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報告書

腐食メカニズムに基づく炭素鋼オーバーパックの腐食モデル開発(I)

本田 明; 井上 邦博*; 小畑 政道*

PNC TN8410 93-299, 26 Pages, 1993/12

PNC-TN8410-93-299.pdf:0.81MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分における人工バリアシステムの構成要素であるオーバーパックの腐食挙動を評価するために、腐食メカニズムに基づく腐食挙動評価モデルを開発している。本資料は、現状での炭素鋼オーバーパックの腐食挙動評価モデルの構成と評価例についてまとめたものである。全面腐食については、金属表面での電気化学反応速度と溶存酸素の輸送を考慮したモデルを開発した。このモデルでは皮膜の効果を無視するという保守的な仮定を置いていることから1000年で74mmという過大な腐食量が算定された。また局部腐食が進展しうるのは不動態保持電流以上のカソード電流が酸素還元反応によって供給されうる期間であるとして、局部腐食が進展しうる期間を、ベントナイト中の酸素の輸送に基づき評価した。その結果、局部腐食が実質的に進展しうるのは、ベントナイトが地下水で飽和されるまでの期間と考えられた。開発中の局部腐食進展モデルについては、その構成について示した。

報告書

オーバーパック候補材としてのセラミックスの寿命評価法の検討

本田 明; 石川 博久; 小畑 政道*

PNC TN8410 92-229, 65 Pages, 1992/09

PNC-TN8410-92-229.pdf:3.59MB

これまで、オーバーパック候補材としてセラミックス材料の寿命評価に関する検討を、アルミナ、部分安定化ジルコニア、チタニア、炭化ケイ素を対象として行ってきた。本書はその成果を、寿命評価手法に重点をおいてまとめたものである。まずオーバーパックの破壊形態と考えられる即時破壊と遅れ破壊の評価法を整理した。次に2つのうちより厳しい評価となる遅れ破壊について、評価に必要な値を大気下で取得して検討を行った。その結果、アルミナ、部分安定化ジルコニア、チタニアについては、部材内に生じる引張り応力をそれぞれ79.4,241.3,8.0MPa以下にするように設計すれば大気下と同じ環境での1000年後の破壊確率を1/40000以下にできることがわかった。なお、炭化ケイ素については評価に必要なパラメータが得られず、評価が行えなかった。今後試験方法に検討を要する。次に水環境下における評価を行う際の問題点を検討した。また高温純水中での腐食試験を実施して、腐食が評価に与える影響を検討した。寿命評価の結果はセラミックスの機械的強度に大きく依存し、その値は環境により異なることから、信頼できる寿命評価を行うには、評価に必要なパラメータを使用する環境中で精度良く測定する必要があることがわかった。特に破壊靭性値では測定法の確立が必要である。また腐食試験の結果、セラミックス材料の中には局部腐食が生じるものがあり、これとSCG(S1ow Crack Growth(低速亀裂成長現象))との複合効果を検討する必要があると考えられる。

報告書

海外におけるオーバーパックの検討例について

本田 明; 鶴留 浩二; 井上 邦博*; 小畑 政道*; 石川 博久; 佐々木 憲明

PNC TN8420 92-010, 20 Pages, 1992/05

PNC-TN8420-92-010.pdf:0.56MB

オーバーパック侯補材料選定の参考とするために,欧米各国におけるオーバーパックの検討内容を調査した。各国における,オーバーパック侯補材料選定の状況は以下のようである。(1)米国:ステンレス鋼(Type304L,316L),脱酸銅,Cu-Al合金,Cu-Ni30合金,インコロイ825(2)カナダ :純チタン・銅(3)スイス:鋳鋼,銅 (4)スウェーデン:銅(5)フィンランド:鋼/銅二重容器としての概念)(6)西独 :鋼(ハステロイC4 ライニング:耐食性を担保)本資料は,1991年8月の時点での調査内容をまとめたものであり,今後も調査は継続して実施していく考えである。

報告書

オーバーパックの候補材料選定と炭素鋼オーバーパックの寿命評価

本田 明; 鶴留 浩二; 井上 邦博*; 小畑 政道*; 石川 博久; 佐々木 憲明

PNC TN8410 92-139, 105 Pages, 1992/05

PNC-TN8410-92-139.pdf:2.25MB

高レベル放射性廃棄物(ガラス固化体)の地層処分において、人工バリアとしてオーバーパックの使用が考えられており、候補材料の挙動評価のための研究を実施中である。本資料は、オーバーパック候補材料の選定と候補材料のひとつである炭素鋼製のオーバーパックの現時点での長期寿命評価についてまとめたものである。オーバーパック候補材料としては、処分環境での耐食性等の検討から、研究の順序として炭素鋼を第一候補材料とし、銅、チタン、ニッケル基合金、高ニッケル合金も候補材料として選定した。炭素鋼オーバーパックの寿命評価は、酸素・水・バクテリアによる腐食量を評価して合算する方法を用いて行った。酸素については、処分孔に残留しうる酸素量を求め酸素富化による加速試験データから浸食量を評価した。水については、脱気条件での腐食速度を1000年間外挿して評価した。バクテリアについては、硫酸塩還元菌の寄与を評価した。これらの評価結果から、現時点での炭素鋼オーバーパックの腐食評価として、32mm/1000年とした。

口頭

多核種除去設備の二次廃棄物に関する分析方法の検討,1; フェロシアン化合物の分析前処理方法の検討

荒井 陽一; 佐野 雄一; 菅沼 隆; 比内 浩; 池田 昭*; 小畑 政道*; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所の汚染水を処理する多核種除去設備の運転に伴う二次廃棄物として、前処理設備から2種類のスラリー、多核種除去装置から7種類の吸着材が発生する。これらに含まれる放射性核種等の分析には、試料を完全に溶液化した後、妨害成分の除去や分析成分の濃縮等の前処理が必要である。本研究では、難溶解性フェロシアン化合物の溶液化に関する基礎データの取得のため、Csを吸着した模擬廃棄物試料の熱分解特性と、熱分解生成物の酸溶解性を調査した。500$$^{circ}$$Cで熱分解した試料を用いて実施した各溶解試験の結果、硝酸に対する溶解性は、硝酸濃度が高く溶解時間が長いほど高くなり、これらの条件に依存する傾向が認められ、濃硝酸(約13mol/L)を用いた4時間の溶解では100%に近い溶解率に達した。混酸は濃硝酸と同等の溶解率を示し、硫酸の溶解率は約70%と他の条件と比較しても低い傾向にあった。なお、吸着したCsは、熱分解処理試料の溶解条件には依存せず、約90から100%と高い回収率が得られた。以上より、熱分解と酸溶解法を組み合わせた前処理により、Csを吸着した難溶解性フェロシアン化合物の溶液化の方法として採用できる見通しを得た。

口頭

福島第一原子力発電所の事故に伴う水処理二次廃棄物の性状調査,1; 多核種除去設備スラリーの粒度分布測定

福田 裕平; 菅沼 隆; 比内 浩; 池田 昭*; 小畑 政道*; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

福島第一原子力発電所では、汚染水中の放射性核種の除去を目的として多核種除去設備が運転されている。多核種除去設備の前処理設備からは、高線量の鉄共沈スラリーおよび炭酸塩スラリー廃棄物が発生する。これらのスラリー廃棄物は、長期保管においての漏えいなどのリスク低減のため、固液分離し、水分除去を行うことが望ましい。固液分離技術の一つとしてろ過法があり、その適用性を検討する上でスラリー廃棄物の粒子径データの取得が必須である。今回、スラリー廃棄物の粒度分布測定法として、マイクロスコープによる非接触測定を活かし、測定機器(マイクロスコープ)の汚染要因を排除した、画像解析法による粒度分布測定法を構築し、多核種除去設備から採取した実際の炭酸塩スラリーの粒度分布および平均粒子径のデータを取得した。その結果、平均粒子径(個数基準)は3.62$$mu$$m、メジアン径(個数基準)は2.36$$mu$$m、検出された最大粒子径は23.2$$mu$$mであった。この結果は、今後、スラリー廃棄物の固液分離技術を設計検討する上での指標となると考えられる。

口頭

福島第一原子力発電所の事故に伴う水処理二次廃棄物の性状調査,2; 多核種除去設備スラリーの放射化学分析

比内 浩; 篠田 芳晴; 黒沢 明; 池田 昭*; 小畑 政道*; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

福島第一原子力発電所において、放射性汚染水中の放射性核種の除去を目的として多核種除去設備が運転されている。発生する廃棄物については、処理処分方法を検討するため、その中に含まれる放射性核種の種類と放射能濃度を詳細に把握することが必要となる。前処理設備から発生するスラリーについて、放射化学分析により性状を調べた。その結果、$$^{90}$$Srでは鉄共沈スラリーで1.2$$times$$10$$^{6}$$Bq/ml、炭酸塩沈殿スラリーで1.4$$times$$10$$^{7}$$Bq/mlの濃度を検出した。

口頭

福島第一原子力発電所の事故に伴う水処理二次廃棄物の性状調査,3; 多核種除去設備スラリーの性状分析

福田 裕平; 菅沼 隆; 比内 浩; 池田 昭*; 小畑 政道*; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

既設多核種除去設備及び増設多核種除去設備の前処理設備から発生した炭酸塩スラリー廃棄物を採取し、その性状を調査するためICP-AESによる元素濃度分析と粒度分布測定を行った。ICP-AESによる元素濃度分析では、前処理設備の除去対象元素であるCa, Mgを高い濃度で検出し、この他に有意量のNa, Si, Fe及びSrを検出した。試料間において、Ca/Mg濃度比に最大約2倍の差が認められたが、これは、処理水(供給水)の組成の違いによるものと推定される。また、粒度分布測定の結果、今回までに試料採取した範囲では、設備の違いや処理水の組成によらず同程度の粒子径のスラリー廃棄物が発生していることがわかった。これらのデータは、スラリー廃棄物の安定保管の検討に資するものである。

口頭

多核種除去設備から発生した炭酸塩スラリーの放射線分解による水素発生

荒井 陽一; 比内 浩; 駒 義和; 池田 昭*; 小畑 政道*; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

多核種除去設備の炭酸塩スラリー廃棄物を収納する高性能容器(HIC)の上部にたまり水が発生した。炭酸塩スラリー廃棄物は主に$$^{90}$$Sr-$$^{90}$$Yを含み、この$$beta$$線によりスラリー中の水の放射線分解により水素ガスが発生し、スラリー内に滞留することによる見かけの体積膨張が一因と推察されている。このため、実スラリーから発生する水素量を測定し、水素発生挙動を調査した。水素濃度の経時変化により、炭酸塩スラリーから発生する水素の総量は時間に比例して増加した。水素発生のG値は水の放射線分解によるG値と同程度であり、試料から発生した水素ガスはスラリーに含まれる水の放射線分解に起因すると推察される。スラリー層中の水素の滞留については21日後、スラリー層に保持された水素を気層に追い出すために容器を振とうして水素濃度を測定した結果、振とう前後の水素濃度は同程度であった。スラリー層が1.8cmと極端に短い本体系では、水素はスラリー層から気層へと速やかに移行した。固液比の影響については、固液比が10%程度増加した条件では水素発生量に変化は認められなかった。以上より、水素の滞留による見かけの液位上昇には、一定のスラリー層の高さや密度が必要であると考えられる。

口頭

福島第一原子力発電所の事故に伴う水処理二次廃棄物の性状調査,4; 既設および増設多核種除去設備スラリーの性状比較

福田 裕平; 比内 浩; 柴田 淳広; 野村 和則; 池田 昭*; 小畑 政道*; 市川 真史*; 高橋 陵太*; 平山 文夫*

no journal, , 

既設多核種除去設備及び増設多核種除去設備の前処理設備から発生した炭酸塩スラリー廃棄物を採取し、その性状比較を行うため、放射化学分析, pH測定, SEM-EDX分析を行った。放射化学分析の結果、H-3, Mn-54, Co-60, Sr-90, Sb-125, Cs-134, Cs-137が検出された。既設・増設のどちらのスラリーについてもSr-90が支配的であり、Sr-90濃度は、既設スラリー: 7$$times$$10$$^{6}$$ Bq/cm$$^{3}$$、増設スラリー: 6$$times$$10$$^{7}$$ Bq/cm$$^{3}$$であった。この既設・増設のスラリーの性状の違いは、既設・増設の処理工程の違いである鉄共沈工程の有無の差や処理を行った汚染水の組成の違いによるものと推定される。

口頭

福島第一原子力発電所の事故に伴う水処理二次廃棄物の性状調査,5; 高性能容器に収納されている炭酸塩スラリーの分析

福田 裕平; 荒井 陽一; 比内 浩; 野村 和則; 池田 昭*; 小畑 政道*; 市川 真史*; 高橋 陵太*; 平山 文夫*

no journal, , 

増設多核種除去設備の前処理設備にて発生し、約5か月間高性能容器(HIC)に保管されていた炭酸塩スラリーを、深さ位置を変えて3点(深さ60cm, 100cm, 150cm)採取し、ICP-AESによる元素濃度分析及び放射能分析等の各種分析を行い、炭酸塩スラリーの性状と採取深さ位置の関係を調べた。元素濃度分析の結果、Mg, Ca, Na等が検出されたが、各試料の金属元素組成比に違いは認められず、採取深さに関係なく試料中の固体成分の組成は同一であると推察する。しかし、固体成分の割合は、採取深さ60cmの試料に比べて、100cmと150cmの試料が大きい結果となった。また、Sr-90放射能濃度の結果も同様の傾向となった。スラリー中の粒子が沈降することにより、固体成分の割合が上昇し、その結果、放射能濃度が高くなったと推定される。これらの結果は、スラリー試料のインベントリ評価や、今後の評価の際のスラリー採取位置の検討に役立てられる。

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