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論文

Electrolysis of plutonium nitride in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理; 岩井 孝; 塩沢 憲一; 鈴木 康文; 坂村 義治*; 井上 正*

Journal of Nuclear Materials, 277(2-3), p.226 - 230, 2000/02

 被引用回数:23 パーセンタイル:81.29(Materials Science, Multidisciplinary)

プルトニウム窒化物(PuN)のLiCl-KCl共晶塩系での溶解挙動をボルタモグラム測定等により検討した。理論的に導出したPuNの溶解電位(-0.865V)と実験値はほぼ一致した。陽極にはタングステンかご状電極を用い、その中にPuNを入れ、陰極にはモリブデン線を使用して、約0.54wt%のPuCl$$_{3}$$を含む塩中でPuの電解回収実験を行った。陰極電位を固定した定電位電解と陰極・陽極間の電流を一定とした定電流電解を行い、グラムオーダーのPu金属を回収することに成功した。電解時の各電極の電位をモニターすることにより、陽極ではPuNが溶解してプルトニウムイオン(Pu$$^{3+}$$)になり、陰極ではPu$$^{3+}$$がPuに還元されて析出することを確認した。電析物は$$alpha$$-Puを含むことをX線回折法により確かめたが、塩を多量にまき込んでいるため、Pu金属の単離は困難であった。

論文

Thermodynamics of neptunium in LiCl-KCl eutectic/liquid bismuth systems

坂村 義治*; 白井 理; 岩井 孝; 鈴木 康文

Journal of the Electrochemical Society, 147(2), p.642 - 649, 2000/02

 被引用回数:17 パーセンタイル:57.25(Electrochemistry)

使用済燃料の乾式再処理における基礎知見として、400~500$$^{circ}$$CにおけるLiCl-KCl共晶塩/液体ビスマス系でのネプツニウムの熱力学的特性を調べた。LiCl-KCl系でのネプツニウムの標準酸化還元電位は、E$$^{0Np/Np(I}$$II$$_{=}$$-2.0667+0.0007892$$times$$T(Ag/AgCl参照電極に対して、T:温度)であった。液体ビスマス上の電位は、ビスマス中のネプツニウムの濃度の関数となるが、これを解析したところ、ビスマスへのネプツニウムの溶解度は、400,450及び500$$^{circ}$$Cでそれぞれ0.34$$pm$$0.02,0.61$$pm$$0.08及び1.06$$pm$$0.09であった。液体ビスマス中のネプツニウムの過剰化学ポテンシャル(自由エネルギー)は、$$Delta$$G$$_{Np}$$(kcal/g・atom)=-32.5($$pm$$0.7)+0.00723$$times$$Tであった。これらの値は、ウランよりむしろプルトニウムに近いものであった。

論文

Studies on pyrochemical reprocessing for metallic and nitride fuels; Behavior of transuranium elements in LiCl-KCl/liquid metal systems

坂村 義治*; 井上 正*; 白井 理; 岩井 孝; 荒井 康夫; 鈴木 康文

Proc. of the Int. Conf. on Future Nuclear Systems (GLOBAL'99)(CD-ROM), 8 Pages, 1999/00

金属及び窒化物燃料用に開発されている高温化学再処理に関する研究の一環として、LiCl-KCl/液体金属系での超ウラン元素の挙動を調べた。ここではLiCl-KCl/液体Bi系でのNpの挙動に関する実験と、LiCl-KCl/液体Cd系でのPu及びAmの挙動に関する実験を行った。前者の実験では、液体Bi中へのNpの固溶度と過剰部分モル自由エネルギーを求めた。後者の実験では、液体Cd中でのPuの活量係数及びPuとAmの分配係数を評価したほか、溶融塩中においてAmが還元条件下ではII価で存在することを示した。さらにNp/Np(III)及びPu/Pu(III)の標準電極電位を決定したほか、得られた実験結果を用いて、LiCl-KCl/液体金属系中でのアクチノイドとランタノイドのふるまいについて、熱力学的側面から議論した。

論文

Electrochemical behavior of actinide ions in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理; 岩井 孝; 鈴木 康文; 坂村 義治*; 田中 博*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.685 - 688, 1998/00

 被引用回数:75 パーセンタイル:94.59(Chemistry, Physical)

ウラン及びプルトニウム塩化物を含むLiCl-KCl共晶塩系での電析・溶解反応をサイクリックボルタンメトリーにより検討した。ウラン及びプルトニウムの塩化物の調製法を紹介し、これら塩化物を原料として0.5~1.0wt%のUCl$$_{3}$$あるいはPuCl$$_{3}$$を含むLiCl-KCl共晶塩系で作用極にタングステン及びモリブデンを用いて723K~823Kで測定を行った。ボルタモグラムの解析から、ウラン及びプルトニウムの電析溶解反応は若干非可逆性を帯びていることがわかった。また、アンダーポテンシャルデポジションによる作用極表面へのウラン及びプルトニウムの吸着波及び脱着波が観察されたが、これらの反応により電析・溶解反応が複雑化しているため、解析が困難であることも述べる。なお、ウランの場合は、U$$^{3+}$$/U$$^{4+}$$のレドックス反応が観察されるが、この反応は可逆であった。

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