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論文

Atmospheric modeling of $$^{137}$$Cs plumes from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant; Evaluation of the model intercomparison data of the Science Council of Japan

北山 響*; 森野 悠*; 滝川 雅之*; 中島 映至*; 速水 洋*; 永井 晴康; 寺田 宏明; 斉藤 和雄*; 新堀 敏基*; 梶野 瑞王*; et al.

Journal of Geophysical Research; Atmospheres, 123(14), p.7754 - 7770, 2018/07

日本学術会議のモデル相互比較プロジェクト(2014)で提供された、福島第一原子力発電所事故時に大気中に放出された$$^{137}$$Csの計算に用いられた7つの大気輸送モデルの結果を比較した。本研究では、東北及び関東地方に輸送された9つのプルームに着目し、モデル結果を1時間間隔の大気中$$^{137}$$Cs濃度観測値と比較することにより、モデルの性能を評価した。相互比較の結果は、$$^{137}$$Cs濃度の再現に関するモデル性能はモデル及びプルーム間で大きく異なることを示した。概してモデルは多数の観測地点を通過したプルームを良く再現した。モデル間の性能は、計算された風速場と使用された放出源情報と一貫性があった。また、積算$$^{137}$$Cs沈着量に関するモデル性能についても評価した。計算された$$^{137}$$Cs沈着量の高い場所は$$^{137}$$Csプルームの経路と一致していたが、大気中$$^{137}$$Cs濃度を最も良く再現したモデルは、沈着量を最も良く再現したモデルとは異なっていた。全モデルのアンサンブル平均は、$$^{137}$$Csの大気中濃度と沈着量をともに良く再現した。これは、多数モデルのアンサンブルは、より有効で一貫したモデル性能を有することを示唆している。

論文

Application of multiple prompt $$gamma$$-ray analysis (MPGA) to geochemical and cosmochemical samples

大浦 泰嗣*; 渡部 良*; 海老原 充*; 村上 幸弘*; 藤 暢輔; 木村 敦; 小泉 光生; 古高 和禎; 大島 真澄; 原 かおる; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 291(2), p.335 - 339, 2012/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:64.33(Chemistry, Analytical)

多重即発$$gamma$$線分析(MPGA)を地球化学及び宇宙化学試料に適用し、シグナルノイズ比(S/N),感度,検出限界に関する分析能力を評価した。MPGA装置による測定で得られたS/NはJRR3における通常の即発$$gamma$$線分析(PGAA)に比べて大きい値が得られた。幾つかの元素に関して、そのS/Nは10倍以上も改善していた。また、PGAAで検出されない元素も幾つかMPGAで検出された。今回の実験では地球化学及び宇宙化学試料に含まれる主成分元素と中性子捕獲反応断面積が大きい微量元素の濃度がMPGAによって精度よく決定された。最適化と改良によってさらに多くの微量元素に適用できると期待される。

論文

Fluorido complex formation of element 104, rutherfordium (Rf)

石井 康雄; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; Li, Z.*; 永目 諭一郎; 宮下 直*; 森 友隆*; 菅沼 英夫*; 羽場 宏光*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 84(9), p.903 - 911, 2011/09

 被引用回数:12 パーセンタイル:50.96(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究では、HF/HNO$$_{3}$$水溶液中における104番元素ラザホージウム(Rf)の陽イオン交換挙動を4族同族元素Zr, Hf並びに擬同族元素Thとともに調べた。その結果、HF/0.10M HNO$$_{3}$$水溶液中におけるRfの分配係数($$K_{d}$$)はフッ化物イオン濃度([F$$^{-}$$])の増加に対して減少することがわかった。これはRfフッ化物錯体の逐次錯形成を示している。また、Rfと同族元素の$$K_{d}$$値の変化を水素イオン濃度([H$$^{+}$$])の関数として調べた。log$$K_{d}$$値はlog[H$$^{+}$$]に対して直線的に減少し、その傾きは-2.1から-2.5の間であった。この結果はこれらの元素が同じ錯イオン、おそらく[MF]$$^{3+}$$と[MF$$_{2}$$]$$^{2+}$$の混合物として溶液中に存在することを示している。またそのフッ化物錯体形成の強さはZr$$sim$$Hf$$>$$Rf$$>$$Thの順であった。

論文

Extraction of chromatographic behavior of Rf, Zr, and Hf in HCl solution with styrenedivinylbenzene copolymer resin modified by TOPO (trioctylphosphine oxide)

豊嶋 厚史; 笠松 良崇*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 11(1), p.7 - 11, 2010/06

本研究では、ラザホージウム(Rf)並びに同族元素Zr, Hfの2.0-7.0M塩酸水溶液からトリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)への抽出挙動を調べた。塩酸水溶液の濃度増加に伴ってこれらの元素の抽出率は増加し、その抽出順はZr$$>$$Hf$$geq$$Rfであることを明らかにした。この実験結果から、RfCl$$_{4}$$$$cdot$$2(TOPO)錯体の安定性は同族元素の同じ錯体よりも低いことが考えられる。

論文

Anionic fluoro complex of element 105, Db

笠松 良崇*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; Li, Z.; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 西中 一朗; et al.

Chemistry Letters, 38(11), p.1084 - 1085, 2009/10

 被引用回数:13 パーセンタイル:48.46(Chemistry, Multidisciplinary)

105番元素ドブニウム(Db)のフッ化水素酸と硝酸混合水溶液中における陰イオン交換挙動を、新規に開発した迅速イオン交換分離装置を用いて調べた。Dbのフッ化物陰イオン錯体の挙動は、近接の第6周期同族元素タンタル(Ta)の挙動とは大きく異なり、第5周期のニオブ(Nb)の挙動と似ているという特徴的な性質を示すことがわかった。

論文

Adsorption of Db and its homologues Nb and Ta, and the pseudo-homologue Pa on anion-exchange resin in HF solution

塚田 和明; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦*; 笠松 良崇; 西中 一朗; 市川 進一; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ; et al.

Radiochimica Acta, 97(2), p.83 - 89, 2009/02

 被引用回数:19 パーセンタイル:15.82(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

105番元素ドブニウム(Db)及び周期表上同族の5族元素ニオブ(Nb),タンタル(Ta),擬5族のプロトアクチニウム(Pa)のフッ化水素酸水溶液中における陰イオン交換挙動を観測した。実験にはタンデム加速器施設に設置したオンライン自動迅速イオン交換分離装置を利用し、$$^{248}$$Cm+$$^{19}$$F反応で生成する$$^{262}$$Db(半減期34秒)を対象に13.9Mフッ化水素酸水溶液におけるイオン交換樹脂への分配係数を測定した。上記元素とDbの溶離挙動を比較すると、Dbの分配係数は5族元素Nb及びTaに比べて小さく、その傾向はむしろ擬5族のPaに近いという結果を得た。この結果は超アクチノイド元素であるDbのフッ化物陰イオン錯体が同族元素と異なるという興味深いものである。

論文

Fluoride complexation of element 104, rutherfordium (Rf), investigated by cation-exchange chromatography

石井 康雄; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 當銘 勇人; 西中 一朗; 永目 諭一郎; 宮下 直*; 森 友隆*; 菅沼 英夫*; et al.

Chemistry Letters, 37(3), p.288 - 289, 2008/03

 被引用回数:17 パーセンタイル:43.4(Chemistry, Multidisciplinary)

104番元素ラザホージウム(Rf)の低次フッ化物錯体の形成を調べるため、HF/HNO$$_{3}$$水溶液系におけるRfの陽イオン交換挙動を4価の陽イオンであるZr, Hf及びThの挙動と比較を行った。AIDA(${it $alpha$}$線測定装置結合型自動迅速イオン交換分離装置)を用いた加速器オンライン実験でRfの陽イオン交換挙動を調べた。原子力機構タンデム加速器施設において、$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5${it n}$)により合成した$$^{261}$$Rf(半減期: 78s)をHe/KClガスジェット搬送法によりAIDAへ搬送し130秒間捕集した。これを250$$mu$$LのHF/0.1M HNO$$_{3}$$水溶液で溶解し、1.6mm i.d.$$times$$7.0mm又は1.0mm i.d.$$times$$3.5mmの陽イオン交換カラムへ溶離展開させ、その溶出液をTa皿に捕集した。その後、0.1M HF/0.1M HNO$$_{3}$$によってカラム中の残留物を溶出させ、別のTa皿に捕集した。これらを蒸発乾固させた後、600mm$$^{2}$$のPIPS検出器で$$^{261}$$Rfの${it $alpha$}$線を測定しその分配係数を求めた。HF/0.1M HNO$$_{3}$$においてZr, Hf, Th及びRfは、フッ化物イオン濃度の増加に従いその${it K}$ $$_{d}$$値が減少した。これは、これらのイオンにフッ化物イオンが配位することによって、陽イオン交換樹脂への吸着性能が減少したものと考えられる。陽イオン交換樹脂への吸着の強さの順序はZr$$sim$$Hf$$>$$Rf$$>$$Thとなり、これは各元素のイオン半径の大きさの順序と一致した。

論文

Hexafluoro complex of rutherfordium in mixed HF/HNO$$_{3}$$ solutions

豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 後藤 真一*; 石井 康雄; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; et al.

Radiochimica Acta, 96(3), p.125 - 134, 2008/03

 被引用回数:23 パーセンタイル:13(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)$$^{261}$$Rf反応により104番元素ラザホージウム(Rf)を生成し、陰イオンフッ化物錯体の形成を陰イオン交換法を用いて調べた。フッ化物イオン濃度0.0005-0.013MでRfヘキサフルオロ錯体[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$が形成することを初めて明らかにした。[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$の形成は同族元素Zr, Hfのヘキサフルオロ錯体と著しく異なり、[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$の錯形成定数は同族元素Zr, Hfの錯形成定数より少なくとも一桁小さいことを明らかにした。

論文

An Attempt for determining $$^{235}$$U/$$^{238}$$U ratio for a trace amount of uranium: Search for an extinct radionuclide $$^{247}$$Cm in the early solar system

Chai, J.; 宮本 ユタカ; 國分 陽子; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和; 大浦 泰嗣*; 海老原 充*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 272(2), p.397 - 401, 2007/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:78.15(Chemistry, Analytical)

Cm-247は半減期が1600万年で、代表的な消滅核種I-129とほぼ等しく、これらの核種が太陽系初期に隕石中に取り込まれるとすれば、その核合成過程であるr-プロセスが太陽系形成の直前まで継続して起こっていなければならない。このような消滅核種の太陽系形成時における存在度は、それらの核種を生成した核合成プロセスばかりでなく、太陽系形成プロセスを考えるうえで非常に大きな制約条件を与えるものと考えられる。Cm-247は$$alpha$$壊変によりU-235になるので、ウランの同位体比(U-235/U-238)に変動を与える可能性がある。ウランに対してキュリウムが濃縮されている鉱物相を分離できれば、そこでのウランの同位体組成には変動が見いだされる可能性が大きい。そこで、二重収束型ICP-MSを用いてウランの同位体比を高精度で測定することとした。その結果、ウランの同位体比,ウラン及び希土類元素の定量値のデータから、太陽系初期におけるCm-247の存在度はU-235に対して0.003以下であった。

論文

Multiple prompt $$gamma$$-ray analysis and construction of its beam line

大島 真澄; 藤 暢輔; 木村 敦; 海老原 充*; 大浦 泰嗣*; 伊藤 泰男*; 澤幡 浩之*; 松尾 基之*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 271(2), p.317 - 321, 2007/02

 被引用回数:9 パーセンタイル:38.15(Chemistry, Analytical)

多重$$gamma$$線検出法を中性子放射化分析と組合せることにより、従来の放射化分析より優れた感度と分解能が得られることを実証した。われわれは今回多重$$gamma$$線検出法を即発$$gamma$$線分析に適用するために、原子力機構(旧原研)研究炉JRR-3の冷中性子ガイドホールに新たなビームラインを設置した。これはビームシャッター,ビーム減衰器,多重$$gamma$$線検出装置,試料交換機,ビームストッパーからなる。この分析のために最適化した高効率多重$$gamma$$線検出装置を建設中であり、その性能をモンテカルロシミュレーションコードGEANT4.5.0で評価した。

論文

Extraction behavior of rutherfordium into tributylphosphate from hydrochloric acid

羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 石井 康雄; 當銘 勇人; 佐藤 哲也; 西中 一朗; 市川 隆俊; 市川 進一; et al.

Radiochimica Acta, 95(1), p.1 - 6, 2007/01

 被引用回数:14 パーセンタイル:24.72(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

逆相抽出クロマトグラフ法を用い、7.2-8.0M塩酸溶液中におけるラザホージウム(Rf)並びにその軽同族体Zr, Hfのトリブチルりん酸(TBP)への溶媒抽出挙動を調べた。Rf, Zr並びにHfの抽出率が塩酸濃度の増加とともに増加し、抽出されやすさの順列がZr$$>$$Hf$$sim$$Rfであることが明らかとなった。これら三元素の塩化物錯体の形成順列を考慮すると、Rf四塩化物のTBP錯体の安定性がZr, Hfよりも低いことが示唆される。

論文

$$alpha$$ decay of $$^{238}$$Cm and the new isotope $$^{237}$$Cm

浅井 雅人; 塚田 和明; 市川 進一; 阪間 稔*; 羽場 宏光*; 西中 一朗; 永目 諭一郎; 後藤 真一*; 小島 康明*; 大浦 泰嗣*; et al.

Physical Review C, 73(6), p.067301_1 - 067301_4, 2006/06

 被引用回数:18 パーセンタイル:23.28(Physics, Nuclear)

ガスジェット結合型オンライン同位体分離器を用いて$$^{237}$$Cm及び$$^{238}$$Cmの$$alpha$$崩壊を研究した。新核種$$^{237}$$Cmを初めて同定し、その$$alpha$$崩壊の遷移エネルギーが6656keVであることを明らかにした。$$^{238}$$Cmの$$alpha$$線エネルギーを精度よく再決定し、娘核$$^{234}$$Puの第1励起準位へ遷移する$$alpha$$線の観測にも成功した。$$^{234}$$Puの第1励起準位のエネルギーは、他のPu同位体のそれに比べてかなり高いことが明らかになった。

論文

Experimental identification of spin-parities and single-particle configurations in $$^{257}$$No and its $$alpha$$-decay daughter $$^{253}$$Fm

浅井 雅人; 塚田 和明; 阪間 稔*; 市川 進一; 石井 哲朗; 永目 諭一郎; 西中 一朗; 秋山 和彦; 長 明彦; 大浦 泰嗣*; et al.

Physical Review Letters, 95(10), p.102502_1 - 102502_4, 2005/09

 被引用回数:55 パーセンタイル:11.69(Physics, Multidisciplinary)

$$^{257}$$Noの$$alpha$$崩壊に伴う$$gamma$$線及び内部転換電子を$$alpha$$線との同時計数法により測定し、娘核$$^{253}$$Fmの励起準位を構築した。$$^{257}$$No線源の作成にはガスジェット搬送法とオンライン同位体分離法を用いた。測定された内部転換係数から$$^{253}$$Fmの124.1keV準位のスピン・パリティを決定し、124.1keV準位及び$$^{257}$$Noの基底状態の中性子軌道配位を3/2$$^{+}$$[622]と同定した。$$^{257}$$Noの基底状態の配位は同じ中性子数155を持つ軽い核の配位とは異なることを明らかにした。

論文

Proton-neutron configurations in $$^{236g,m}$$Am and its EC-decay daughter $$^{236}$$Pu

浅井 雅人; 阪間 稔*; 塚田 和明; 市川 進一; 羽場 宏光*; 西中 一朗; 永目 諭一郎; 後藤 真一*; 小島 康明*; 大浦 泰嗣*; et al.

European Physical Journal A, 23(3), p.395 - 400, 2005/02

 被引用回数:12 パーセンタイル:32.06(Physics, Nuclear)

$$gamma$$線核分光の手法により$$^{236}$$AmのEC崩壊を研究した。$$^{236}$$Amには半減期3.6分と2.9分の2つの核異性体があることがわかった。娘核$$^{236}$$Puの励起準位を構築し、$$K^{pi}=0^{-}$$の8重極振動バンドと2準粒子状態を同定した。2準粒子状態のうちの1つは半減期1.2$$mu$$秒のKアイソマーであった。$$^{236g,m}$$Amから$$^{236}$$Puの2準粒子状態へのEC遷移は$$log ft$$=4.8-5.3という小さい値を示し、この事実から$$^{236g,m}$$Amと2準粒子状態の陽子-中性子配位を決定した。

論文

Chemical studies on rutherfordium (Rf) at JAERI

永目 諭一郎; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦; 石井 康雄; 佐藤 哲也; 平田 勝; 西中 一朗; 市川 進一; et al.

Radiochimica Acta, 93(9-10), p.519 - 526, 2005/00

 被引用回数:25 パーセンタイル:12.34(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

東海研究所タンデム加速器を用いて進めてきた超重元素(104番元素)ラザホージウム(Rf)の単一原子レベルでの化学挙動研究について報告する。特に短寿命(78秒)で数分間に1原子の割合で生成するRfのイオン交換挙動を調べるために開発した自動迅速イオン交換分離装置の概要を紹介する。また最近得られたRfのフッ化物錯体のイオン交換挙動について詳しく述べる。これはRfのフッ化水素酸溶液中での陰イオン交換挙動が、周期表同族元素であるジルコニウムやハフニウムの挙動とは大きく異なっていて、Rfのフッ化物形成に相対論効果が寄与している可能性を指摘する興味深い結果である。

論文

EC and $$alpha$$ decays of $$^{235}$$Am

浅井 雅人; 阪間 稔*; 塚田 和明; 市川 進一; 羽場 宏光*; 西中 一朗; 永目 諭一郎; 後藤 真一*; 小島 康明*; 大浦 泰嗣*; et al.

European Physical Journal A, 22(3), p.411 - 416, 2004/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:51.67(Physics, Nuclear)

$$^{235}$$AmのEC及び$$alpha$$崩壊を$$gamma$$線核分光の手法により調べた。$$^{235}$$Puの励起準位を初めて構築し、予備的ではあるが準位のスピン・パリティ及びニールソン軌道を同定した。実験結果から$$^{235}$$Amの基底状態の軌道配位を$$pi5/2^{-}[523]$$と評価した。一方$$^{231}$$Npの$$pi5/2^{-}[523]$$準位のエネルギーは15keV以下であることがわかり、実験で得られた$$alpha$$線のエネルギー値と合わせて、$$^{235}$$Amの$$Q_{alpha}$$値を6569$$^{+27}_{-12}$$keVと決定した。

論文

Fluoride complexation of element 104, rutherfordium

羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦; 西中 一朗; 平田 勝; 矢板 毅; 市川 進一; 永目 諭一郎; et al.

Journal of the American Chemical Society, 126(16), p.5219 - 5224, 2004/04

 被引用回数:37 パーセンタイル:27.27(Chemistry, Multidisciplinary)

$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)$$^{261}$$Rf反応で生成する104番元素ラザホージウム(Rf)のフッ化物錯体のイオン交換挙動を単一原子レベルで明らかにした。Rfの陰イオン交換挙動は、周期表同族元素であるジルコニウム(Zr)やハフニウム(Hf)の挙動とは明らかに異なることがわかり、Rfのフッ化物形成に相対論効果が寄与している可能性を指摘した。

論文

$$alpha$$-decays of neutron-deficient americium isotopes

阪間 稔*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 市川 進一; 西中 一朗; 永目 諭一郎; 羽場 宏光*; 後藤 真一*; 柴田 理尋*; 河出 清*; et al.

Physical Review C, 69(1), p.014308_1 - 014308_11, 2004/01

 被引用回数:17 パーセンタイル:27.64(Physics, Nuclear)

原研タンデム加速器から得られる$$^{6}$$Liビームを用いてウラン同位体$$^{233,235}$$Uを照射し、中性子欠損アメリシウム同位体$$^{233,234,235,236}$$Amを合成した。核反応生成生物はガスジェット結合型オンライン同位体分離器により、選択的に分離され放射線測定から同定された。$$^{235}$$Amのアルファ壊変を初めて観測するとともに、$$^{233,234,236}$$Amのアルファ壊変データを詳細に調べ、これら同位体のアルファ壊変に伴う阻害因子に関して新たな知見を得た。

論文

Identification of the new isotope $$^{241}$$Bk

浅井 雅人; 塚田 和明; 市川 進一; 阪間 稔*; 羽場 宏光*; 永目 諭一郎; 西中 一朗; 秋山 和彦; 豊嶋 厚史; 金子 哲也*; et al.

European Physical Journal A, 16(1), p.17 - 19, 2003/01

 被引用回数:8 パーセンタイル:46.1(Physics, Nuclear)

原研タンデム加速器に付設されたガスジェット搬送装置結合型オンライン同位体分離装置を用いて新核種$$^{241}$$Bkを初めて同定した。$$^{241}$$BkのEC崩壊に伴うX線及び3本の$$gamma$$線を確認し、半減期を4.6分と決定した。半減期の値と観測された$$gamma$$線のエネルギーや強度は、$$^{241}$$Bkの基底状態$$pi 7/2^{+}[633]$$から娘核の励起準位$$nu 7/2^{+}[624]$$へのEC遷移を考えることで無理なく説明できる。

論文

Nuclear decay properties of the neutron-deficient actinides

阪間 稔*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 市川 進一; 羽場 宏光; 後藤 真一*; 西中 一朗; 永目 諭一郎; 大浦 泰嗣*; 小島 康明*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.34 - 37, 2002/11

中性子欠損アクチノイド核$$^{233,234,235,236}$$Am並びに$$^{237,238}$$Cmの壊変特性をガスジェット結合型オンライン同位体分離装置を用いて調べた。これらの核種は、タンデム加速器から得られる$$^{6}$$Liビームを用いて$$^{233,235}$$U,$$^{237}$$Npターゲットを照射して合成した。この中で$$^{233}$$Amと$$^{237}$$Cmは新アイソトープとして同定した。また$$alpha$$壊変エネルギーと$$alpha$$壊変半減期の系統性に基づき、本研究で初めて観測した$$^{233}$$Am及び$$^{235}$$Amの$$alpha$$壊変遷移に関して考察した。

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