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論文

Phase relations of the uranium-neptunium-oxygen system

山下 利之; 二谷 訓子; 大内 金二; 室村 忠純; 辻 利秀*; 稲垣 博光*; 加藤 徹也*

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.375 - 377, 1994/00

 被引用回数:11 パーセンタイル:65.71(Chemistry, Physical)

U-Np-O系の相平衡を高温X線回折法および熱重量法で調べた。UO$$_{2}$$とNpO$$_{2}$$の粉末を所定の割合に混合し、Np(U+Np)比が0.2~1.0の試料を、空気中1300$$^{circ}$$Cで10時間加熱反応させて得た。それらの試料をHe/8%H$$_{2}$$、CO$$_{2}$$/1%CO、N$$_{2}$$/100ppmO$$_{2}$$、N$$_{2}$$/1%O$$_{2}$$ならびに空気中において、それぞれ、室温から1000$$^{circ}$$Cまでの温度に加熱し、その温度でX線回折を行った。空気中1000$$^{circ}$$Cでは、Np/(U+Np)比が0.5以下の試料は蛍石型相とU$$_{3}$$O$$_{8}$$との2相共存であるが、この比が0.6以上の試料は蛍石型相単相であった。蛍石型相の格子定数はウラン量の増加にともないわずかに減少するが、これは結晶半径の小さいU$$^{5+}$$,U$$^{6+}$$の生成に起因すると考えられる。He/8%H$$_{2}$$中1000$$^{circ}$$Cでは、すべての試料が蛍石型相単相であった。その格子定数と、Np/(U+Np)比との間に良好な直線関係がみられることから、低酸素ポテンシャル下ではNpO$$_{2}$$はUO$$_{2}$$中に全率固溶すると考えられる。

論文

High temperature electrical conductivity and conduction mechanism of (U,Pu)O$$_{2 pm x}$$ at low oxygen partial pressures

藤野 威男*; 山下 利之; 大内 金二; 内藤 奎爾*; 辻 利秀*

Journal of Nuclear Materials, 202, p.154 - 162, 1993/00

 被引用回数:9 パーセンタイル:67.89(Materials Science, Multidisciplinary)

1273KにおけるU$$_{1-y}$$Pu$$_{y}$$O$$_{2 pm x}$$の電気伝導率($$sigma$$)を酸素分圧10$$^{-15}$$~10$$^{-1.5}$$Paの範囲で測定した。酸素分圧10$$^{-5}$$Pa以下では、電気伝導率は酸素分圧に依存しないが、$$sigma$$をyに対してプロットした曲線ではy=0.5付近で最大となった。この領域の電気伝導機構をホッピングスはスモールポーラロン理論に基づいて解析した。電気伝導率が最大を示す現象は不均化反応(Pu$$^{4}$$+U$$^{4}$$=Pu$$^{3+}$$U$$^{5}$$)を考慮することによりうまく説明できることがわかった。U$$_{1-y}$$Pu$$_{y}$$O$$_{2 pm x}$$の電気伝導の活性化エネルギーは1273Kから急冷した試料を用いて測定した。求めた活性化エネルギーはy=0.05の0.52eVからy=0.90の0.75eVまで単調に増加した。この変化はウランイオン間での活性化エネルギーの値とプルトニウムイオン間での値が異なると仮定することで説明できた。不均化反応の速度は遅いため、急冷した際、U$$^{5+}$$とPu$$^{3+}$$濃度は温度に依存しないと考えられる。

論文

Formation of lithium plutonates by the reaction of lithium nitrate and lithium hydroxide with PuO$$_{2}$$

山下 利之; 大内 金二; 高橋 和夫; 藤野 威男

Transuranium Elements; A Half Century, p.451 - 456, 1992/00

リチウム・プルトニウム複合酸化物の生成に関して、反応挙動及び反応条件を熱重量法及びX線回折法を用いて調べた。水酸化リチウムとPuO$$_{2}$$とを機械的に混合して酸素中で反応させた場合には、純粋なLi$$_{4}$$PuO$$_{5}$$及びLi$$_{3}$$PuO$$_{4}$$とが得られた。硝酸リチウム及び水酸化リチウムを溶液としてPuO$$_{2}$$に加えた場合には、生成物は反応温度により、PuO$$_{2}$$とLi$$_{4}$$PuO$$_{5}$$又はLi$$_{3}$$PuO$$_{4}$$との2相混合物となった。リチウム塩とPuO$$_{2}$$との反応を熱重量法で調べた結果、LiNO$$_{3}$$PuO$$_{2}$$系ではPuO$$_{2}$$はリチウム塩の分解生成物であるLi$$_{2}$$Oと反応するのに対し、LiOH-PuO$$_{2}$$系ではこれに加え、LiOHそれ自身とも反応を起こすことが明らかになった。生成したリチウム・プルトニウム複合酸化物は1Mの希硝酸に2分以内に溶解した。

論文

Phase relation and thermodynamic properties of cubic fluorite-type solid solution, Ba$$_{y/2}$$Y$$_{y/2}$$U$$_{1-y}$$O$$_{2+x}$$(x$$>$$0,x=0,x$$<$$0)

藤野 威男*; 山下 利之; 大内 金二

Journal of Nuclear Materials, 183, p.46 - 56, 1991/00

 被引用回数:9 パーセンタイル:70.23(Materials Science, Multidisciplinary)

イットリウムの共存下でUO$$_{2}$$中へのバリウムの固溶挙動とBa$$_{0.05}$$Y$$_{0.05}$$U$$_{0.90}$$U$$_{2+x}$$の酸素ポテンシャルを測定した。He中、真空中及び水素中、1000~1400$$^{circ}$$Cで作製したBa$$_{y/2}$$Y$$_{y/2}$$U$$_{1-y}$$O$$_{2+x}$$固溶体は、0≦y≦0.1の範囲で単相となることを見出した。固溶体の格子定数変化をBaとYの濃度の式で表したとき、Y濃度依存性は計算値と良く一致するのに対し、Ba濃度依存性は計算値よりもずっと小さいことがわかった。この固溶体は3価又は4価の金属を含む他の固溶体よりも高い酸素ポテンシャルを示した。$$Delta$$Go$$_{2}$$-O/M曲線における急激な立上りを示すO/M比は1.917であった。これは他の大部分の固溶体でみられる値2.0よりもかなり小さい値である。また、本固溶体の$$Delta$$Go$$_{2}$$は900~1300$$^{circ}$$Cの範囲で温度に対し直線的に変化せず、得られた$$Delta$$So$$_{2}$$及び$$Delta$$Ho$$_{2}$$は温度依存性を示すことがわかった。912$$^{circ}$$Cでの$$Delta$$So$$_{2}$$$$Delta$$Ho$$_{2}$$は、より高温での値と比べずっと小さな値を示すことがわかった。

論文

Composition and oxygen potential of cubic fluorite-type solid solution Eu$$_{y}$$U$$_{1-y}$$O$$_{2+x}$$(x$$>$$0,x$$<$$0) and rhombohedral Eu$$_{6}$$UO$$_{12+x}$$(x$$<$$0)

藤野 威男; 大内 金二; 茂住 泰寛*; 上田 隆三*; 田川 博章*

Journal of Nuclear Materials, 174, p.92 - 101, 1990/00

 被引用回数:22 パーセンタイル:87.79(Materials Science, Multidisciplinary)

蛍石型相固溶体Eu$$_{y}$$U$$_{1-y}$$O$$_{2+x}$$は真空中、1400$$^{circ}$$Cでy=0.51まで単相で存在する。y=0.51と0.80の間では蛍石型相と菱面体相が2相共存する。菱面体相はy=0.8~0.9で単相で存在する。不定比Eu$$_{6}$$UO$$_{11.41}$$の結晶構造と原子パラメータは定比のEu$$_{6}$$UO$$_{12}$$とほぼ同一である。Eu$$_{y}$$U$$_{1-y}$$O$$_{2+x}$$(y=0.1および0.3)の酸素ポテンシャルの測定値は他の希土類元素が固溶した固溶体よりも大幅に高い。また、酸素ポテンシャルの急変位置がハイポ側におれることがわかった。菱面体晶系Eu$$_{0.8571}$$ U$$_{0.1429}$$ O$$_{1.7143+x}$$(x$$<$$0)の酸素ポテンシャルも測定し、エンタルピー、エントロピーの比較検討を行った。

論文

電解酸化法による二酸化プルトニウムの溶解,1; 溶解条件の検討とスケールアップ予備試験

桜井 聡; 館盛 勝一; 吾勝 常勲; 木村 貴海; 吉田 善行; 武藤 博; 山下 利之; 大内 金二

日本原子力学会誌, 31(11), p.1243 - 1250, 1989/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:42.61(Nuclear Science & Technology)

難溶性の物質である二酸化プルトニウムを溶解するには、電気化学的に生成したCe$$^{4+}$$、Ag$$^{2+}$$等の酸化力を利用する方法が有力であることが知られている。本報告では、このような電解酸化溶解の各種条件の検討結果、および本法をスケールアップするために必要な、最大10g規模の二酸化プルトニウム溶解実験の結果について述べる。本研究の結果、酸化剤としてAg$$^{2+}$$を利用すれば室温においても十分大きな溶解速度が得られること、また多量のPuO$$_{2}$$を試料とする場合、溶解反応の律速段階がAg$$^{2+}$$の再生反応であること、さらに電解時における陰極からの水素の発生は電流密度と陰極液の硝酸濃度を調節することで抑制可能であること等が明らかになり、本法がスケールアップ可能である見通しを得た。

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