gamma$$線を1000時間照射し、吸収水素量を水素放出曲線より評価するとともに、3kGy/hの$$gamma$$線を照射しながら純水中で定荷重引張試験を1000時間実施した。した。その結果、ジルコニウムは$$gamma$$線照射下で最大約250wppmの水素を吸収すること、またその存在状態は電気化学的な水素チャージによるものと同じく水素化物であることが明らかになった。一方で、定荷重引張試験で延性低下はみられなかった。この結果は、ジルコニウムの燃料再処理溶液環境での水素吸収を示唆する一方、水素化物は金属表面にとどまっていることを示すものであり、実機材料の水素吸収挙動を評価するためには、長期間の運転を考慮し水素吸収量および水素化物成長挙動の評価が必要であると考えられる。

口頭

再処理施設における経年変化研究,5; 硝酸溶液中ステンレス鋼腐食に対する表面温度と沸騰挙動の影響

上野 文義; 白石 啓宜; 井上 峻; 本岡 隆文; 加藤 千明; 山本 正弘; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

no journal, , 

再処理施設の経年変化に関する研究として、ステンレス鋼製機器の硝酸加熱沸騰部を対象に、腐食速度に及ぼす金属表面温度と溶液沸騰挙動の影響を調べた。Vを添加した硝酸溶液を用いた浸漬及び伝熱面腐食試験を常圧下にて実施した結果、伝熱面及び浸漬のいずれの場合も、温度依存性を示す活性化エネルギーは同じ約40kJ/molを示し、沸騰条件では非沸騰に対して腐食速度が約7倍大きくなることがわかった。

口頭

再処理施設における経年変化研究,7; 硝酸凝縮部におけるTi-5Ta材の腐食に及ぼす加熱硝酸中の金属イオンの影響

佐野 雄一; 竹内 正行; 星 真之; 坂内 信行; 平野 弘康; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

no journal, , 

再処理施設の経年変化に関する研究として、チタン合金製機器の硝酸凝縮部を対象に、腐食速度に及ぼす加熱溶液中の金属イオンの影響をコールド試験により評価した。Ti-5Ta材の腐食速度は金属イオン濃度及び金属イオンの水和エンタルピーと関係する凝縮部酸濃度の変動に影響されていることを確認した。

口頭

再処理施設における経年変化研究,6; 腐食評価のためのNp及びPuを含む硝酸溶液中における電気化学データの取得

伴 康俊; 森田 泰治; 袴塚 保之; 加藤 千明; 山本 正弘; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

no journal, , 

再処理施設の経年変化に関する研究として、Np及びPuを含む硝酸溶液中においてSUS310Nbを作用電極とする分極曲線及び自然浸漬電位の測定、並びに吸光スペクトル測定を行った。Np単独系、及びNpとPuの共存系における分極曲線には大きな差異は観察されなかった。

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