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論文

Visualization of the boron distribution in core material melting and relocation specimen by neutron energy resolving method

阿部 雄太; 土川 雄介; 甲斐 哲也; 松本 吉弘*; Parker, J. D.*; 篠原 武尚; 大石 佑治*; 加美山 隆*; 永江 勇二; 佐藤 一憲

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011075_1 - 011075_6, 2021/03

Since the hardness of fuel debris containing boride from B$$_{4}$$C pellet in control rod is estimated to be two times higher as that of oxide, such as UO$$_{2}$$ and ZrO$$_{2}$$, distribution of such boride in the fuel debris formed in the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plants may affect the process of debris cutting and removal. The high neutron absorption of boron may affect the possibility of re-criticality during the process of debris removal. Therefore, boride distribution in fuel debris is regarded as an important issue to be addressed. However, boron tends to have difficult in quantification with conventionally applied methods like EPMA and XPS. In this study, accelerator-driven neutron-imaging system was applied. Since boron is the material for neutron absorption, its sensitivity in terms of neutron penetration through specimens is concerned. To adjust neutron attenuation of a specimen to suit a particular measurement by selecting the neutron energy range, we focused on the energy resolved neutron imaging system RADEN, which utilizes wide energy range from meV to keV. Development of a method to visualize boron distribution using energy-resolved neutrons has been started. In this presentation the authors show the status of the development of a method utilizing energy-resolved neutrons and provide some outcome from its application to the Core Material Melting and Relocation (CMMR)-0 and -2 specimens.

論文

Feasibility study of PGAA for boride identification in simulated melted core materials

土川 雄介; 阿部 雄太; 大石 佑治*; 甲斐 哲也; 藤 暢輔; 瀬川 麻里子; 前田 亮; 木村 敦; 中村 詔司; 原田 正英; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011074_1 - 011074_6, 2021/03

福島原子力発電所の解体作業では、溶融した燃料棒に含まれるホウ素分布を事前に把握することが重要である。溶融燃料棒の模擬試験体を用意し、ホウ素やホウ化物の含有量を調査する研究が行われてきた。本研究では、その一環として中性子を用いたホウ素並びにホウ化物分布の測定技術開発を行った。ホウ素の中性子吸収に伴う即発ガンマ線を測定し、ホウ素量や二次元分布を測定した。また、n(B,$$alpha$$$$gamma$$)反応における478keV$$gamma$$線は、ホウ素の化合状態により、$$gamma$$線ピークの幅が変化することが知られている。このことを用い、特に溶融燃料棒周辺に存在することが予測されているZrBやFeBといったホウ化物の識別可能性について調査した。測定はJ-PARC/MLFのANNRI, NOBORU, RADENにて行った。これらの解析結果について報告する。

論文

Measurement of Doppler broadening of prompt gamma-rays from various zirconium- and ferro-borons

土川 雄介; 甲斐 哲也; 阿部 雄太; 大石 佑治*; Sun, Y.*; 及川 健一; 中谷 健; 佐藤 一憲

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 991, p.164964_1 - 164964_5, 2021/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.03(Instruments & Instrumentation)

福島第一原子力発電所の廃炉に伴い、建屋内部に残留するホウ素やホウ化物の定量分析、及びホウ素化合状態の同定が一つの重要な調査項目となっている。本件では、ホウ化ジルコニウム,ホウ化鉄,純ホウ素及びその他のホウ化物に中性子を照射することで発生する478keV即発ガンマ線のエネルギー幅を測定し、ホウ化物毎に異なるドップラー幅を用いた化合物の同定可能性を調査した。金属,非金属ホウ化物ではそれらの即発ガンマ線ドップラー幅に顕著な違いが見られた一方で、ホウ化ジルコニウムとホウ化鉄では幅の違いが微小であった。ガンマ線エネルギースペクトル解析でこれら金属ホウ化物の違いを詳細に測定し評価した。

論文

Mechanical and thermal properties of Zr-B and Fe-B alloys

Sun, Y.*; 阿部 雄太; 牟田 浩明*; 大石 佑治*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(8), p.917 - 925, 2020/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:39.17(Nuclear Science & Technology)

After the core meltdown in the Fukushima Daiichi (1F) nuclear power plant, various compounds in metal boride systems could potentially form as a result of the reactions between B$$_{4}$$C (control material) and Fe, Zr alloys (control-blade sheaths, zircaloy claddings, channel box, etc.). Some previous studies have focused on the properties of intermetallic compounds of the Zr-B and Fe-B systems, such as ZrB$$_{2}$$, FeB, and Fe$$_{2}$$B. However, during the solidification of fuel debris, composites of these intermetallics rather than large chunks of single-phase intermetallics will form. This situation makes the understanding of the composition dependence of the mechanical and thermal properties of these metal borides a major task before debris retrieval takes place. In this study, we first investigated the temperature-dependent thermal conductivity of Fe-B and Zr-B eutectics from room temperature up to 900 $$^{circ}$$C. We were then able to evaluate the composition-dependent indentation hardness of these metal borides at room temperature. Based on our experimental data, we concluded that the hardness and thermal conductivity of the Fe-B, Zr-B composites can be well estimated using the properties of the composites' corresponding components, with Rule of Mixtures and Effective Medium Theory (EMT) calculations, respectively.

論文

Development of three-dimensional distribution visualization technology for boron using energy resolved neutron-imaging system (RADEN)

阿部 雄太; 土川 雄介; 甲斐 哲也; 松本 吉弘*; Parker, J. D.*; 篠原 武尚; 大石 佑治*; 加美山 隆*; 永江 勇二; 佐藤 一憲

Proceedings of 2020 International Conference on Nuclear Engineering (ICONE 2020) (Internet), 6 Pages, 2020/08

Boron carbide is used as a neutron-absorbing material in Fukushima-Daiichi Nuclear Power Station (1F), producing borides that are twice as hard as oxides (such as UO$$_{2}$$ and ZrO$$_{2}$$). The high neutron absorption of boron affects the evaluation of re-criticality during the process of debris retrieval. Therefore, it is important not only to determine the presence of boron but also to investigate the distribution of boron inside the material in a non-destructive manner during decommissioning. To address the uncertainties in the core material relocation behavior of boiling water reactor (BWR) during a severe accident (SA), solidified melt specimens of a simulated fuel assembly were prepared by plasma heating. If core material melting and relocation (CMMR) specimens can be used to estimate the B distribution in 1F Unit-3, that will provide valuable information in the decommissioning of 1F. To address this, the authors focused on the energy-resolved neutron imaging system, RADEN, which utilizes a wide energy range, from meV to keV. This is an innovative three-dimensional analysis technology for boride distribution that affects the evaluation of hardness and re-criticality. In the calibration standard samples (Zr$$_{x}$$B$$_{1-x}$$ and Fe$$_{x}$$B$$_{1-x}$$), there was a good correlation between boron concentration and the energy-dependence of the cross sections of cold and epi-thermal neutrons. In the CMMR specimens, boron distribution was confirmed from the contrast difference between cold and epi-thermal neutrons. In the future, the results of calibration standard samples will be applied to the results of CMMR specimens. With this method, three-dimensional boron distribution will be measured, and the understanding of boride distribution 1F Unit-3 will be improved, which may be reflected in an improved SA code.

論文

Low temperature heat capacity of Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$

鈴木 恵理子; 中島 邦久; 逢坂 正彦; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(7), p.852 - 857, 2020/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

軽水炉シビアアクシデント時の原子炉構造材へのセシウム(Cs)化学吸着・再蒸発挙動評価に資する熱力学特性データを得るため、化学吸着生成物であるCs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$単体を調製し、1.9-302Kにおける熱容量の測定を行うことで、初めての実測値を得た。また、これより、室温における熱容量$$C_{p}$$$$^{o}$$(298.15K)及び標準エントロピー$$S^{o}$$(298.15K)の実測値を取得し、それぞれ249.4 $$pm$$ 1.1 J K$$^{-1}$$ mol$$^{-1}$$、322.1 $$pm$$ 1.3 J K$$^{-1}$$ mol$$^{-1}$$であった。さらに、本研究で得られた標準エントロピーと、既往研究で報告されている標準生成エンタルピー$$Delta$$$$_{f}$$$$H^{o}$$(298.15K)及び高温でのエンタルピー増加$$H^{o}$$($$T$$)-$$H^{o}$$(298.15K)を用い、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$の高温での標準生成ギブスエネルギーを実測値に基づき再評価し、既往文献値の妥当性を確認した。

論文

Preliminary study on separation of Dy and Nd by multi-step extraction using TDdDGA

佐々木 祐二; 伴 康俊; 森田 圭介; 松宮 正彦*; 小野 遼真*; 城石 英伸*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 27(1), p.63 - 67, 2020/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:52.86(Chemistry, Multidisciplinary)

Ndマグネット中のDyを溶媒抽出で分離回収する方法の基礎研究を行った。DyはNdよりも価値が高く、これを回収して再利用することは意義深い。我々はランタノイドを効率よく抽出するDGA(ジグリコールアミド化合物)を用いてDyを単離する条件の検討を行った。抽出容量の高いTDdDGA(テトラドデシルジグリコールアミド)を用いて溶媒抽出を行うと、Dy/Nd分離比は17-18であった。効率よく相互分離を行うために、向流接触の溶媒抽出を採用した。0.1M TDdDGA/n-ドデカン、0.3M硝酸の条件で4段の向流接触抽出を行ったところ、有機相にDyを92%、その中にNd 0.7%回収できることを確認した。

論文

Chemical trapping of Sr vapor species by Zircaloy cladding under a specific chemical condition

Mohamad, A.*; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

福島原子力発電所事故では、炉心への海水注入により揮発性のSrCl$$_{2}$$が生成し、不揮発性グループに分類されていたSrが、燃料から放出され、ステンレス鋼やジルカロイ(Zry)のような原子炉構造材と化学反応を引き起こした可能性がある。そして、このような反応は、炉内のSr分布に変化をもたらすと考えられたため、SrとZryとの化学反応に関する実験を行った。その結果、燃料からの放出直後にSr蒸気が化学的にジルカロイ被覆管にトラップされ、デブリの酸化物相中に優先的に保持される可能性のあることが分かった。

論文

CeO$$_{2}$$を母材とするCsI含有模擬燃料の作製と性状評価

高松 佑気*; 石井 大翔*; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 山中 伸介*; 鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 黒崎 健*

日本原子力学会和文論文誌, 17(3/4), p.106 - 110, 2018/12

揮発性核分裂生成物(FP)であるセシウム(Cs)の燃料中の物理化学状態や燃料からの放出挙動を評価するために必要なCs含有模擬燃料の調製技術を確立することを目的として、放電プラズマ焼結(SPS)法を用いてウランの模擬物質であるセリウム化合物(CeO$$_{2}$$)にヨウ化セシウム(CsI)を含有させた模擬燃料の作製試験を実施した。SPSの条件を最適化することで、CsIが直径数マイクロメートルの球状析出物としてCeO$$_{2}$$母相内に分散する焼結体が得られ、Cs及びIを含有する模擬燃料の調製に成功した。

論文

Effect of hydrogenation conditions on the microstructure and mechanical properties of zirconium hydride

牟田 浩明*; 西金 遼二*; 安藤 祐介*; 松永 純治*; 坂本 寛*; Harjo, S.; 川崎 卓郎; 大石 佑治*; 黒崎 健*; 山中 伸介*

Journal of Nuclear Materials, 500, p.145 - 152, 2018/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:56.63(Materials Science, Multidisciplinary)

Precipitation of brittle zirconium hydrides deteriorate the fracture toughness of the fuel cladding tubes of light water reactor. In the present study, to elucidate relationship between mechanical properties and microstructure, two $$delta$$ -phase zirconium hydrides and one $$varepsilon$$-phase zirconium hydride were carefully fabricated considering volume changes at the metal-to-hydride transformation. The $$delta$$-hydride that was fabricated from $$alpha$$-zirconium exhibits numerous inner cracks due to the large volume change. Analyses of the neutron diffraction pattern and electron backscatter diffraction (EBSD) data show that the sample displays significant stacking faults in the ${111}$ plane and in the pseudo-layered microstructure. On the other hand, the $$delta$$-hydride sample fabricated from $$beta$$-zirconium at a higher temperature displays equiaxed grains and no cracks.

論文

Solvent extraction of metal ions using a new extractant, biuret(C8)

佐々木 祐二; 吉光 諒*; 西浜 章平*; 新堀 雄麻*; 城石 英伸*

Separation Science and Technology, 52(7), p.1186 - 1192, 2017/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:12.88(Chemistry, Multidisciplinary)

新抽出剤であるビウレット(C8)が開発され、ハード金属やソフト金属に関しての溶媒抽出試験が実施された。この化合物は骨格中央に窒素原子を組み込んだ、マロンアミド型の抽出剤である。本結果より、ソフト金属、ハード金属ともに抽出されることを確認した。ビウレット(C8)による抽出情報はMIDOAやTODGA、マロンアミドのそれと比較され、U, Puの分配比はマロンアミドと同程度であった。また、ソフト金属やオキソアニオンについてはTODGA、マロンアミドより高いことを確認した。

論文

Formation and morphology of UO$$_{2}$$ image crystal

芹澤 弘幸; 大石 佑治*; 加治 芳行; 山中 伸介*

New Research Trends of Fluorite-Based Oxide Materials, p.243 - 262, 2015/01

イメージクリスタルとは、その形状を制御し得る負結晶のことである。負結晶は鉱物学者によりその形成の報告があったものの、多くの材料学者が材料中に偶発的に生ずる欠陥であるとの認識を示したことから、研究対象とされていない経緯があった。しかしながら近年になって、二酸化ウランにヘリウムを注入することにより意図的に作り出すことができること、また、その形状を変化させることができることが明らかになった。これまでに14面体, 38面体, 60面体の負結晶が形成されることが確認されている。イメージクリスタルの形状を決定する因子は、格子面の標準エネルギーだけではなく、ステップフリーエナジーにも依存することがわかった。

論文

Thermophysical properties of BaUO$$_{4}$$

田中 康介; 徳島 ニ之*; 黒崎 健*; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 山中 伸介*

Journal of Nuclear Materials, 443(1-3), p.218 - 221, 2013/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Materials Science, Multidisciplinary)

BaUO$$_{4}$$の単相試料を調製し、熱膨張係数,弾性定数,熱伝導率,デバイ温度を評価した。

論文

Formation and growth of image crystals by helium precipitation

芹澤 弘幸; 松永 純治*; 芳賀 芳範; 中島 邦久; 赤堀 光雄; 都留 智仁; 加治 芳行; 樫部 信司*; 大石 佑治*; 山中 伸介*

Crystal Growth & Design, 13(7), p.2815 - 2823, 2013/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:40.79(Chemistry, Multidisciplinary)

負結晶の形状は、結晶成長の基本形状とも関連しているため、その形成及び成長メカニズムは物理学的に興味ある研究対象である。また一方で、塊状単結晶中に発生したネガティブクリスタルは、そのミステリアスな外観と希少性から宝石として珍重されている。しかしながら、その形状を任意にコントロールすることはできない。本論文で、最近発見したネガティブクリスタルの成長過程について報告する。われわれはUO$$_{2}$$中に析出したヘリウムが負結晶を形成する媒体になることを発見した。本論文では、形状コントロールが可能なネガティブクリスタルをイメージクリスタルの命名し、その変形メカニズムについて論ずる。研究成果は、ヘリウムの析出条件をコントロールすることによって、任意の形状の負結晶を形成せしめる可能性を示唆している。

論文

Generation of radioisotopes with accelerator neutrons by deuterons

永井 泰樹; 橋本 和幸; 初川 雄一; 佐伯 秀也; 本石 章司; 園田 望; 川端 方子; 原田 秀郎; 金 政浩*; 塚田 和明; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 82(6), p.064201_1 - 064201_7, 2013/06

 被引用回数:38 パーセンタイル:86.37(Physics, Multidisciplinary)

A new system proposed for the generation of radioisotopes with accelerator neutrons by deuterons (GRAND) is described by mainly discussing the production of $$^{99}$$Mo used for nuclear medicine diagnosis. A prototype facility of this system consists of a cyclotron to produce intense accelerator neutrons from the $$^{nat}$$C(d,n) reaction with 40 MeV 2 mA deuteron beams, and a sublimation system to separate $$^{99m}$$Tc from an irradiated $$^{100}$$MoO$$_{3}$$ sample. About 9.7 TBq/week of $$^{99}$$Mo is produced by repeating irradiation on an enriched $$^{100}$$Mo sample (251g) with accelerator neutrons three times for two days. It meets about 10% of the $$^{99}$$Mo demand in Japan. The characteristic feature of the system lies in its capability to reliably produce a wide range of high-quality, carrier-free, carrier-added radioisotopes with a minimum level of radioactive wastes without using uranium. The system is compact in size, and easy to operate; therefore it could be used worldwide to produce radioisotopes for medical, research, and industrial applications.

論文

Complementary characterization of radioactivity produced by repetitive laser-driven proton beam using shot-to-shot proton spectral measurement and direct activation measurement

小倉 浩一; 静間 俊行; 早川 岳人; 余語 覚文; 西内 満美子; 織茂 聡; 匂坂 明人; Pirozhkov, A. S.; 森 道昭; 桐山 博光; et al.

Japanese Journal of Applied Physics, 51(4), p.048003_1 - 048003_2, 2012/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:10.01(Physics, Applied)

繰り返し動作(1Hz)可能な高強度レーザーを用いて高エネルギーのプロトンを発生した。そのプロトンをリチウムターゲットに照射し、$$^{7}$$Li(p,n)$$^{7}$$Be反応を起こした。反応によって生成した$$^{7}$$BeをGe半導体検出器を用いて測定した。その結果、1.7$$pm$$0.2Bqが生成したことがわかった。一方、生成したプロトンのスペクトルを飛行時間法を用いて測定し、放射化断面積を用いて放射化量を評価した。その結果、1.6$$pm$$0.3Bqが得られた。誤差範囲で一致した。そこで、われわれは、レーザー駆動粒子線を用いて放射化反応を起こさせる場合、反応量を飛行時間法でレーザーショットごとにモニターする方法を提案する。

論文

Actinide-handling experience for training and education of future expert under J-ACTINET

逢坂 正彦; 小無 健司*; 林 博和; Li, D.*; 本間 佳哉*; 山村 朝雄*; 佐藤 勇; 三輪 周平; 関本 俊*; 窪田 卓見*; et al.

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

将来アクチノイド研究・技術に従事することが期待される若手に向けたJ-ACTINET主催のサマースクールが成功裏に開催された。第1回のサマースクールは2009年8月茨城地区で開催され、2010年8月関西地区での開催が続いた。アクチノイド研究の入門コースとして、大学・大学院学生並びに若手研究者・エンジニアを対象として、実際のアクチノイド体験を主眼とした。3$$sim$$4日の短期間のスクールでアクチノイドの体験を行い、アクチノイドへの興味を引き出すために多くの努力が払われた。茨城地区でのサマースクールにおいてはアクチノイド取扱いの模擬体験が、また、関西地区でのサマースクールにおいては実際のアクチノイドを用いた実験が好評を博した。今後J-ACTINETサマースクールを毎年開催していく予定である。

論文

Suppression of time-reversal symmetry breaking superconductivity in Pr(Os$$_{1-x}$$Ru$$_x$$)$$_4$$Sb$$_{12}$$ and Pr$$_{1-y}$$La$$_y$$Os$$_4$$Sb$$_{12}$$

Shu, L.*; 髭本 亘; 青木 勇二*; Hillier, A. D.*; 大石 一城*; 石田 憲二*; 門野 良典*; 幸田 章宏*; Bernal, O. O.*; MacLaughlin, D. E.*; et al.

Physical Review B, 83(10), p.100504_1 - 100504_4, 2011/03

 被引用回数:28 パーセンタイル:75.21(Materials Science, Multidisciplinary)

時間反転対称性(TRS)の破れた超伝導状態について調べるため、Pr(Os$$_{1-x}$$Ru$$_x$$)$$_4$$Sb$$_{12}$$とPr$$_{1-y}$$La$$_y$$Os$$_4$$Sb$$_{12}$$合金において零磁場ミュオンスピン緩和測定を行った。TRSは自発的な局所磁場の発生で知ることができる。両合金において磁場は最初は減少したが、Ru置換系ではLa置換系に比べて50%速い現象がみられた。この結果から、TRSは$$xgeq 0.6$$で抑制されるが、La置換系ではすべての濃度において残ることが明らかになった。この結果は結晶場励起子によるクーパー対形成によるTRSの破れた超伝導機構を支持するものである。

論文

Laser-driven proton generation with a thin-foil target

匂坂 明人; Pirozhkov, A. S.; 森 道昭; 余語 覚文; 小倉 浩一; 織茂 聡; 西内 満美子; Ma, J.*; 桐山 博光; 金沢 修平; et al.

NIFS-PROC-85, p.30 - 33, 2011/02

レーザー駆動イオン源の開発を目的とし、陽子発生実験を行った。薄膜ターゲットを用いて、レーザーとプラズマとの相互作用により発生した陽子を計測した。高エネルギー陽子を得るため、レーザーのコントラストレベルを下げて、プリプラズマの大きさを減少させた。高コントラストのレーザーパルスを用いた結果、ターゲット裏面方向に発生する陽子の最大エネルギーは増加した。

論文

Chemical states of fission products and actinides in irradiated oxide fuels analyzed by thermodynamic calculation and post-irradiation examination

黒崎 健*; 田中 康介; 逢坂 正彦; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 宇埜 正美*; 山中 伸介*

Proceedings of Joint International Conference of 7th Supercomputing in Nuclear Application and 3rd Monte Carlo (SNA + MC 2010) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2010/10

照射中の燃料挙動に重要となる燃料の化学形を熱力学計算と照射後試験により評価した。

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