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論文

Development of MA separation process with TEHDGA/SiO$$_{2}$$-P for an advanced reprocessing

堀内 勇輔; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 木田 福香*; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(1), p.237 - 244, 2021/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

抽出クロマトグラフィ法を採用した高レベル放射性廃液からのMA分離技術の構築のためにTEHDGA吸着材の適用性をバッチ式吸着およびカラム試験により評価した。バッチ式吸着試験の結果より、TEHDGA吸着材はTODGA吸着材と比較すると核分裂生成物の除染性能が優れていることが確認された。さらにカラム試験の結果より、TEHDGA吸着材から希土類元素の全量溶離が確認されたためTEHDGAは吸着材としても性能は十分に発揮され、プロセスへの適用が期待できる。

報告書

MA回収プロセスにおける物質移動係数評価試験; 単一液滴法を用いた評価

坂本 淳志; 木部 智*; 川野邊 一則*; 藤咲 和彦*; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉*; 津幡 靖宏; 伴 康俊; 松村 達郎

JAEA-Research 2021-003, 30 Pages, 2021/06

JAEA-Research-2021-003.pdf:1.81MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)では、使用済核燃料溶解液中からマイナーアクチノイド(以下、「MA」という)を回収するプロセスの一つとして、SELECTプロセスの適用が検討されている。SELECTプロセスでは従来から用いられてきたリン(P)系の抽出剤ではなく、炭素(C),水素(H),酸素(O),窒素(N)といった非リン系のみで構成される新たな抽出剤を開発し、その適用検討を進めているところである。その中でMA・ランタノイド(以下、「Ln」という)を一括回収するための抽出剤として$$N,N,N',N'$$-tetradodecyldiglycolamide(テトラドデシルジグリコールアミド(以下、「TDdDGA」という))、MA/Lnを相互分離するための抽出剤として$$N,N,N',N',N",N"$$-hexaoctylnitrilotriacetamide(ヘキサオクチルNTAアミド(以下、「HONTA」という))、Am/Cmを相互分離するための抽出剤としてAlkyl diamide amine(アルキルジアミドアミン(ADAAM))を用いたフローシートの構築を進めている。本試験では、SELECTプロセスにおいてラフィネート中からMA及びLnを回収するためのTDdDGA及びHONTAを対象に、フローシートを構築する上で必要となる物質移動係数の取得を単一液滴法により進めた。単一液滴法により物質移動係数を評価するに当たっては、あらかじめ装置の形状変更等の改良を重ねた上で試験的な評価を実施し、既報値と同様な物質移動係数値が得られることを確認した。また、取得したTDdDGAの物質移動係数を用いることで、これまでにmixer-settlers(ミキサセトラ(MS))やcentrifugal contactors(遠心抽出器(CC))を用いて実施してきた連続多段試験結果の妥当性についても評価することがdできた。さらに、HONTAに関しても評価を行い、10$$^{-6}$$m/s以下の低い物質移動係数を有することが明らかとなった。

論文

Behavior of light elements in iron-silicate-water-sulfur system during early Earth's evolution

飯塚 理子*; 後藤 弘匡*; 市東 力*; 福山 鴻*; 森 悠一郎*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; 鍵 裕之*

Scientific Reports (Internet), 11(1), p.12632_1 - 12632_10, 2021/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Multidisciplinary Sciences)

FeNi合金からなる地球核は、H, C, O, Si, Sなどの軽元素を含んでいると考えられている。その中でHは、宇宙に最も存在する元素であり、最も有望な候補である。これまでの我々の中性子回折実験から、鉄-水系において、水素が他の元素より優先的に鉄に取り込まれることが分かっている。今回、初期地球の組成で水を含んだ鉄-ケイ酸塩系において、Sが及ぼす影響を調べた。その結果、一連の鉄の相転移、含水ケイ酸塩の脱水酸基およびカンラン石・輝石の形成を観察した。またFeの共存相としてFeSが現れた。Hがいる条件でもFeSの格子体積が一定であることから、FeSに水素は入らず、FeSはむしろFeの水素化を阻害することがわかった。高温高圧下から回収された試料を観察すると、FeにはHとSが入っており、HおよびSはFe(H$$_{x}$$)-FeS系の融点を下げる効果があることが分かった。一方回収試料には、C, O, Siなどの他の軽元素は含まれていないため、地球核形成時には、まずFeH$$_{x}$$およびFeSができ、その後さらに高温高圧下でFeHxやFeSが融解した後でないと、それらは核に取り込まれないことが分かった。

論文

Study on gamma-ray-degradation of adsorbent for low pressure-loss extraction chromatography

宮崎 康典; 佐野 雄一; 岡村 信生; 渡部 雅之; 江夏 昌志*

QST-M-29; QST Takasaki Annual Report 2019, P. 72, 2021/03

放射性廃棄物の減容化及び有害度低減に、使用済燃料再処理で発生する高レベル放射性廃液から長寿命のマイナーアクチノイドを分離回収する固相分離技術の開発を行っている。特に、大粒径の吸着材をカラム充填することで、分離性能を維持しつつ、分離操作の安全性向上を目指した低圧損抽出クロマトグラフィを進めている。本研究では、HONTA含浸吸着材を0.01M硝酸溶液に浸漬し、$$gamma$$線照射によるHONTAの劣化挙動を調査した。吸収線量0.51MGyの場合では劣化物が2種類であったが、吸収線量の増加によって、e.g. 2.09MGy、劣化物の種類が5種類となった。このうち、2種類は溶媒抽出では見られておらず、抽出クロマトグラフィに特有の劣化物であることが示唆された。今後、硝酸や水が関与する抽出剤の劣化機構を明らかにする。

論文

Influence of plutonyl ion on electrochemical characterization of zirconium in plutonium nitrate solutions

中原 将海; 佐野 雄一; 野村 和則

Radiochimica Acta, 108(9), p.701 - 706, 2020/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

再処理施設におけるZr製のプルトニウム蒸発缶の腐食挙動を評価するために、Pu硝酸溶液を用いた電気化学試験によりPuO$$_{2}$$$$^{2+}$$の影響を評価した。7mol dm$$^{-3}$$ HNO$$_{3}$$のPu硝酸溶液におけるZrの最大自然浸漬電位は約1Vであった。しかしながら、本試験条件下では高いPuO$$_{2}$$$$^{2+}$$濃度においても重大な変化はみられず、Zrは高い耐食性を示した。

論文

Structural characterization of Eu-HONTA complexes by IBIL and EXAFS analyses

渡部 創; 佐野 雄一; 岡田 諒*; 松浦 治明*; 羽倉 尚人*; 加田 渉*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 477, p.60 - 65, 2020/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:39.17(Instruments & Instrumentation)

抽出クロマトグラフィを用いたMA回収技術開発のためのHONTA含侵吸着材中に形成されるEu錯体の局所構造を、EXAFSとIBILとを組み合わせた手法により調査した。本分析により、吸着材中と溶媒中とで形成される錯体構造の微小な変化をとらえることができることが明らかとなった。

論文

Structure refinement of black phosphorus under high pressure

赤浜 裕一*; 宮川 仁*; 谷口 尚*; 佐野 亜沙美; 町田 真一*; 服部 高典

Journal of Chemical Physics, 153(1), p.014704_1 - 014704_5, 2020/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:42.52(Chemistry, Physical)

室温下で3.2GPaまでの圧力における黒リンの構造解析を粉末中性子回折によって行った。高圧下のリン原子の結合距離と結合角を精密に決め、これまでのX線単結晶解析の結果[Brown and Randqvist, Acta Cryst. 19, 684 (1965)]と一致することを確認した。結晶格子は異方的な圧縮を示すが、P1-P2およびP1-P3結合距離は圧力によらずほぼ一定であり、P3-P1-P2結合角のみ顕著に減少した。この結果から、Cartzら[J. Chem. Phys. 71, 1718 (1979)]により報告されている結合距離との顕著なずれは、解消された。我々の構造データは、高圧下における黒リンのDirac半金属状態を明らかにするに役立つ。

論文

Extraction mechanism of lanthanide ions into silica-based microparticles studied by single microparticle manipulation and microspectroscopy

大高 稔紀*; 佐藤 辰巳*; 大野 真平; 名越 航平; 安倍 諒治*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 中谷 清治*

Analytical Sciences, 35(10), p.1129 - 1133, 2019/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Analytical)

Single porous silica microparticles coated with styrene-divinylbenzene polymer (SDB) impregnated with octyl(phenyl)-N,N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide (CMPO) were injected into an aqueous 3 mol/L nitric acid solution containing trivalent lanthanide (Ln(III)), as a high-level liquid waste model, using the microcapillary manipulation-injection technique; and the extraction rate of Ln(III), as an Ln(III)-CMPO complex, into the single microparticles was measured by luminescence microspectroscopy. The extraction rate significantly depended on the Ln(III), CMPO, or NO$$_{3}$$$$^{-}$$ concentration, and was analyzed in terms of diffusion in the pores of the microparticles and complex formation of Ln(III). The results indicated that the rate-determining step in Ln(III) extraction was the diffusion in the pore solution of the microparticles.

論文

Structure change of monoclinic ZrO$$_{2}$$ baddeleyite involving softenings of bulk modulus and atom vibrations

福井 宏之*; 藤本 真人*; 赤浜 裕一*; 佐野 亜沙美; 服部 高典

Acta Crystallographica Section B; Structural Science, Crystal Engineering and Materials (Internet), 75(4), p.742 - 749, 2019/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:38.26(Chemistry, Multidisciplinary)

単斜晶ZrO$$_{2}$$バデライトは、加圧により体積弾性率と原子振動の異常な軟化を示す。その原因を明らかにするために、我々は構造の圧力変化を中性子粉末回折および第一原理計算により調べた。その結果、体積弾性率の異常な圧力応答は化学結合性の変化というより、酸素副格子の変形、とりわけ$$a$$*面内で作られる酸素のレイヤーの一つと関係していることが分かった。このレイヤーは、2つの平行四辺形、つまりほとんど歪まず回転するものと圧力で変形するものにより構成されている。このレイヤーの変形が数あるZr-O原子間距離のうちの一つを伸ばし、いくつかの原子振動モードをソフト化させることが分かった。

論文

Effect of seawater components on corrosion behavior of SUS316L in nitric acid solution containing metal ions

安倍 弘; 西塚 雄介*; 佐野 雄一; 内田 直樹; 飯嶋 静香; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(2), p.193 - 200, 2019/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

東京電力福島第一原子力発電所の事故において、使用済核燃料プールに多量の海水が冷却剤として投入された。当該使用済燃料が再処理される場合、海水成分が核燃料再処理工程における金属イオンを含む硝酸溶液に混入することが予想される。本研究においては、高レベル放射性廃液(HAW)貯槽に典型的に使用されるSUS316Lの腐食挙動に関して、海水成分の影響を評価した。人工海水と金属イオンを含む模擬HAWを使用し、腐食試験を実施した。HAWを含む硝酸溶液においては、人工海水の有無に関わらず、Ruが腐食電位を過不働態まで貴化させたために生じる粒界腐食が観察された。海水成分濃度の増加は腐食速度を低下させ、粒界腐食を抑制した。広域X線吸収微細構造やサイクリックボルタンメトリーといった分析により、Ru-塩化物イオン間の反応と腐食機構との関与が示されている。

論文

Influences of pore and particle sizes of CMPO/SiO$$_{2}$$-P adsorbent on extraction chromatography process

渡部 創; 佐野 雄一; 三田 修平*; 桜井 翔太*; 新井 剛*

日本イオン交換学会誌, 30(1), p.8 - 16, 2019/01

In order to optimize operability of the adsorbents in the extraction chromatography system and to enhance the performance of the adsorbent, CMPO/SiO$$_{2}$$-P adsorbents with various pore and particle sizes were prepared, and characteristics of the adsorbents were evaluated through distribution coefficient, adsorption isotherm, adsorption rate, and breakthrough/elution behavior. Adsorption capacity was dominated not by the structure of the adsorbent but by amount of the extractant impregnated. The adsorbent with the largest pore size were revealed to show quick elution with short tail. Enlargement in the pore size must be one of the most effective improvements of the adsorbents to enhance the adsorption/elution performance. Adsorbent with particle size of more than 200 $$mu$$m formed channeling or voids inside the bed. They are suspected to lead slow adsorption/elution behavior, and smaller adsorbents must be desirable in the respect of performance of the column.

論文

回転円筒型液液抽出装置内における流動・分散・物質移動シミュレーション

佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行; 三角 隆太*; 國井 佳奈子*; 轟 慧*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*

化学工学論文集, 44(6), p.335 - 340, 2018/11

高い処理能力や相分離能力などの特徴を有する回転円筒型液液抽出装置に関して、装置の性能向上を目指す上で重要となる装置内部での流動・分散特性について、装置の運転条件の違いが及ぼす影響やこれによる抽出性能の変化について知見を得ることを目的に、乱流数値モデルにもとづいた解析を実施するとともに、実験結果との比較を行った。ロータ回転数の増加や供給液流量の低下により、アニュラー部における液相の存在領域が上下に分断される傾向が示されるとともに、いずれの条件においてもアニュラー下部においてはロータ中心部に向かう流れの形成が確認された。分散相の液滴径は、ロータ回転数の増加および供給液流量の低下により減少する傾向が認められた。以上の結果は、実験により得られた傾向と一致した。さらに、水相/有機相間の物質移動を考慮した解析により、ロータ回転数の違いによる抽出性能の変化が概ね再現できることを確認した。

論文

Electrochemical properties of zirconium in highly concentrated plutonium nitrate solution

中原 将海; 佐野 雄一; 阿部 仁

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.52 - 55, 2018/11

商用再処理施設におけるZr製のPu濃縮缶の高経年変化に対する評価に資するため、硝酸Pu溶液を用いた電気化学試験を行った。Zrの自然浸漬電位は、Pu濃度、HNO$$_{3}$$濃度及び温度が増加するに従い上昇する傾向を示した。しかしながら、本試験結果からはZrは、硝酸Pu溶液に対して十分な耐食性を示すことが示唆された。

論文

Corrosion behaviour of FeCrAl-ODS steels in nitric acid solutions with several temperatures

高畠 容子; 安倍 弘; 佐野 雄一; 竹内 正行; 小泉 健治; 坂本 寛*; 山下 真一郎

Proceedings of Annual Topical Meeting on Reactor Fuel Performance (TopFuel 2018) (Internet), 9 Pages, 2018/10

事故耐性軽水炉燃料の燃料被覆管として開発されているFeCrAl-ODS鋼の硝酸腐食評価を、使用済燃料再処理工程に対して燃料被覆管腐食生成物が与える影響を評価するために実施した。3mol/L硝酸における腐食試験を、60$$^{circ}$$C, 80$$^{circ}$$C,沸騰条件において実施し、浸漬試験の試験片に対してはXPS分析を行った。沸騰条件にて最も腐食が進展し、腐食速度は0.22mm/yであった。酸化被膜内のFe割合は減少しており、CrとAlの割合は増加していた。腐食試験の結果、FeCrAl-ODS鋼は高い硝酸腐食耐性を持つため、再処理工程中の溶解工程において許容可能であることを確かめた。

論文

装置サイズが異なる回転円筒型液液抽出装置の混合部における流動状態

三角 隆太*; 轟 慧*; 國井 佳奈子*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*; 佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行

化学工学論文集, 44(5), p.285 - 291, 2018/09

原子力分野の使用済核燃料再処理プロセスでは回転円筒型液液抽出装置の利用が注目されているが、抽出効率に大きく関連する装置内の流動状態に対する装置サイズの影響については十分な検討が行われていない。同装置は、円筒ロータ槽底近傍の固定羽根で撹拌される混合部と、ロータ内の分離部で構成される。本研究では、純水だけを用いたモデル実験により、装置サイズが異なる2つの遠心抽出器の混合部のビデオ撮影により流動状態と操作条件・装置サイズとの関係を整理し、混合部の流速分布をParticle Image Velocimetryにより計測し、操作条件との関係を整理した。その結果いずれの装置サイズにおいても、混合部の流動状態は、槽底からロータ下部までが液で満たされる流動状態A、液の存在領域が槽底近傍とロータ下部近傍に鉛直方向にわかれる流動状態B、その中間となる遷移状態に分類されることがわかった。ロータ回転数が遅く、供給流量が多いときに状態Aとなる傾向があり、装置サイズにかかわらず状態Aから遷移状態へ変化する操作条件は、装置サイズで正規化した供給流量とロータ内の気液界面形状にもとづいて推算したロータの液排出能力の関係で整理できることがわかった。さらに、混合部が液で充満される流動状態Aにおいては、液流速の大きさは装置サイズにかかわらずロータの回転周速度におおよそ比例することがわかった。

論文

CFD analysis for U extraction in a centrifugal contactor

佐野 雄一; 坂本 淳志; 小藤 博英; 竹内 正行

Proceedings of 21st Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC 2018) (USB Flash Drive), p.314 - 318, 2018/09

遠心抽出器の運転条件がUの抽出挙動に与える影響について、液相(水相及び有機相)間の物質移動を考慮した、乱流数値モデルに基づいたCFD解析により評価した。ロータ回転数や有機相/水相流量比の違いによる抽出挙動の変化について、実験により得られた傾向を概ね再現できることを確認した。

論文

Am, Cm recovery from genuine HLLW by extraction chromatography

渡部 創; 佐野 雄一; 小藤 博英; 竹内 正行; 柴田 淳広; 野村 和則

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(3), p.1113 - 1117, 2018/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:56.63(Chemistry, Analytical)

Am(III) and Cm(III) recovery experiments with the extraction chromatography technology were carried out on genuine HLLW obtained by reprocessing of the Fast Reactor fuel. Modification of the flow-sheet with 2 steps column operations using CMPO/SiO$$_{2}$$-P and HDEHP/SiO$$_{2}$$-P adsorbents achieved more than 90% recovery yields for Am(III) and Cm(III) with decontamination factor of 1000 for Eu(III). This is a significant progress in development of the technology for the implementation.

論文

回転円筒型液液抽出装置における流動状態におよぼす操作条件の影響

三角 隆太*; 國井 佳奈子*; 轟 慧*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*; 佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行

化学工学論文集, 44(3), p.135 - 141, 2018/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Engineering, Chemical)

原子力分野の使用済核燃料再処理プロセスでは回転円筒型液液抽出装置の利用が注目されているが、抽出効率に大きく関連する装置内の流動状態に対する操作条件の影響については十分な検討が行われていない。本研究では、主要な操作因子であるロータ回転数や溶液の供給流量が異なる条件を対象に、混合部の流動状態の観察、ならびにParticle Image Velocimetryによる流速分布測定を行った。ロータ回転数や溶液の供給流量が変化した場合に、装置内の混合部の流動状態が、(a)混合部底面からロータ下部までが液体で満たされロータの回転の影響が流速分布に強く影響する状態(流動状態A)、(b)混合部下部における液の存在領域が、槽底の固定羽根近傍とロータ下部近傍に鉛直方向に大きく2つに分断される状態(流動状態B)、(c)これら2つの状態の過渡的な状態(遷移状態)の3種類の状態に分類されることを明らかにした。8枚の固定羽根が槽底に放射状に取り付けられた混合部では、2枚の固定羽根と槽壁に囲まれた各領域内で、槽壁近傍ではロータの回転方向に沿った流れが形成され、下流側の固定羽根に沿って曲げられ槽底中心部に流れ込むフローパターンであることがわかった。流動状態Aでは、混合部内の水平断面内の流速分布はロータ回転数に対しておおよそ比例するが、流動状態Bでは流動状態Aより流速が遅く、ロータ回転数には比例しないことがわかった。

論文

Partitioning of plutonium by acid split method with dissolver solution derived from irradiated fast reactor fuel with high concentration of plutonium

中原 将海; 佐野 雄一; 野村 和則; 竹内 正行

Journal of Chemical Engineering of Japan, 51(3), p.237 - 242, 2018/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:8.18(Engineering, Chemical)

酸分配法における高Pu濃度フィード溶液条件におけるPuの分配挙動を調べるため、向流多段試験を行った。フィード溶液に比べてU/PuプロダクトのPu富荷度を1.51倍に高めることができた。Pu分配工程において、Pu重合体や第三相の生成はみられず、安定して遠心抽出器の運転が行われた。

論文

再処理構造材料の腐食挙動に及ぼすRu化学形態の影響に関する研究

佐野 雄一; 安倍 弘; 高畠 容子

あいちシンクロトロン光センター2017年度公共等利用成果報告書(インターネット), 1 Pages, 2018/00

再処理工程での腐食機構の解明及び腐食抑制方法の提案を目的として、海水成分を含む硝酸溶液中におけるRuの存在形態に共存物質が及ぼす影響について評価を行った。Ruを対象としたXAFS測定の結果、塩化物イオンとの相互作用に起因すると推定されるRu近傍の構造変化が観測され、硝酸溶液中におけるRuの腐食促進作用に何らかの影響を及ぼすことが示唆された。

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