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論文

Basic actinide chemistry and physics research in close cooperation with hot laboratories; ACTILAB

湊 和生; 小無 健司*; 藤井 俊行*; 上原 章寛*; 長崎 晋也*; 大鳥 範和*; 徳永 陽; 神戸 振作

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012018_1 - 012018_7, 2010/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:1.02

原子力技術の研究・技術開発活動のためには、原子力分野における基礎・基盤的な研究開発活動やそのためのインフラの整備が着実に推進されている必要がある。また、革新的原子力技術の持続的な発展を維持するため、放射性廃棄物処分を含む革新的核燃料サイクル技術の探索などに継続的に取り組むことが重要である。超ウラン元素を含むアクチノイドを広範に取り扱うことができる基礎・基盤研究のための複数のホットラボ施設の広域連携のもとに、放射性廃棄物処分を含む革新的核燃料サイクル技術に関して、核燃料,再処理,地層処分にかかわる基礎・基盤的な研究として、アクチノイドの(1)固体物性に関する研究,(2)溶液化学に関する研究、及び(3)固液界面に関する研究を実施している。最先端のナノ解析手法の一つである核磁気共鳴(NMR)測定や先端的な分光学的実験手法である放射光XAFS(X線吸収微細構造)測定を適用するなどして、アクチノイド化合物の物性・電子構造,電解質溶液中のアクチノイドイオンや錯体の化学挙動、及び処分リスク定量化のための地下環境超ウラン元素化学の基礎的知見の蓄積を図っている。

論文

Raman spectra of peroxide ions at High temperature

大鳥 範和; 上野 文義; 古川 智弘*

電気化学及び工業物理化学, 73(8), p.597 - 599, 2005/08

Na$$_{2}$$2O$$_{2}$$と20mol%Na$$_{2}$$2O$$_{2}$$をNaOHに添加した混合物の、それぞれ950 Kと900 Kまでのラマンスペクトルを測定した。Na$$_{2}$$2O$$_{2}$$のスペクトルは、相変態温度である780 K周辺で大きな変化が見られた。20mol%Na$$_{2}$$2O$$_{2}$$をNaOHに添加した混合物のスペクトルは、610 Kにおいて、ほぼ共融温度、共融組成(5mol%Na$$_{2}$$2O$$_{2}$$)に対するスペクトルとして得られ、溶融塩中の過酸化物イオンとしては初めての例である。また、そのピーク位置から過酸化物イオンの周囲の局所構造は、結晶中の単位セル内部のサイトに近いことが示唆された。

論文

${it In situ}$ Raman spectroscopic observation of corrosion reaction of Fe with Na$$_{2}$$O$$_{2}$$ up to 833 K

大鳥 範和; 古川 智弘*; 上野 文義

電気化学及び工業物理化学, 73(8), p.675 - 679, 2005/08

$$alpha$$及び$$beta$$.NaFeO$$_{2}$$、Na$$_{3}$$FeO$$_{3}$$、Na$$_{8}$$Fe$$_{2}$$O$$_{7}$$、Na$$_{5}$$FeO$$_{4}$$、およびNa$$_{4}$$FeO$$_{3}$$について粉末状態で室温から723Kまでの温度領域でラマン散乱測定を行った。その結果、それぞれの複合酸化物が主成分である場合、ラマン分光法がこれらの個々の物質の同定法として有用であることがわかった。この結果を基に、Na$$_{2}$$O$$_{2}$$による鉄平底セル底部表面の界面腐食反応をラマン分光法で調べた結果、Na$$_{2}$$O$$_{2}$$がFeと接する界面系における723Kまでの腐食生成物はN$$_{5}$$a5FeO$$_{4}$$と同定された。上記の結果がセル形状に依存せず、鉄表面全体にNa$$_{5}$$FeO$$_{4}$$が均一に生成していること、またNa$$_{2}$$O$$_{2}$$に直接接触していないはずの鉄表面でもNa$$_{5}$$FeO$$_{4}$$が生成する実に基づいて、Na$$_{2}$$O$$_{2}$$がFeと接する界面系では、723KまでのNa$$_{5}$$FeO$$_{4}$$を生成する腐食の初期反応の途中において不純物のNaOHによって一旦融体を生成し、金属表面を液体状態で拡散するという腐食のメカニズムが提示された。このメカニズムは、Na$$_{2}$$O$$_{2}$$とFeそれぞれ粉末の均一混合物の腐食挙動についても適切に説明できることがわかった。DTA測定の結果から、573K以上でNa$$_{2}$$O$$_{2}$$がNa$$_{2}$$OやNaOHと比べ、鉄に対して特異的に強い腐食性を有することが明らかになった。

報告書

液体金属中の酸素による金属界面反応素過程に関する基礎的研究

大鳥 範和; 古川 智弘

JNC TN9400 2005-005, 33 Pages, 2005/03

JNC-TN9400-2005-005.pdf:1.25MB

高温の液体金属ナトリウムが大気中の酸素と反応して生成する溶融体と金属鉄との界面反応を調べる目的で、レーザーラマン分光法を用いて、過酸化ナトリウムによる金属鉄表面の腐食挙動を観察した。その結果、$$alpha$$-および$$beta$$-NaFeO$$_{2}$$、Na$$_{3}$$FeO$$_{3}$$、Na$$_{8}$$Fe$$_{2}$$O$$_{7}$$、Na$$_{5}$$FeO$$_{4}$$、およびNa$$_{4}$$FeO$$_{3}$$のラマンスペクトルのパターンに基づいて、Na$$_{2}$$O$$_{2}$$がFeと接する界面系における833Kまでの腐食生成物はNa$$_{5}$$FeO$$_{4}$$と同定された。上記の結果がセル形状に依存せず、鉄表面全体にNa$$_{5}$$FeO$$_{4}$$が均一に生成していること、またNa$$_{2}$$O$$_{2}$$に直接接触していないはずの鉄表面でもNa$$_{5}$$FeO$$_{4}$$が生成する事実に基づいて、Na$$_{2}$$O$$_{2}$$がFeと接する界面系では、833KまでのNa$$_{5}$$FeO$$_{4}$$を生成する腐食の初期反応の途中において不純物のNaOHによって一旦融体を生成し、金属表面を液体状態で拡散するという腐食のメカニズムが提示された。このメカニズムは、Na$$_{2}$$O$$_{2}$$とFeそれぞれ粉末の均一混合物の腐食挙動についても適切に説明できることがわかった。DTA測定の結果から、573K以上でNa$$_{2}$$O$$_{2}$$がNa$$_{2}$$OやNaOHと比べ、鉄に対して特異的に強い腐食性を有することが明らかになった。

論文

In-situ Raman Studies of Corrosion of Iron by Na2O2 at High Temperature

大鳥 範和; 古川 智弘*

EUCHEM 2004 Molten Salts Conference, 166 Pages, 2004/06

ラマン分光法によるナトリウム鉄複合酸化物の化学的同定法を利用して高温での過酸化ナトリウムによる鉄の腐食反応のその場観察を試みて、その適用性を調べるとともに、腐食の進行による生成物の時間変化と同定を行った。

論文

ラマン分光法を用いた高温ナトリウム化合物分析技術の開発

上野 文義; 大鳥 範和

サイクル機構技報, (16), p.105 - 116, 2002/09

高温高腐食性のナトリウム化合物溶融体による鉄鋼材料の腐食反応機構の解明に資するため、本研究では、ラマン分光法を用いた高腐食性のナトリウム化合物の分析技術開発を行い,化合物中に含まれる化学種の挙動を調べた。まず、Na2O2等の基本的なナトリウム化合物のラマンスペクトル測定を実施した。次に,腐食環境を模擬した過酸化物イオンを含む高温のNaOH溶媒の分析を行った結果,823Kまでの温度で過酸化物イオンを検出し、安定に存在して寄与し得ることを示した。さらに、Na4FeO3等のナトリウム鉄複合酸化物の測定を行い,573K以下の温度において各々のラマンスペクトルの特徴に基づき種々の複合酸化物が相互に識別可能であることを明らかにした。

報告書

高温高腐食性溶融体の構造解析に関する研究(先行基礎工学分野に関する成果報告書)

大鳥 範和; 上野 文義

JNC TN9400 2002-012, 79 Pages, 2002/04

JNC-TN9400-2002-012.pdf:1.95MB

高温のナトリウムが大気中において燃焼するとき、同時に大気中の水分とも反応してNaOHが生成され、その結果NaOHを溶媒とする高温のナトリウム化合物溶融体を形成する場合が考えられる。この溶融体中に過酸化物イオン(O$$_{2}$$$$^{2-}$$)が存在する場合、その高い酸化能力によって接触する鉄鋼材料などを著しく腐食してNaFe複合酸化物を生成すると考えられている。本研究は、ラマン分光法によって高温のNaOH溶媒中に溶存する腐食性化学種の検出可能性と腐食生成物の識別可能性を調べることを目的として実施した。また、本研究をさらに発展させる目的で紫外線レーザーを用いたラマン分光システムの開発も平行して行った。 その結果、腐食性溶存科学種の一つと考えられる過酸化物イオンはNa$$_{2}$$O$$_{2}$$中では873Kまで、NaOH溶媒中では823Kまである程度安定に存在することが示された。また、超酸化物イオン(O$$_{2}$$$$^{-}$$)はKO$$_{2}$$中では873Kまで、NaOH溶媒中に溶存する腐食性化学種として過酸化物イオンの可能性が示され、「溶融塩型腐食」における反応機構の基礎を証拠づけるものと結論された。一方、腐食生成物であるNaFe複合酸化物については、$$alpha$$-NaFeO$$_{2}$$$$beta$$-NaFeO$$_{2}$$, Na$$_{4}$$FeO$$_{3}$$, NaFeO$$_{4}$$、及びNa$$_{3}$$FeO$$_{3}$$の573までの特徴的なピークを観測することができ、ラマン分光分析法によって各々識別可能であることが明らかにされ、化学的同定法としての有用性が示された。

報告書

ラマン分光分析法を用いたNaFe複合酸化物の分析

上野 文義; 大鳥 範和

JNC TN9400 2002-007, 23 Pages, 2002/03

JNC-TN9400-2002-007.pdf:0.78MB

空気中に曝された高温の金属ナトリウムは、空気中の酸素や水分と反応してNa2O3,Na2O2,NaOH等を発熱的に生成する。これらのナトリウム化合物が鉄鋼材料と接触して腐食反応を生じるとき、温度、塩基度、酸素ポテンシャルに依存して、Na4FeO3,Na5FeO4,Na3FeO3等のNaFe複合酸化物が形成されると考えられる。本研究では、NaFe複合酸化物の結晶構造を明らかにするためのアプローチとしてレーザーラマン分光分析法を用い、室温におけるラマンスペクトルの基礎的なデータを得ることを目的に、合成された高純度のNa4FeO3,Na5FeO4,Na3FeO3に対する測定を実施した。 また、市販のNaFe化合物に対するラマン分光測定の結果と比較し、これら化合物のスペクトルの特徴を調べた。その結果、上記3種のNaFe複合酸化物の室温でのスペクトルの特徴を明らかにすることができた。同時にこれら化合物のラマン分光分析に適切な励起レーザー出力範囲が見出され、高い出力では不可逆的にスペクトルが変化することが明らかとなった。また、Na4FeO3をArガス中で573Kまで加熱した場合、レーザー出力を変化させた場合と同様にスペクトルが不可逆的に変化することもわかった。

論文

Raman Study of Sodium and Iron Double Oxides at High Temperature

大鳥 範和; 上野 文義

EUCHEM2002 Molten Salts Conference, 22 Pages, 2002/00

高温のナトリウム化合物と鉄鋼材料が腐食反応を起こした結果,腐食生成物としてNaFe複合酸化物が生成する。本研究では、NaFe複合酸化物(NaFeO2,Na4FeO3、Na5FeO4、Na3FeO3)の分析にラマン分光法を適用し、室温$$sim$$573Kまでの特徴的なピ-クの観測することができ、ラマン分光法によって各々識別可能であることが明らかにした。また、573K以上の測定に対するUVレ-ザ-を励起光としたラマン分光法の適用性について検討した。

論文

Short-range structure of vitreous P$$_{2}$$O$$_{5}$$ by MD simulation

鈴木 喜博*; 高瀬 桂一*; 秋山 功*; 鈴谷 賢太郎; 梅咲 則正*; 大鳥 範和*

Materials Transactions, 42(11), p.2242 - 2246, 2001/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:48.95(Materials Science, Multidisciplinary)

P$$_{2}$$O$$_{5}$$ガラスの短範囲構造を、2体クーロン・ポテンシャルを用いた分子動力学シミュレーション法によって再現することに成功した。P$$_{2}$$O$$_{5}$$ガラスの最隣接原子相関P-Oは、P原子周りのO原子の配位数が4配位のPO$$_{4}$$四面体を形成しており、そのうち3配位のO原子は他のPO$$_{4}$$四面体と頂点共有で架橋(bridging)している架橋酸素(Bridging Oxygen)O$$_{B}$$であり、残りの1配位のO原子は非架橋の酸素(terminal Oxygen)O$$_{T}$$であることが構造化学的に予測され、パルス中性子回折実験の結果からもその短範囲構造は支持されている。われわれは、簡単な2体クーロン・ポテンシャルを用いた分子動力学シミュレーションを行い、パルス中性子回折実験による構造因子のhigh-Q側をよく再現する構造モデルを得た。このモデルの短範囲構造は、距離の長いP-O$$_{B}$$が3つと距離の短いP-O$$_{T}$$が1つからなる非対称なPO$$_{4}$$四面体構造を形成しており、その距離及び配位数は実験結果とよく一致した。このことは、P$$_{2}$$O$$_{5}$$ガラスの短範囲構造は、単に原子(イオン)の持つ電荷とサイズのみから決まっていることを意味している

報告書

ラマン分光分折法による高温NaOH溶媒中の酸化物イオンに関する研究

上野 文義; 大鳥 範和

JNC TN9400 2000-097, 55 Pages, 2000/09

JNC-TN9400-2000-097.pdf:1.19MB

高温のナトリウムが大気中において燃焼し高温の溶融体を形成する際、湿分を吸ってNaOHが生成し、その結果NaOHを溶媒とする高温のナトリウム化合物溶融体となる場合がある。この溶融体中に過酸化物イオン(O$$_{2}$$$$^{2-}$$)が存在するとき、その高い酸化能力によって鉄鋼材料などを著しく腐食すると考えられている。本研究は、高温のNaOH溶媒中の過酸化物イオンの存在状態を調べることを目的として実施した。腐食性の強い高温融体にも適用可能なラマン分光分析法を採用し、Na$$_{2}$$O$$_{2}$$試薬単独またはNaOHとの混合試薬について測定を行った。この実験を行うために、試料を最高1073Kまで加熱する能力を有しかつArガス中に密封できる試料加熱容器を用意した。得られたスペクトルに基づいて、高温のNaOH溶媒中での過酸化物イオンの存在や安定性について検討した。また、Na$$_{2}$$O$$_{2}$$試薬中に含まれる不純物の超酸化物イオン(O$$_{2}$$$^${-}$)イオンの安定性についても検討した。その結果、過酸化物イオンは単独では873Kまで、NaOH溶媒中では823Kまで安定に存在することが示された。また、超酸化物イオンは単独の場合は873Kまで、NaOH溶媒中では773Kまで安定に存在することが示された。さらに、超酸化物イオンは高温において過酸化物イオンに変化することはないと考えられた。

報告書

Na化合物高温溶融体の化学種分析に関する基礎的研究,2

大鳥 範和; 梅咲 則正*

JNC TJ9400 2001-002, 56 Pages, 1999/03

JNC-TJ9400-2001-002.pdf:1.56MB

高速増殖原型炉「もんじゅ」の事故における漏えいNaの燃焼および腐食反応のメカニズムを調べるための直接的手法として高温ラマン分光法と高温X線回折法の適用性と可能性を明らかにする目的で、一連の基本的なNa酸化物, Fe酸化物やNaFe複合酸化物へ適用し結果を評価し、ラマンスペクトルについては特に注目される物質であるNa$$_{2}$$O$$_{2}$$$$beta$$-NaFeO$$_{2}$$ついて重点的に調べた。 拑堝型炉を用いた後方散乱の観測方法によるラマン分光測定の結果、Na$$_{2}$$Oは673Kまで格子振動のスペクトルが観測でき、Na$$_{2}$$O$$_{2}$$においては873Kまで過酸化物イオンが、 773Kまで不純物である超酸化物イオンのスペクトルが観察できることがわかった。適用できる温度限界についてNa$$_{2}$$Oについては結晶格子の乱れ、 Na$$_{2}$$O$$_{2}$$については資料の黒変化、あるいは分解などの面から検討された。特に、 Na$$_{2}$$O$$_{2}$$における色変化は色中心の発生のような電子状態の変化を示唆していると推測された。$$beta$$-NaFeO$$_{2}$$ついて観測した結果、873Kまで良いS/N比で固有のスペクトルを観察でき、さらに高温でも本法の有用性が期待されるが、これ以上の温度では紫外線レーザーの使用が必要であることがわかった。X線回折則区低の結果、Na$$_{2}$$CO$$_{3}$$、Fe酸化物、$$beta$$-NaFeO$$_{2}$$ついて、室温ではいずれもJCPDSカードと良い一致が得られ、 本法が目標とする1073K以上の高温にえいても個々の物質や相の判別法として有用であることが確認された。以上の測定スペクトルや回折パターンは、実際の反応生成物である混合系への適用の際の参照利用に供する目的で、本報告書にデータ集として知見をまとめた。

報告書

Na化合物高温溶融体の化学種分析に関する基礎的研究

大鳥 範和*; 梅咲 則正*

PNC TJ9642 98-001, 24 Pages, 1998/03

PNC-TJ9642-98-001.pdf:1.24MB

漏えい燃焼ナトリウムと鉄基材料との化学反応を高温下で直接的に調べる方法の開発の必要性に基づき、高温下での化学種分析の基礎を確立することを目的として、ラマン分光法をナトリウムの酸化物と鉄ナトリウム複合酸化物に室温から高温に至る温度領域で適用し、存在する化学種を直接検出することを試みた。また、高温下でX線回析法を適用し、相状態を直接特定することを試みた。その結果以下の知見が得られた。NA $$_{2}$$Oのラマン分光実験から、逆蛍石型結晶構造に基づく格子振動に帰属される鋭く強いピークが200CM-1付近に観測され、823Kまではラマンスぺクトルが観測可能であるあることが確認できた。NA$$_{2}$$O$$_{2}$$のラマン分光実験から市販のNA2O$$_{2}$$は室温では談黄色を呈しているものの573K付近から黒く変色し可視域のレーザー光を透過しないが、O$$_{2}$$2-イオンの伸縮振動に基づくピークが773Kまで観測できることがわかった。2NA$$_{2}$$CO $$_{3}$$+FE$$_{3}$$O$$_{4}$$混合物を燃成および冷却したのちラマン分光実験とX線回析実験から、室温ではCO$$_{3}$$$$^{2-}$$イオンの存在と$$beta$$ーNAFEO$$_{2}$$相の存在が示された。また、昇温に伴ないこれらの化合物相の消滅と、代わって別の化合物相の出現が示唆された。

口頭

溶融塩電解共析法を用いた乾式再処理技術開発,12; 全体概要及び電解試験

明珍 宗孝; 小藤 博英; 山名 元*; 白井 理*; 山村 力*; 梅咲 則正*; 松浦 治明*; 梶並 昭彦*; 岩舘 泰彦*; 大鳥 範和*; et al.

no journal, , 

酸化物電解乾式再処理法において、ウラン及びプルトニウムを混合酸化物として陰極上に析出させるMOX共析技術は、核拡散抵抗性及び燃料製造への顆粒供給の観点から優れた技術として注目されている。本報では、MOX共析技術の課題とされる電解効率の低下や電解制御の困難性を解決するために実施している一連の研究開発に関して、その全体概要と電解試験等の実施状況を報告する。

口頭

広域連携ホットラボ利用によるアクチノイド研究

湊 和生; 小無 健司*; 藤井 俊行*; 長崎 晋也*; 大鳥 範和*

no journal, , 

我が国において超ウラン元素であるネプツニウム,プルトニウム,アメリシウム,キュリウムを含めて、広範にアクチノイドを取り扱うことができる、東北大学,京都大学及び日本原子力研究開発機構が所有するアクチノイド基礎・基盤研究のホットラボ施設の広域連携のもと、東京大学及び新潟大学も加わり、知的連携が図られるよう研究開発活動の相互乗り入れや実験試料の相互輸送を行い、研究を進めている。研究活動の相互乗り入れと試料の輸送を行うことにより、当該ホットラボ施設の特徴を生かした研究と他のホットラボ施設の有用な実験装置を用いた研究とを結びつけることができ、単独の施設では成し得ない新たな研究領域へ展開することが可能となった。例えば、原子力機構がプルトニウム,アメリシウムの実験試料を提供し東北大学施設でNMR測定を行うとともに、原子力機構がキュリウムの実験試料を京都大学原子炉実験所での溶液化学の研究に提供したりするなど、成果を挙げている。

口頭

Basic actinide chemistry and physics research in the framework of a program ACTILAB

湊 和生; 小無 健司*; 藤井 俊行*; 上原 章寛*; 長崎 晋也*; 大鳥 範和*; 赤堀 光雄; 高野 公秀; 林 博和; 徳永 陽; et al.

no journal, , 

アクチノイド科学の研究は、革新的原子力技術の持続的発展のために、欠くことのできないものである。アクチノイド元素のうち、特に、マイナーアクチノイドのAm及びCmの取り扱いには、特別な設備・施設が必要である。広域連携ホットラボによるアクチノイド研究(ACTILAB)のプログラムでは、革新的原子力技術の基盤を形成するアクチノイド研究を実施している。マイナーアクチノイド含有燃料の基礎的特性を明らかにするために、Am酸化物のXAFS(X線吸収微細構造)測定、Am-Pu混合酸化物のNMR(核磁気共鳴)測定を行った。また、不純物を精製したCm酸化物から炭素熱還元によりCmNを調製し、格子定数及び熱膨張を測定した。

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