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論文

内殻イオン化によるDNA損傷と局在化

横谷 明徳; 鵜飼 正敏*; 岡 壽崇*; 甲斐 健師; 渡辺 立子; 藤井 健太郎

しょうとつ, 11(2), p.33 - 39, 2014/03

細胞致死や突然変異などの放射線生物影響の根本原因の一つとされる、DNA分子損傷の局在化の物理メカニズムとその細胞学的影響における役割を明らかにすることが本研究の目的である。これまでに、生体を構成する元素に生じた内殻イオン化と、これに続くAuger過程の物理的な理論及びシミュレーションを行うと同時に、シンクロトロン放射から得られる高輝度の軟X線を用いた分光測定も行い、理論と実験の両面からDNA損傷生成プロセスの探索を行ってきた。特に、内殻イオン化やこれに続く電子の再捕獲などこれまで考慮されていなかった事象を考慮することで、ナノメートル程度の局所に損傷が局在化するクラスターDNA損傷の生成過程に関する知見を得つつある。本論文では、これらの研究の現状を解説する。

論文

Positronium bubble formation in room temperature ionic liquids

平出 哲也; 岡 壽崇*

Journal of Physics; Conference Series, 443, p.012060_1 - 012060_4, 2013/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:23.54

イオン液体は蒸気圧が非常に小さいなど、そのユニークな特性と環境に優しい材料であることから、いろいろな分野での利用が期待されており、原子力分野においても使用済燃料の再処理への利用が期待されている。この場合、放射線場での使用となり、放射線による影響評価が重要である。イオン化により形成された過剰電子の溶媒和はその後の過程に大きく影響し、微視的なスケールにおける分子運動が大きく関与すると考えられる。ポジトロニウム(電子と陽電子の結合状態)は液体中では負の仕事関数によりサブナノメートルのバブルを形成することが知られている。バブルは非常に短い時間(ピコ秒程度)で形成されると理解されてきたが、イオン液体中におけるバブルの形成過程を陽電子消滅寿命-運動量相関測定(AMOC)を利用することで、初めて観測することに成功した。本研究で、バブルの形成が100ピコ秒程度遅れて起こることが明らかとなり、異常に長かった一重項ポジトロニウムの自己消滅寿命を解決することができ、また、AMOCよりも簡便な陽電子消滅寿命測定から得られる情報でも分子運動性の評価が可能であることを示した。

論文

Positron annihilation lifetime of irradiated polyimide

平出 哲也; 岡 壽崇; 森下 憲雄*; 出崎 亮; 島田 明彦

Materials Science Forum, 733, p.151 - 154, 2013/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:6.01

カプトンで代表されるポリイミドは、極めて耐放射線性が高く、宇宙や放射線施設などの高放射線場で使用されている材料である。陽電子消滅寿命測定は材料分野で広く使われている手法であり、高分子材料の特性において重要な自由体積評価などに、電子と陽電子の三重項結合状態であるオルソーポジトロニウムの寿命が利用されてきた。しかし、カプトン中ではポジトロニウムが形成されないため、この手法が利用されてこなかった。今回われわれは、自由陽電子からの消滅寿命も、高分子の自由体積のような、空隙サイズに依存して変化することを温度依存性から示し、さらに照射効果が明確に観測できることを示すことで、これらの材料にも陽電子消滅寿命測定を利用可能であることを初めて示した。

論文

Positron lifetimes and mechanical properties of $$gamma$$-irradiated ultra high molecular weight polyethylene

小林 慶規*; 山脇 正人*; 岡 壽崇; 佐伯 誠一; Mohamed, H.*; 服部 兼久*; 渡邊 吉弘*

Materials Science Forum, 733, p.147 - 150, 2013/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:31.61

陽電子消滅寿命測定法は非破壊に材料中の空孔構造を分析可能な手法であり、広く使用されている。しかし、2種類の全く同じ測定用試料を材料から切り出す必要があるため、必ずしも「非破壊」であるといえなかった。そこで、われわれは試料を切り出すことなく、文字通り「非破壊」で陽電子消滅寿命測定を行う手法を開発した。本研究では、新規開発した非破壊陽電子消滅寿命測定法を用いて、$$gamma$$線照射を行った超高分子量ポリエチレンの陽電子寿命と力学特性の関係を調べた。超高分子量ポリエチレン内でのポジトロニウム形成割合は、高密度ポリエチレンや低密度ポリエチレンと同じように、低線量の$$gamma$$線照射によって著しく抑制された。通常、ポリエチレンに打ち込まれた陽電子は、陽電子によって形成されたブロッブ内の電子と対消滅するが、$$gamma$$線を照射した場合、照射によって形成された空隙に陽電子がトラップされてしまうためにポジトロニウムを形成し難くなったと考えられる。また、延伸した超高分子量ポリエチレンの陽電子寿命は破断強度と伸びに相関することが明らかになった。

論文

Lifetime of the unpaired electron species in calf thymus DNA thin films induced by nitrogen and oxygen K-shell photoabsorption

岡 壽崇; 横谷 明徳; 藤井 健太郎

International Journal of Radiation Biology, 88(12), p.884 - 887, 2012/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:74.11(Biology)

これまで、仔牛胸腺DNA薄膜に窒素及び酸素のK殻吸収端近傍のエネルギーの軟X線を照射し、照射中のみDNA中に誘起される短寿命の不対電子種を調べてきた。それは、この短寿命の不対電子が軟X線照射後のDNA変異に大きく寄与していると予想されるからである。この不対電子の挙動を明らかにするため、本研究では不対電子の寿命を見積もることとした。SPring-8のシンクロトロンの異なる2つの運転モード(バンチモード)を選んで軟X線を照射し、不対電子収量の軟X線エネルギー依存性を調べたところ、バンチモードにかかわらず不対電子種のEPRスペクトル形状,$$g$$値及び軟X線エネルギー依存性は完全に一致した。これは、どちらのバンチモードにおいても、同じだけの不対電子がEPR測定中に存在していることを示唆している。そこで、軟X線照射によって生成された不対電子が指数関数的に緩和すると仮定し、緩和時間$$tau$$を変えながら、すべてのバンチで生じる不対電子収量を積算し、2つのバンチモードで等しい不対電子収量になるかどうかを調べた。その結果、仔牛胸腺DNA中に軟X線照射中にのみ生じるこの不対電子種の寿命は、数十から数百マイクロ秒であることが見積もられ、かなり長い寿命を持つことがわかった。

論文

Unpaired electron species in thin films of calf-thymus DNA molecules induced by nitrogen and oxygen K-shell photoabsorption

岡 壽崇; 横谷 明徳; 藤井 健太郎; 福田 義博; 鵜飼 正敏*

Physical Review Letters, 109(21), p.213001_1 - 213001_5, 2012/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:45.47(Physics, Multidisciplinary)

K殻イオン化によるDNA変異の物理化学過程の解明のため、仔牛胸腺DNA薄膜のEPR(Electron paramagnetic resonance)測定及びXANES(X-ray absorption near edge structure)測定を行った。軟X線照射中のみDNA中に誘起される不対電子の収量の窒素及び酸素のK殻吸収端近傍の軟X線エネルギー依存性を調べたところ、XANES強度を反映したピークが現れたが、EPRの結果はXANESの結果よりも約2倍大きく、特に、1s$$longrightarrow sigma^{*}$$で特異的に増感することがわかった。このEPR強度の特異的な増感の原因として、軟X線照射によって生じたAuger電子が、同照射によって生じた光電子を追い抜くことによってポテンシャルが変化し、光電子が再捕獲されるpostcollision interaction(PCI)が考えられた。その妥当性を評価するため、半古典的な計算を行ったところ、イオン化閾値以上のエネルギーにおいて、光電子の再捕獲断面積が著しく大きくなることが明らかとなった。さらに、再捕獲断面積の軟X線エネルギー依存性がEPRの軟X線エネルギー依存性とよく一致した。われわれはこれまで、シトシンの持つ電子の一時貯蔵庫としての働きによってEPR強度が増感すると考えていたが、本研究によってPCIもその要因の1つであることがわかった。

論文

分光学的アプローチによる放射線によるゲノム損傷と生体修復の研究

横谷 明徳; 藤井 健太郎; 岡 壽崇; 渡辺 立子

放射線, 38(2), p.55 - 60, 2012/08

It has been predicted by computer track simulation studies that complex DNA damage, so called clustered DNA damage sites, is produced along the tack particularly of high LET ions. The clustered DNA damage is thought to compromise DNA repair enzymes. We have revealed that the nucleobase lesions produced by He$$^{2+}$$ ion impact to simple model DNA (plasmid) are hardly processed by base excision repair enzymes. Using a synchrotron radiation facility (SPring-8), we have studied unpaired electron species or desorbed ions as intermediates of DNA damage using an EPR apparatus or mass spectrometer installed in a soft X-ray beamline. These aspects are compared with the yields of final products of DNA strand breaks or base lesions revealed biochemical techniques. Models of complex DNA damage induction will be proposed considering various modification factors of the damage induction, ionization of valence and inner-shell electrons, OH radicals, hydration layer and the impact of secondary electrons.

論文

T$$_{rm E}$$X入門,2; T$$_{rm E}$$Xスタイルファイルの使い方

岡 壽崇; 伊藤 賢志*

放射線化学(インターネット), (93), p.57 - 61, 2012/03

本連載記事では、日本放射線化学会・学会誌「放射線化学」への論文・解説記事執筆に必要なT$$_{rm E}$$X(日本語pL$$^{rm A}$$T$$_{rm E}$$X)の知識が習得できるよう、T$$_{rm E}$$Xのインストールや原稿の作成方法について解説した。第2回目は、学会誌版組用に提供されているT$$_{rm E}$$Xスタイルファイルを利用して原稿を執筆する方法を説明したものである。

論文

V.M.ビャーコフ・S.V.ステパノフ放射線化学の基礎; 放射線分解初期過程,2

小林 慶規*; 岡 壽崇

放射線化学(インターネット), (93), p.47 - 56, 2012/03

ロシア・理論実験物理学研究所(Institute of Theoretical and Experimental Physics)のV.M.ビャーコフ教授とS.V.ステパノフ博士が講義録をまとめて出版した「放射線化学の基礎」(ロシア・国立核研究大学(National Research Nuclear University, MEPhI)出版)を翻訳したものを連載講座として執筆する予定であり、本稿は連載第2回「物質中の高速荷電粒子」についての解説である。

論文

Spin-trapping reactions of a novel gauchetype radical trapper G-CYPMPO

岡 壽崇; 山下 真一; 翠川 匡道*; 佐伯 誠一; 室屋 裕佐*; 上林 將人*; 山下 正行*; 安西 和紀*; 勝村 庸介*

Analytical Chemistry, 83(24), p.9600 - 9604, 2011/10

 被引用回数:15 パーセンタイル:42.96(Chemistry, Analytical)

新規ラジカルトラップ剤G-CYPMPO($textit{sc}$-5-(5,5-dimethyl-2-oxo-1,3,2-dioxaphosphinan-2-yl)-5-methy-1-pyrroline 1-oxide)と活性酸素との反応を、35MeVの電子ビームを用いたパルスラジオリシス法と$$gamma$$線を用いたESR法で調べた。G-CYPMPOのOHラジカル及び水和電子に対する反応速度定数はそれぞれ(4.2$$pm$$0.1)$$times$$10$$^{9}$$と(11.8$$pm$$0.2)$$times$$10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$と見積もられた。一方、ラジカルをトラップした後のOHラジカル及びOOHラジカル付加体のhalf-lifeはそれぞれ35と90分と見積もられた。放射線以外の手法をラジカル発生源としていた過去の研究との比較から、ラジカルトラップ剤を含む系の純度やラジカル発生法がラジカル付加体の安定性に影響を与えることが示唆された。

論文

V.M.ビャーコフ・S.V.ステパノフ放射線化学の基礎; 放射線分解初期過程,1

小林 慶規*; 岡 壽崇

放射線化学(インターネット), (92), p.39 - 49, 2011/09

ロシア・理論実験物理学研究所(Institute of Theoretical and Experimental Physics)のV.M.ビャーコフ教授とS.V.ステパノフ博士が講義録をまとめて出版した「放射線化学の基礎」(ロシア・国立核研究大学(National Research Nuclear University, MEPhI)出版)を翻訳したものを連載講座として執筆する予定であり、本稿は連載第1回「放射線化学研究の基本知識,電離放射線の分類及びその線源」についての解説である。

論文

TeX入門,1; インストール

岡 壽崇; 伊藤 賢志*

放射線化学(インターネット), (92), p.51 - 53, 2011/09

本連載記事では、日本放射線化学会・学会誌「放射線化学」への論文・解説記事執筆に必要なTeX(日本語pLaTeX2e)の知識が習得できるよう、TeXのインストールや原稿の作成方法について解説した。第1回目は、TeX関連ソフトウエアのインストール方法と、TeXを利用して実際に原稿を作るまでを説明したものである。

論文

Development of function-graded proton exchange membrane for PEFC using heavy ion beam irradiation

白木 文也*; 吉川 妙子*; 大島 明博*; 大島 雄二*; 高澤 侑也*; 福武 直之*; 大山 智子*; 裏川 達也*; 藤田 創*; 高橋 朋宏*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 269(15), p.1777 - 1781, 2011/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:50.9(Instruments & Instrumentation)

イオン照射時のブラッグピーク付近での化学反応の局所性を利用して、傾斜的に親水基が導入された燃料電池用新規プロトン交換膜材料を創製し、燃料電池特性を評価した。フッ素系高分子材料にXe$$^{54+}$$照射を真空・室温下で行い、ブラッグカーブに沿ったLETの違いを利用して傾斜的なラジカル生成を誘起した。照射後、スチレンモノマーをグラフト反応させ、スルホン化処理することで親水基の傾斜的な分布を有するプロトン交換膜を得た。これを用いて作製した膜/電極接合体は、特に電圧の安定性が従来のものよりも優れていることが明らかとなり、燃料電池の性能向上に繋がると期待される。

論文

Electron paramagnetic resonance study of unpaired electron species in thin films of pyrimidine bases induced by nitrogen and oxygen K-shell photoabsorption

岡 壽崇; 横谷 明徳; 藤井 健太郎

Applied Physics Letters, 98(10), p.103701_1 - 103701_3, 2011/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:80.83(Physics, Applied)

窒素及び酸素の内殻電子の励起・イオン化によって引き起こされるDNA核酸塩基変異の物理化学過程の解明のため、ピリミジン核酸塩基(チミン,シトシン)のEPR測定を行った。軟X線照射中のみ塩基上に誘起されるsingletな不対電子の$$g$$値は2.000であり、自由電子のそれ(2.0023)よりも低い値であることがわかった。また、EPR信号強度の窒素・酸素のK殻吸収端近傍の軟X線エネルギー依存性を調べたところ、シトシンのEPR強度は軟X線の吸収断面積から求めた強度よりも2倍以上大きかったが、チミンのそれはほとんど変わらなかったことから、シトシンはチミンと比べて内殻励起・イオン化による不対電子収率が高いことが示唆された。シトシンは内殻イオン化によって生成した正孔に加え、光電子やオージェ電子の付着の結果生じるアニオンラジカルを一緒に検出しているために不対電子収率が高くなると考えられる。シトシンはDNA塩基変異過程において、電子の一時貯蔵庫の役割を果たしていることが推測される。

論文

Study on depth profile of heavy ion irradiation effects in poly(tetrafluoroethylene-co-ethylene)

五輪 智子*; 塩津 智之*; 裏川 達也*; 岡 壽崇; 村上 健*; 大島 明博*; 濱 義昌*; 鷲尾 方一*

Radiation Physics and Chemistry, 80(2), p.264 - 267, 2011/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:44.68(Chemistry, Physical)

高LET放射線である重粒子線をETFEに真空、及び大気中で照射した。ETFEに対する照射効果を重粒子線の進入深さの関数として評価した。重粒子線照射によって共役二重結合が生成し、その生成量分布はブラッグ曲線に非常によく似ていること、LETが高くなるほど、C=Cの二重結合の長さが長くなることがわかった。さらに、大気中照射においては、試料表面からの酸素分子の拡散により、C=O結合が増加することが明らかになった。

論文

Changes to the chemical structure of isotactic-polypropylene induced by ion-beam irradiation

岡 壽崇; 大島 明博*; 本橋 良太*; 瀬戸 直人*; 渡邊 裕司*; 小林 亮二*; 斉藤 功樹*; 工藤 久明*; 村上 健*; 鷲尾 方一*; et al.

Radiation Physics and Chemistry, 80(2), p.278 - 280, 2011/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:50.9(Chemistry, Physical)

アイソタクチックポリスチレンに種々のイオンビームを照射し、化学構造の変化を調べた。顕微赤外分光及び紫外可視分光の結果から、LETとフルエンスによって化学構造変化が大きく変化することが明らかになった。

論文

Ortho-positronium reactions in water studied by positron annihilation age-momentum correlation

平出 哲也; 岡 壽崇; Lee, J.

Materials Science Forum, 666, p.103 - 108, 2011/01

水中で形成される放射線誘起OHラジカルは、非常に強い活性酸素であるが、短寿命であり、直接観測されてこなかった。陽電子を水中に入射するとオルソーポジトロニウムが形成され、OHラジカルと反応することが明らかとなり、オルソーポジトロニウムをプローブとしてOHラジカルの観測が可能となった。オルソーポジトロニウムの反応を最も的確に観測できる手法は、陽電子消滅寿命-運動量相関測定であり、この手法を用いて、OHラジカルの反応性の温度依存性について調べた。その結果、反応により、消滅$$gamma$$線の運動量分布が小さいパラーポジトロニウムから消滅していく成分が増大することから、高温では拡散速度が大きくなることで、反応が速く進んでいくことを示した。

論文

High-rate crystallization of polycarbonate in spincast thin film

阿多 誠介*; 岡 壽崇; He, C.-Q.*; 大平 俊行*; 鈴木 良一*; 伊藤 賢志*; 小林 慶規*; 扇澤 敏明*

Journal of Polymer Science, Part B; Polymer Physics, 48(20), p.2148 - 2153, 2010/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:85.36(Polymer Science)

スピンキャスト法で作製したbisphenol-Aポリカーボネイト薄膜の表面形状をAFMによって調べた。スピンキャストした30nmの薄膜を200$$^{circ}$$Cで熱処理したところ、高い結晶化度のサンプルが得られた。陽電子消滅寿命測定の結果から、この薄膜の自由体積空孔サイズは、バルクのそれよりも大きいことが明らかになった。

論文

Ion beam irradiation effects on resist materials

五輪 智子*; 高橋 朋宏*; 岡 壽崇; 村上 健*; 大島 明博*; 田川 精一*; 鷲尾 方一*

Journal of Photopolymer Science and Technology, 23(3), p.399 - 404, 2010/08

6 MeV/u ion beams (Si$$^{14+}$$, Ar$$^{18+}$$, etc.) and 30 kV Ga$$^{+}$$ focused ion beam (FIB) were irradiated to a chemical amplified deep-UV resist and electron beam resist. The resist sensitivities were correlated with the energy deposition of ion beams, we obtained clear patterns of the resists. In contrast, crosslinking reaction of resist polymer was induced by the FIB irradiation, positive-negative inversion took place.

論文

OH radical in water studied by quantum beats on positron annihilation; The Effect of water liquid structures

Lee, J.; 岡 壽崇; 平出 哲也

Journal of Physics; Conference Series, 225, p.012030_1 - 012030_5, 2010/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:40.37

オルソーポジトロニウムとヒドロキシルラジカルの反応において、陽電子消滅寿命運動量相関測定(AMOC)によって量子ビートの温度依存性を観測した。18$$^{circ}$$C, 25$$^{circ}$$C, 32$$^{circ}$$Cで測定した結果、高温ほど量子ビートの間隔が広がり、超微細結合定数が小さくなることがわかった。これは高温ほど、水素結合による液体構造が弱くなっていることを示している。また、それぞれの温度で2つのビートが検出され、水構造の2状態モデルを支持しているが、氷に近い構造は低温ほど多く存在しており、また、高温では、構造が形成されていない状態と考えられるビートが新たに現れることを明らかにした。

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