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論文

Analysis for the mechanism of accelerated corrosion on low alloy steel in air-solution alternating condition

大谷 恭平; 塚田 隆; 上野 文義

Materials Transactions, 62(6), p.763 - 769, 2021/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究では、低合金鋼上に気液交番環境下で形成された鉄さび層を、断面観察および分析により調査し、気液交番環境下での低合金鋼の腐食加速機構を明らかにした。断面観察および分析より、赤さび層(FeOOH),クラスト層(Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$),内部結晶(Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$)、および内部鉄さび層からなる多層の鉄さび層が低合金鋼上に形成されたことがわかった。この多層鉄さび層が酸素の還元反応を加速したことにより、低合金鋼の腐食速度が加速されたと考えられる。

論文

Synergistic effects of metal cations and sodium gluconate on the inhibition of freshwater corrosion of mild steel

大谷 恭平; 坂入 正敏*

Materials Transactions, 62(6), p.815 - 820, 2021/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

グルコン酸ナトリウムの軟鋼の腐食抑制能力に及ぼす溶液中の金属カチオンの相乗効果を、「カチオンの腐食抑制効果」を表すパラメータYに着目して、浸漬試験及び電気化学試験により定量的に検討した。その結果、モデル淡水中の金属カチオンのY値の増加に伴い、グルコン酸塩の腐食抑制能力が向上することが明らかになった。また、電気化学的及び表面分析の結果、グルコン酸塩配位子とY値の大きい金属カチオンが軟鋼に欠陥の少ない保護膜を形成していることが明らかになった。

論文

Hydrogen absorption mechanism into iron in aqueous solution including metal cations by laser ablation tests and first-principles calculations

五十嵐 誉廣; 大谷 恭平; 加藤 千明; 坂入 正敏*; 富樫 侑介*; 馬場 和彦*; 高木 周作*

ISIJ International, 61(4), p.1085 - 1090, 2021/04

水溶液中の金属カチオン(Zn$$^{2+}$$, Mg$$^{2+}$$, Na$$^{+}$$)が鉄への水素透過に及ぼす影響を明らかにするために、鉄表面からの水素透過量をレーザーアブレーションを用いた電気化学試験により測定した。また、金属カチオンによる水素透過の基本的なメカニズムを得るために、第一原理計算を使用して金属カチオンの吸着ポテンシャルと鉄表面周辺の電子状態を取得した。実験解析から、溶液中のZn$$^{2+}$$によって鉄表面の陽極反応が抑制されることがわかった。また量子解析から、ZnイオンはNa, Mgイオンよりも鉄表面に強く結合することがわかった。これより、鉄の溶解反応はZn層の形成により抑制され鉄への水素透過の抑制につながることが示唆された。

論文

気液交番環境中の鋼の腐食速度に及ぼす海水成分の影響

大谷 恭平; 塚田 隆; 上野 文義; 加藤 千明

材料と環境, 69(9), p.246 - 252, 2020/09

本研究では、気液交番環境における炭素鋼の腐食速度に及ぼす人工海水濃度の影響を調査し、更に人工海水濃度により異なる炭素鋼の腐食機構を明らかにすることを目的とした。その結果より、純水から200倍希釈人工海水までの薄い濃度領域では濃度の増大に伴って腐食速度は加速し、20倍希釈から無希釈人工海水までの濃い濃度領域では濃度の増大に伴って腐食速度は減少することを見出した。濃度の高い人工海水中で炭素鋼の腐食が抑制された理由は、腐食による表面近傍のpH増大に伴い人工海水中のMgやCaイオンが反応界面に析出して表面を覆うことで、酸素還元反応が抑制されたためであると考えられる。

論文

Auger electron spectroscopic analysis of corrosion products formed on A3003 aluminum alloy in model fresh water with different Zn$$^{2+}$$ concentration

大谷 恭平; Islam, M. S.*; 坂入 正敏*; 兼子 彬*

Surface and Interface Analysis, 51(12), p.1207 - 1213, 2019/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Physical)

異なる亜鉛イオン濃度の模擬淡水中でA3003アルミニウム合金に形成した腐食生成物の形態および組成をオージェ電子分光分析装置(AES)により明らかにした。試料断面の観察より、浸漬した模擬淡水の亜鉛イオン濃度が増加するほどA3003に形成した腐食生成物の厚さは減少することがわかった。試料断面の分析より、溶液中の亜鉛イオン濃度が0.1mMを超えると腐食生成物は多層構造になり、内側の亜鉛の豊富な層は高耐食性を有することが示唆された。

論文

気液交番環境における低合金鋼の腐食加速機構の解析

大谷 恭平; 塚田 隆; 上野 文義

材料と環境, 68(8), p.205 - 211, 2019/08

本研究では、気相と液相を繰り返す環境で低合金鋼の表面に形成する鉄さび層を断面観察および分析により解析し、気相と液相を繰り返す環境における低合金鋼の腐食加速機構を解明することを目的とした。結果より、気液交番環境で低合金鋼には外側から赤さび層($$gamma$$-FeOOH), クラスト層(Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$), 内部結晶(Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$), 内部鉄さび層から成る多層の鉄さび層が形成することを見出した。鉄さび層は低合金鋼が水膜環境下に暴露されることで形成し、その構造に起因してカソード反応は常時水中に浸漬された場合よりも加速された状態を維持していたため、低合金鋼の腐食速度は増大したと考えられる。

報告書

固液二相流中の金属材料の損傷および腐食に関する調査報告書

大谷 恭平; 佐藤 智徳; 加治 芳行; 山本 正弘

JAEA-Review 2019-007, 15 Pages, 2019/06

JAEA-Review-2019-007.pdf:2.35MB

液体固体粒子を含んだ流体による流れ(固液二相流)を取り扱う配管などの構成材料は、固液二相流中の固体粒子の衝突によってエロージョンと呼ばれる損傷が生じる。固液二相流の液体が腐食性溶液である場合、溶液は更に化学的に作用してエロージョン・コロージョンと呼ばれる損傷が生じる。福島第一原子力発電所(1F)の廃炉作業で実施が予定されているデブリ取り出し作業の際には、破砕されたデブリ微粒子による循環冷却ラインの配管の損傷が懸念される。そのため、固液二相流における金属材料のエロージョンおよびエロージョン・コロージョンに関する文献調査を実施した。文献調査結果より、1Fのデブリ取り出し時に設置される冷却系配管の材料についてはクロムを含む鋼材や耐食性の高いステンレス鋼の使用が望ましいと考えられる。また、エロージョン・コロージョンの解析では、誤った条件や曖昧な条件で試験を実施すると金属材料の損傷速度の変化に影響する因子が適格に判別できず、事実と異なる認識をしてしまう危険性があることも分かった。このため、1Fのデブリ取り出し時において発生すると予測される粉砕微粒子が配管等の機器材料に与える影響を正確に評価するためには、金属材料の損傷速度に大きく影響を与える環境条件や1F特有の放射線によるラジオリシス等の因子を考慮した上で試験を行う必要がある。

論文

Role of metal cations on corrosion of coated steel substrate in model aqueous layer

Islam, M. S.*; 大谷 恭平; 坂入 正敏*

ISIJ International, 58(9), p.1616 - 1622, 2018/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:28.45(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

亜鉛めっき鋼板の腐食挙動には溶出した亜鉛イオンが寄与していると考えられるため、炭素鋼の腐食に及ぼす亜鉛イオンの影響および他の金属カチオンの影響を浸漬腐食試験および電気化学的手法を用いて調査した。浸漬腐食試験で得られた外観写真や質量変化から実験に用いたNa$$^{+}$$, Mg$$^{2+}$$, Zn$$^{2+}$$, Al$$^{3+}$$のなかで亜鉛は最も炭素鋼の防食に寄与することがわかった。XPS測定より亜鉛イオンは鋼の表面に結合していることが分かり、更に電気化学インピーダンス測定から亜鉛イオンが溶液に存在していると炭素鋼の腐食抵抗が大きくなるため耐食性の高い表面状態になっていることがわかった。実験結果より、亜鉛イオンは炭素鋼表面に亜鉛の金属カチオン層を形成して塩化物イオンによる攻撃を防いでいたと推察できる。すなわち、亜鉛めっき鋼板の防食作用は犠牲防食だけでなく溶出した亜鉛イオンによる防食作用も大きく寄与していると考えられる。

論文

Corrosion inhibition effects of metal cations on SUS304 in 0.5 M Cl$$^{-}$$ aqueous solution

Islam, M. S.*; 大谷 恭平; 坂入 正敏*

Corrosion Science, 140, p.8 - 17, 2018/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:49.28(Materials Science, Multidisciplinary)

異なる金属カチオンを含む0.5M Cl$$^{-}$$の溶液に暴露したSUS304の腐食挙動を表面分析を伴う浸漬試験および電気化学測定により調査した。金属カチオンにより異なる腐食メカニズムはXPS分析および硬い柔らかい酸塩基理論(HSAB理論)により解明した。研究結果より、硬い金属カチオンは化学結合によって不動態皮膜上に保護層を形成して塩化物イオンによる攻撃を防ぐことにより、SUS304の腐食反応を抑制する効果を持つと考えられる。

口頭

溶液中の金属カチオンによるA3003の腐食挙動変化

大谷 恭平; 坂入 正敏*; 兼子 彬*

no journal, , 

本研究では、異なる金属カチオンを含んだ模擬淡水を用いて電気化学測定および表面観察・分析を伴う浸漬腐食試験を実施し、金属カチオンの種類により異なるアルミニウム合金の腐食挙動や腐食速度の違いを明らかにすること、更にカチオンの硬さ、Xを改良した新規腐食指標を提案することを目的として実験を行った。観察と分析結果から、アルミニウム合金の腐食挙動は溶液に含まれる金属カチオンの種類によって大きく変化すること、金属カチオンはアルミニウム合金表面に結合することで腐食挙動を変化させることがわかった。さらに、新規腐食指標Yを提案し、アルミニウム合金の腐食速度は溶液中に含まれる金属カチオンのもつ腐食指標Yの値に伴って減少することを明らかにした。

口頭

気液交番環境で形成する鉄さび層の構造解析

大谷 恭平; 塚田 隆; 上野 文義

no journal, , 

既報では福島第一原子力発電所の格納容器内部を模擬した気液交番環境で炭素鋼の腐食速度は常時水中の場合より3倍以上速いことを明らかにした。本発表では、気液交番環境中で鋼材表面に形成させた鉄さび層の構造を断面観察および分析により解析し、気液交番環境における鋼の腐食加速機構について報告する。浸漬試験後の試験片断面写真より、鉄さびの厚さは約500um以上で、最外層に光顕では橙色のさび層が、その下部には密なさび層が確認できる。顕微ラマン分光分析より、外側の橙色の層は$$gamma$$-FeOOHで、密な層はFe$$_{3}$$O$$_{4}$$であることがわかった。すなわち、鉄さび層の最外部では最初に$$gamma$$-FeOOHが形成し、その後Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$へのカソード還元が生じたと考えられる。素地Fe/鉄さび界面では局部的な腐食が生じており、その界面付近にはClの濃縮が確認された。すなわち、さび層下部では塩化物イオンの濃縮により、再不動態化が阻害されて鉄のアノード溶解反応が促進されたと考えられる。以上より、気液交番環境では鉄さび層上部でカソード反応が下部ではアノード反応が促進されることで電気化学反応が相乗的に加速され、腐食速度は全浸漬回転の条件より速くなったと推察する。

口頭

Effects of zinc ion concentration on the surface film structure of mild steel in aqueous solution with chloride ion

Islam, M. S.*; 大谷 恭平; 坂入 正敏*

no journal, , 

これまでの研究で淡水中に含まれる亜鉛イオンは炭素鋼の腐食を抑制する効果があるという報告がされているが、亜鉛イオン濃度の影響は不明だった。そこで、亜鉛イオン濃度を0.1mMから1mMまで変化させた溶液を用いて腐食試験を実施し、亜鉛イオン濃度が炭素鋼の腐食に及ぼす影響を調査した。腐食試験後の鋼の質量減少量は淡水の亜鉛イオン濃度と線形に比例して減少していた。腐食試験後の鋼材表面のSEM観察結果から亜鉛イオン濃度の増大に伴って鋼表面の孔の数は減少していることがわかった。XPSおよびAESによる表面分析より、亜鉛イオンは鋼表面に金属カチオンの層を形成し、亜鉛イオン濃度が高いほど金属カチオン層は鋼の被覆率が高いことがわかった。

口頭

Role of zinc ion on corrosion of metals in aqueous solution

坂入 正敏*; 大谷 恭平; Islam, M. S.*

no journal, , 

以前の研究で溶液環境中の亜鉛イオンは金属の腐食を抑制する役割があることが明らかになった。しかし、亜鉛イオンの金属の腐食抑制に及ぼす役割は完全には明らかになっていない。本研究では、亜鉛イオンのおよぼす鋼およびアルミニウム合金の腐食への影響を明らかにした。電気化学インピーダンス分析および表面の化学状態分析より、亜鉛イオンは鋼表面に電気化学反応を抑制するのに効果的な保護皮膜を形成し、その結果として腐食速度を減少させる役割を持つことがわかった。

口頭

気液交番環境における炭素鋼の腐食加速現象の研究,2; 鉄さび層の構造と加速機構

大谷 恭平; 塚田 隆; 上野 文義; 山本 正弘

no journal, , 

福島第一原子力発電所の格納容器内部を模擬した気中と水中へ交互に暴露される環境(気液交番環境)で炭素鋼の腐食は溶液中に比べて3倍以上加速されることが分かっているが、これまでの研究で腐食が加速する機構は明らかになっていない。本研究では気液交番環境で炭素鋼に形成した鉄さび層の断面観察および分析により、気液交番環境で炭素鋼の腐食が加速する理由は常に溶存酸素(DO)濃度の高い場所でカソード反応が生じ続ける構造の鉄さび層が形成するためであると考えられることを見出した。

口頭

気液交番環境における鋼材の腐食加速現象の研究,1; 希釈海水濃度の影響について

塚田 隆; 大谷 恭平; 寺門 宙*; 江幡 功栄*; 上野 文義

no journal, , 

既報(日本原子力学会2016/2017年春の年会)では炭素鋼試験片の腐食速度を回転型腐食試験法により調べ、大気中室温において希釈海水中と気中を出入りする気液交番環境条件では常時水中で回転させた場合に比べ腐食速度が3$$sim$$5倍程度に増大することを示した。本研究では、浸漬溶液を純水から海水相当濃度の溶液まで変えて500時間までの腐食試験を実施し腐食挙動に与える溶液濃度の影響を検討した。その結果、200倍希釈海水相当の溶液中で腐食加速は最大となることが明らかになった。本報では実施した回転型腐食試験法の詳細と利点についても述べる。

口頭

金属への水素透過機構に関する計算科学アプローチ

五十嵐 誉廣; 大谷 恭平; 上野 文義

no journal, , 

水素脆化は鋼材中に侵入した水素によって鋼材の強度が低下することによって引き起こされる現象である。水素侵入挙動に関してこれまでに多くの研究がなされているが、その詳細なメカニズムは未だ完全に理解されていない。本研究では水溶液中カチオンが鉄への水素侵入経路を阻害する因子であると仮定し、鉄表面に各種金属カチオンが吸着したときの吸着電位について溶液近似第一原理計算手法を用いて解析を行い、金属カチオンの存在が水素吸着に与える影響について議論を行った。解析の結果、各種カチオン吸着電位はNa, Mg, Zn, Alの順に大きいことがわかった。これより、水素侵入抑制能はNa, Mg, Zn, Alの順に大きくなることが示唆された。また状態密度解析の結果、カチオン吸着電位はカチオンとFeとの結合性混成軌道生成の有無と関係していることが示唆された。

口頭

The Accelerated corrosion of carbon steel in air-solution alternating condition

大谷 恭平; 塚田 隆; 寺門 宙*; 江幡 功栄*; 上野 文義

no journal, , 

1F PCV内部のロボットによる調査の結果、PCV内壁の炭素鋼の一部は気中と液中が交互に浸漬する環境にあることが明らかになった。先行研究より、乾湿繰り返し環境下において鋼の腐食は加速されることが報告されており、気液交番環境下のPCV内壁部の腐食が加速していることが予想される。しかし、これまでに気液交番環境における鋼の腐食研究は実施されていない。本研究では、炭素鋼が水中と気中を交互に出入りする回転型腐食試験装置を新たに構築し、気液交番環境を模擬した環境での腐食試験を実施した。試験前後の鋼材試験片の質量変化測定より、気液交番環境における鋼の腐食速度は常に水中に浸漬された場合より3倍以上早いことがわかった。回転試験における鋼材が気中に出ている期間は、鋼材表面は完全に乾燥せず薄い水膜が形成している状態にあることを確認した。鋼材は薄い水膜環境におかれることによって気中から鋼材表面への酸素の物質移動量が増大するため、水中に比べると表面に多量の酸素が供給されて酸素還元反応が加速されると報告されている。すなわち、気液交番環境における鋼材は気中に出ている期間の水膜の影響によって酸素還元反応が促進されて、腐食速度が増大したと考えられる。

口頭

計算科学手法を用いた金属腐食研究

五十嵐 誉廣; 大谷 恭平; 小松 篤史; 入澤 恵理子; 上野 文義; 山本 正弘; 加藤 千明

no journal, , 

金属材料の腐食は材料強度の低下等の問題を引き起こす。金属材料は、原子力プラント, 化学プラントや橋梁等の大型構造物から水道管パイプ等の小型設備に至るまで様々なところで使用されていることから、これまでに金属材料の健全性確保や腐食予測、金属腐食の基礎メカニズム解明を目的とした数多くの研究がなされている。特に近年では、計算機能力の向上により計算解析による腐食研究が多くみられるようになってきた。本講演では、防食材料技術開発グループにおける計算科学的研究のうち、マクロモデルを用いた腐食による形状予測研究と、量子科学計算を用いた溶液中化学種の表面吸着反応に関する研究について紹介する。

口頭

気液交番環境における鋼の腐食挙動に及ぼす人工海水濃度の影響

大谷 恭平; 塚田 隆; 上野 文義; 加藤 千明

no journal, , 

既報では福島第一原子力発電所の格納容器内部を模擬した大気と液中に交互に曝露する気液交番環境で炭素鋼の腐食試験を行い、交番曝露により鋼の腐食速度が加速することを報告した。本発表では、気液交番環境における鋼の腐食挙動におよぼす人工海水濃度の影響について調査した。腐食速度の測定より、気液交番環境における炭素鋼の腐食速度は希釈倍率200倍のときに最大となることを見出した。更に、腐食後の鋼に形成した鉄さび層の断面分析より、人工海水中の金属カチオンの析出により炭素鋼の腐食速度が低下することを明らかにした。

口頭

気液交番環境における炭素鋼の腐食速度に及ぼす気中酸素濃度の影響

大谷 恭平; 塚田 隆; 上野 文義; 加藤 千明

no journal, , 

これまでに炭素鋼試験片を大気と液中に交互に曝露する気液交番環境で腐食試験を行い、気液交番環境において鋼の腐食速度が加速することを報告した。本発表では、気液交番環境における鋼の腐食速度に及ぼす気中酸素濃度の影響について検討した。腐食試験を500時間実施した後の炭素鋼の質量変化から計算した腐食速度と気中酸素濃度の関係を調査した結果、気液交番環境における炭素鋼の腐食速度は気中の酸素濃度の増加に伴って線形に増加せず、低濃度域(0-5%)における傾きは高濃度域(5-20.8%)よりも大きいことがわかる。このことは、今後予定されているデブリ取り出し作業において格納容器内に僅かでも酸素が導入されると、PCV内面の気水界面付近等では酸素濃度の増加割合以上に腐食速度が加速される可能性を示唆している。

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