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論文

Thermophysical properties of dense molten Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ determined by aerodynamic levitation

Sun, Y.*; 高谷 友哉*; 牟田 浩明*; 藤枝 俊*; 近藤 俊樹; 菊地 晋; Kargl, F.*; 大石 佑治*

International Journal of Thermophysics, 45(1), p.11_1 - 11_19, 2024/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Thermodynamics)

ガス浮遊法は熱物性を非接触で測定するための有用な手法であるが、これまでの測定は溶融試料の中に気泡がなく、楕円球状であることを仮定して行われてきた。本研究ではアルミナを用いて、ガス浮遊法による物性測定と測定後試料の走査型電子顕微鏡による断面観察を行い、試料に含まれる気泡が測定値に与える影響を評価した。また、浮遊ガスにより試料が変形することによる測定誤差の考察も行った。

論文

Ion-pairing extraction and their reaction modeling of anionic M-Cl species with cationic NTAamide(C6) extractant and comparison with density functional theory calculations

木下 了磨; 佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 新奥 孝太*; 城石 英伸*

Hydrometallurgy, 222, p.106159_1 - 106159_12, 2023/10

原子力機構が開発した金属イオンの抽出剤NTAアミド(C6)の適用性を、一般産業分野における利用も視野にいれて各種の金属について調べた。塩化物イオンと高い反応性を持つ20種の金属イオンの溶媒抽出を行い、抽出しやすさや反応性を確認した。これらの金属は塩酸溶液でアニオン種として溶存するが、NTAアミドは第3級アミンを持ち塩酸溶液でプロトネーションを起こしカチオン性となるため、イオン対抽出反応が起こる。金属イオンの分配比は硝酸系より塩酸系で高く、金属イオン:NTAアミドのモル比が1:1で有機相に抽出される。12族の3種の元素(Zn, Cd, Hg)を取り上げ、DFT計算でイオン対抽出のモデリングを行い、分配比を算出し、実測値と同じ傾向であることを確かめた。

論文

Extraction of Rh(III) from hydrochloric acid by protonated NTAamide(C6) and analogous compounds and understanding of extraction equilibria by using UV spectroscopy and DFT calculations

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 木下 了磨; 松宮 正彦*; 新奥 孝太*; 城石 英伸*

Analytical Sciences, 39(9), p.1575 - 1583, 2023/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Analytical)

NTAアミドと関連化合物によって塩酸溶液からRhの抽出を行った。我々はここでRh-塩化物アニオンとプロトネートしたNTAアミドによるイオン対抽出を利用した。本抽出系で最大16のRh分配比を得た。調製時のRh錯体の存在割合が異なると、水分子-塩素イオンの交換速度が遅いために、Rh分配比は変化しうる。Rh-Cl錯体のUVスペクトルで504nmの最大吸収波長を持つときに最も高い分配比を示した。DFT計算から、この時水相に存在するRh錯体をRhCl$$_4$$(H$$_2$$O)$$_2$$$$^-$$とRhCl$$_5$$(H$$_2$$O)$$^2$$$$^-$$と推測した。NTAアミド濃度に対する抽出分配比の傾きの解析結果から、1:1反応で抽出されること、及び85mMのRhを有機相に抽出できることを確認した。

論文

Thermophysical properties of molten (Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$)$$_{0.95}$$-(SiO$$_{2}$$)$$_{0.05}$$ measured by aerodynamic levitation

近藤 俊樹; 戸田 太郎*; 竹内 淳一*; 菊地 晋; Kargl, F.*; 牟田 浩明*; 大石 佑治*

High Temperatures-High Pressures, 52(3-4), p.307 - 321, 2023/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Thermodynamics)

原子炉のシビアアクシデントを評価する手法や数値シミュレーションを確立するためには、関連する溶融物の高温物性、特に流動性の取得が不可欠である。本試験ではシビアアクシデントの初期段階で、原子炉の主構成材である鋼材の酸化物と基盤であるコンクリートの主成分であるSiO$$_{2}$$の接触により生じると考えられる代表組成の、(Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$)$$_{0.95}$$-(SiO$$_{2}$$)$$_{0.05}$$混合物の密度や粘度などの熱物性を取得した。その結果、(Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$)$$_{0.95}$$-(SiO$$_{2}$$)$$_{0.05}$$混合物の物性値は、以前の研究で得られたFe$$_{2}$$O$$_{3}$$の物性値とほぼ同じであり、微量のSiO$$_{2}$$(約5mol.%)は、Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$の流動性に大きな影響を与えないと結論付けることができた。

論文

Thermophysical properties of molten FeO$$_{1.5}$$, (FeO$$_{1.5}$$)$$_{0.86}$$-(ZrO$$_{2}$$)$$_{0.14}$$ and (FeO$$_{1.5}$$)$$_{0.86}$$-(UO$$_{2}$$)$$_{0.14}$$

近藤 俊樹; 戸田 太郎*; 竹内 淳一*; Kargl, F.*; 菊地 晋; 牟田 浩明*; 大石 佑治*

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(9), p.1139 - 1148, 2022/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:27.23(Nuclear Science & Technology)

原子炉の過酷事故時の対策として、酸化鉄(FeO$$_{1.5}$$)を犠牲材として用いることにより炉心溶融物の流動性を維持し、コアキャッチャーへと効率的に導く効果が期待されている。また、過酷事故時に原子炉構成材である鉄が酸化される可能性があるため、この酸化物の性質は事故時の挙動解明のためにも重要である。一方で、高温融体、特に高温酸化物融体の物性はその高温反応性のために知見がほとんどないのが現状であり、溶融後の酸化鉄が犠牲材として適した物性を有しているのかは不明であった。本研究では、ガス浮遊法測定装置を用いてFeO$$_{1.5}$$, (FeO$$_{1.5}$$)$$_{0.86}$$-(ZrO$$_{2}$$)$$_{0.14}$$ならびに(FeO$$_{1.5}$$)$$_{0.86}$$-(UO$$_{2}$$)$$_{0.14}$$の密度と粘性を評価し、FeO$$_{1.5}$$の添加によって炉心溶融物の融点が低下すること、また、流動性が低い温度でも維持されることを明らかにした。

論文

Fundamental study on multistage extraction using TDdDGA for separation of lanthanides present in Nd magnets

佐々木 祐二; 森田 圭介; 松宮 正彦*; 小野 遼真*; 城石 英伸*

JOM, 73(4), p.1037 - 1043, 2021/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:41.70(Materials Science, Multidisciplinary)

ジグリコールアミドの一種であるTDdDGAを用いるNdマグネットからのDy分離を試みた。すべての希土類元素はTDdDGAで抽出可能であり、そのDy/Nd分離比は10を超える。本研究で、0.1M TDdDGA/ドデカン(8段), 0.7M硝酸(金属入り10段), 0.7M硝酸(金属無し6段)の多段抽出を行い、99% Dyと1% Ndを有機相に回収されることを確認した。

論文

Visualization of the boron distribution in core material melting and relocation specimen by neutron energy resolving method

阿部 雄太; 土川 雄介; 甲斐 哲也; 松本 吉弘*; Parker, J. D.*; 篠原 武尚; 大石 佑治*; 加美山 隆*; 永江 勇二; 佐藤 一憲

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011075_1 - 011075_6, 2021/03

Since the hardness of fuel debris containing boride from B$$_{4}$$C pellet in control rod is estimated to be two times higher as that of oxide, such as UO$$_{2}$$ and ZrO$$_{2}$$, distribution of such boride in the fuel debris formed in the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plants may affect the process of debris cutting and removal. The high neutron absorption of boron may affect the possibility of re-criticality during the process of debris removal. Therefore, boride distribution in fuel debris is regarded as an important issue to be addressed. However, boron tends to have difficult in quantification with conventionally applied methods like EPMA and XPS. In this study, accelerator-driven neutron-imaging system was applied. Since boron is the material for neutron absorption, its sensitivity in terms of neutron penetration through specimens is concerned. To adjust neutron attenuation of a specimen to suit a particular measurement by selecting the neutron energy range, we focused on the energy resolved neutron imaging system RADEN, which utilizes wide energy range from meV to keV. Development of a method to visualize boron distribution using energy-resolved neutrons has been started. In this presentation the authors show the status of the development of a method utilizing energy-resolved neutrons and provide some outcome from its application to the Core Material Melting and Relocation (CMMR)-0 and -2 specimens.

論文

Feasibility study of PGAA for boride identification in simulated melted core materials

土川 雄介; 阿部 雄太; 大石 佑治*; 甲斐 哲也; 藤 暢輔; 瀬川 麻里子; 前田 亮; 木村 敦; 中村 詔司; 原田 正英; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011074_1 - 011074_6, 2021/03

福島原子力発電所の解体作業では、溶融した燃料棒に含まれるホウ素分布を事前に把握することが重要である。溶融燃料棒の模擬試験体を用意し、ホウ素やホウ化物の含有量を調査する研究が行われてきた。本研究では、その一環として中性子を用いたホウ素並びにホウ化物分布の測定技術開発を行った。ホウ素の中性子吸収に伴う即発ガンマ線を測定し、ホウ素量や二次元分布を測定した。また、n(B,$$alpha$$$$gamma$$)反応における478keV$$gamma$$線は、ホウ素の化合状態により、$$gamma$$線ピークの幅が変化することが知られている。このことを用い、特に溶融燃料棒周辺に存在することが予測されているZrBやFeBといったホウ化物の識別可能性について調査した。測定はJ-PARC/MLFのANNRI, NOBORU, RADENにて行った。これらの解析結果について報告する。

論文

Measurement of Doppler broadening of prompt gamma-rays from various zirconium- and ferro-borons

土川 雄介; 甲斐 哲也; 阿部 雄太; 大石 佑治*; Sun, Y.*; 及川 健一; 中谷 健; 佐藤 一憲

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 991, p.164964_1 - 164964_5, 2021/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:17.58(Instruments & Instrumentation)

福島第一原子力発電所の廃炉に伴い、建屋内部に残留するホウ素やホウ化物の定量分析、及びホウ素化合状態の同定が一つの重要な調査項目となっている。本件では、ホウ化ジルコニウム,ホウ化鉄,純ホウ素及びその他のホウ化物に中性子を照射することで発生する478keV即発ガンマ線のエネルギー幅を測定し、ホウ化物毎に異なるドップラー幅を用いた化合物の同定可能性を調査した。金属,非金属ホウ化物ではそれらの即発ガンマ線ドップラー幅に顕著な違いが見られた一方で、ホウ化ジルコニウムとホウ化鉄では幅の違いが微小であった。ガンマ線エネルギースペクトル解析でこれら金属ホウ化物の違いを詳細に測定し評価した。

論文

Mechanical and thermal properties of Zr-B and Fe-B alloys

Sun, Y.*; 阿部 雄太; 牟田 浩明*; 大石 佑治*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(8), p.917 - 925, 2020/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:52.06(Nuclear Science & Technology)

After the core meltdown in the Fukushima Daiichi (1F) nuclear power plant, various compounds in metal boride systems could potentially form as a result of the reactions between B$$_{4}$$C (control material) and Fe, Zr alloys (control-blade sheaths, zircaloy claddings, channel box, etc.). Some previous studies have focused on the properties of intermetallic compounds of the Zr-B and Fe-B systems, such as ZrB$$_{2}$$, FeB, and Fe$$_{2}$$B. However, during the solidification of fuel debris, composites of these intermetallics rather than large chunks of single-phase intermetallics will form. This situation makes the understanding of the composition dependence of the mechanical and thermal properties of these metal borides a major task before debris retrieval takes place. In this study, we first investigated the temperature-dependent thermal conductivity of Fe-B and Zr-B eutectics from room temperature up to 900 $$^{circ}$$C. We were then able to evaluate the composition-dependent indentation hardness of these metal borides at room temperature. Based on our experimental data, we concluded that the hardness and thermal conductivity of the Fe-B, Zr-B composites can be well estimated using the properties of the composites' corresponding components, with Rule of Mixtures and Effective Medium Theory (EMT) calculations, respectively.

論文

Development of three-dimensional distribution visualization technology for boron using energy resolved neutron-imaging system (RADEN)

阿部 雄太; 土川 雄介; 甲斐 哲也; 松本 吉弘*; Parker, J. D.*; 篠原 武尚; 大石 佑治*; 加美山 隆*; 永江 勇二; 佐藤 一憲

Proceedings of 2020 International Conference on Nuclear Engineering (ICONE 2020) (Internet), 6 Pages, 2020/08

Boron carbide is used as a neutron-absorbing material in Fukushima-Daiichi Nuclear Power Station (1F), producing borides that are twice as hard as oxides (such as UO$$_{2}$$ and ZrO$$_{2}$$). The high neutron absorption of boron affects the evaluation of re-criticality during the process of debris retrieval. Therefore, it is important not only to determine the presence of boron but also to investigate the distribution of boron inside the material in a non-destructive manner during decommissioning. To address the uncertainties in the core material relocation behavior of boiling water reactor (BWR) during a severe accident (SA), solidified melt specimens of a simulated fuel assembly were prepared by plasma heating. If core material melting and relocation (CMMR) specimens can be used to estimate the B distribution in 1F Unit-3, that will provide valuable information in the decommissioning of 1F. To address this, the authors focused on the energy-resolved neutron imaging system, RADEN, which utilizes a wide energy range, from meV to keV. This is an innovative three-dimensional analysis technology for boride distribution that affects the evaluation of hardness and re-criticality. In the calibration standard samples (Zr$$_{x}$$B$$_{1-x}$$ and Fe$$_{x}$$B$$_{1-x}$$), there was a good correlation between boron concentration and the energy-dependence of the cross sections of cold and epi-thermal neutrons. In the CMMR specimens, boron distribution was confirmed from the contrast difference between cold and epi-thermal neutrons. In the future, the results of calibration standard samples will be applied to the results of CMMR specimens. With this method, three-dimensional boron distribution will be measured, and the understanding of boride distribution 1F Unit-3 will be improved, which may be reflected in an improved SA code.

論文

Low temperature heat capacity of Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$

鈴木 恵理子; 中島 邦久; 逢坂 正彦; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(7), p.852 - 857, 2020/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:43.68(Nuclear Science & Technology)

軽水炉シビアアクシデント時の原子炉構造材へのセシウム(Cs)化学吸着・再蒸発挙動評価に資する熱力学特性データを得るため、化学吸着生成物であるCs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$単体を調製し、1.9-302Kにおける熱容量の測定を行うことで、初めての実測値を得た。また、これより、室温における熱容量$$C_{p}$$$$^{o}$$(298.15K)及び標準エントロピー$$S^{o}$$(298.15K)の実測値を取得し、それぞれ249.4 $$pm$$ 1.1 J K$$^{-1}$$ mol$$^{-1}$$、322.1 $$pm$$ 1.3 J K$$^{-1}$$ mol$$^{-1}$$であった。さらに、本研究で得られた標準エントロピーと、既往研究で報告されている標準生成エンタルピー$$Delta$$$$_{f}$$$$H^{o}$$(298.15K)及び高温でのエンタルピー増加$$H^{o}$$($$T$$)-$$H^{o}$$(298.15K)を用い、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$の高温での標準生成ギブスエネルギーを実測値に基づき再評価し、既往文献値の妥当性を確認した。

論文

Preliminary study on separation of Dy and Nd by multi-step extraction using TDdDGA

佐々木 祐二; 伴 康俊; 森田 圭介; 松宮 正彦*; 小野 遼真*; 城石 英伸*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 27(1), p.63 - 67, 2020/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:30.44(Chemistry, Multidisciplinary)

Ndマグネット中のDyを溶媒抽出で分離回収する方法の基礎研究を行った。DyはNdよりも価値が高く、これを回収して再利用することは意義深い。我々はランタノイドを効率よく抽出するDGA(ジグリコールアミド化合物)を用いてDyを単離する条件の検討を行った。抽出容量の高いTDdDGA(テトラドデシルジグリコールアミド)を用いて溶媒抽出を行うと、Dy/Nd分離比は17-18であった。効率よく相互分離を行うために、向流接触の溶媒抽出を採用した。0.1M TDdDGA/n-ドデカン、0.3M硝酸の条件で4段の向流接触抽出を行ったところ、有機相にDyを92%、その中にNd 0.7%回収できることを確認した。

論文

Chemical trapping of Sr vapor species by Zircaloy cladding under a specific chemical condition

Mohamad, A.*; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

福島原子力発電所事故では、炉心への海水注入により揮発性のSrCl$$_{2}$$が生成し、不揮発性グループに分類されていたSrが、燃料から放出され、ステンレス鋼やジルカロイ(Zry)のような原子炉構造材と化学反応を引き起こした可能性がある。そして、このような反応は、炉内のSr分布に変化をもたらすと考えられたため、SrとZryとの化学反応に関する実験を行った。その結果、燃料からの放出直後にSr蒸気が化学的にジルカロイ被覆管にトラップされ、デブリの酸化物相中に優先的に保持される可能性のあることが分かった。

論文

CeO$$_{2}$$を母材とするCsI含有模擬燃料の作製と性状評価

高松 佑気*; 石井 大翔*; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 山中 伸介*; 鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 黒崎 健*

日本原子力学会和文論文誌, 17(3/4), p.106 - 110, 2018/12

揮発性核分裂生成物(FP)であるセシウム(Cs)の燃料中の物理化学状態や燃料からの放出挙動を評価するために必要なCs含有模擬燃料の調製技術を確立することを目的として、放電プラズマ焼結(SPS)法を用いてウランの模擬物質であるセリウム化合物(CeO$$_{2}$$)にヨウ化セシウム(CsI)を含有させた模擬燃料の作製試験を実施した。SPSの条件を最適化することで、CsIが直径数マイクロメートルの球状析出物としてCeO$$_{2}$$母相内に分散する焼結体が得られ、Cs及びIを含有する模擬燃料の調製に成功した。

論文

Effect of hydrogenation conditions on the microstructure and mechanical properties of zirconium hydride

牟田 浩明*; 西金 遼二*; 安藤 祐介*; 松永 純治*; 坂本 寛*; Harjo, S.; 川崎 卓郎; 大石 佑治*; 黒崎 健*; 山中 伸介*

Journal of Nuclear Materials, 500, p.145 - 152, 2018/03

 被引用回数:13 パーセンタイル:78.76(Materials Science, Multidisciplinary)

Precipitation of brittle zirconium hydrides deteriorate the fracture toughness of the fuel cladding tubes of light water reactor. In the present study, to elucidate relationship between mechanical properties and microstructure, two $$delta$$ -phase zirconium hydrides and one $$varepsilon$$-phase zirconium hydride were carefully fabricated considering volume changes at the metal-to-hydride transformation. The $$delta$$-hydride that was fabricated from $$alpha$$-zirconium exhibits numerous inner cracks due to the large volume change. Analyses of the neutron diffraction pattern and electron backscatter diffraction (EBSD) data show that the sample displays significant stacking faults in the ${111}$ plane and in the pseudo-layered microstructure. On the other hand, the $$delta$$-hydride sample fabricated from $$beta$$-zirconium at a higher temperature displays equiaxed grains and no cracks.

論文

Solvent extraction of metal ions using a new extractant, biuret(C8)

佐々木 祐二; 吉光 諒*; 西浜 章平*; 新堀 雄麻*; 城石 英伸*

Separation Science and Technology, 52(7), p.1186 - 1192, 2017/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:8.98(Chemistry, Multidisciplinary)

新抽出剤であるビウレット(C8)が開発され、ハード金属やソフト金属に関しての溶媒抽出試験が実施された。この化合物は骨格中央に窒素原子を組み込んだ、マロンアミド型の抽出剤である。本結果より、ソフト金属、ハード金属ともに抽出されることを確認した。ビウレット(C8)による抽出情報はMIDOAやTODGA、マロンアミドのそれと比較され、U, Puの分配比はマロンアミドと同程度であった。また、ソフト金属やオキソアニオンについてはTODGA、マロンアミドより高いことを確認した。

論文

Projection imaging with directional electron and proton beams emitted from an ultrashort intense laser-driven thin foil target

西内 満美子; Choi, I. W.*; 大道 博行; 中村 龍史*; Pirozhkov, A. S.; 余語 覚文*; 小倉 浩一; 匂坂 明人; 織茂 聡; 大東 出*; et al.

Plasma Physics and Controlled Fusion, 57(2), p.025001_1 - 025001_9, 2015/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:13.58(Physics, Fluids & Plasmas)

超高強度レーザーと薄膜との相互作用によって発生する電子ビームと陽子ビームによる同時イメージングを行った。20ミクロンメートルの電子源及び10ミクロンメートルの陽子源からの電子、及び陽子線で、メッシュのクリアなイメージ取得に成功した。これらの情報から、それぞれのビームの源のサイズ、位置、ビームのエミッタンス等を求めた。また、物理現象を比較するため、2DPICコードとの比較も行った。

論文

Formation and morphology of UO$$_{2}$$ image crystal

芹澤 弘幸; 大石 佑治*; 加治 芳行; 山中 伸介*

New Research Trends of Fluorite-Based Oxide Materials, p.243 - 262, 2015/01

イメージクリスタルとは、その形状を制御し得る負結晶のことである。負結晶は鉱物学者によりその形成の報告があったものの、多くの材料学者が材料中に偶発的に生ずる欠陥であるとの認識を示したことから、研究対象とされていない経緯があった。しかしながら近年になって、二酸化ウランにヘリウムを注入することにより意図的に作り出すことができること、また、その形状を変化させることができることが明らかになった。これまでに14面体, 38面体, 60面体の負結晶が形成されることが確認されている。イメージクリスタルの形状を決定する因子は、格子面の標準エネルギーだけではなく、ステップフリーエナジーにも依存することがわかった。

論文

Thermophysical properties of BaUO$$_{4}$$

田中 康介; 徳島 ニ之*; 黒崎 健*; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 山中 伸介*

Journal of Nuclear Materials, 443(1-3), p.218 - 221, 2013/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Materials Science, Multidisciplinary)

BaUO$$_{4}$$の単相試料を調製し、熱膨張係数,弾性定数,熱伝導率,デバイ温度を評価した。

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