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論文

Dynamic properties of human $$alpha$$-synuclein related to propensity to amyloid fibril formation

藤原 悟*; 河野 史明*; 松尾 龍人*; 杉本 泰伸*; 松本 友治*; 成田 哲博*; 柴田 薫

Journal of Molecular Biology, 431(17), p.3229 - 3245, 2019/08

パーキンソン病発症には、脳細胞中の「$$alpha$$-シヌクレイン」というタンパク質が線維状に集合した状態(「アミロイド線維」と呼ばれる)となることが関係すると考えられており、どのようなメカニズムでこのアミロイド線維が形成されるのかに強い関心が寄せられています。そこで研究チームは、タンパク質分子の「動き」に着目し、アミロイド線維のできやすさが様々に異なった条件でのタンパク質の動きを、J-PARCの中性子準弾性散乱装置を用いて調べました。その結果、タンパク質分子の動きの違いによりアミロイド線維のできやすさが変わること、特にアミロイド線維ができるためには、タンパク質同士が集合しやすくなるような特定の動きが必要なことを明らかにしました。

論文

Quasielastic neutron scattering of brucite to analyse hydrogen transport on the atomic scale

奥地 拓生*; 豊岡 尚敬*; Purevjav, N.*; 柴田 薫

Journal of Applied Crystallography, 51, p.1564 - 1570, 2018/12

 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

中性子準弾性散乱(QENS)は、鉱物結晶格子内で起こる原子スケール水素拡散プロセスを分析するための新規かつ有効な方法であることが実証されている。この方法は、凝縮体中の拡散性が高い水素原子または水分子の拡散頻度および距離を分析するために敏感であると以前から考えられていた。本論文では、水酸基として結晶格子に結合している非常に遅い運動の水素原子の拡散運動を分析する応用研究の結果が示されている。ブルーサイト鉱物( brucite)、Mg(OH)$$_{2}$$では、水素原子の単一の二次元層面内でのジャンプとそれに最も近い次の層へのジャンプの2種類の水素拡散プロセスが観察された。ブルーサイトの結晶構造内で観察されるこれらの拡散プロセスは、層状構造を有する様々な種類の酸化物およびミネラル内で起こる水素拡散現象にQENS測定が適用可能であることを示している。

論文

Thermal behavior, structure, dynamic properties of aqueous glycine solutions confined in mesoporous silica MCM-41 investigated by X-ray diffraction and quasi-elastic neutron scattering

吉田 亨次*; 井上 拓也*; 鳥越 基克*; 山田 武*; 柴田 薫; 山口 敏男*

Journal of Chemical Physics, 149(12), p.124502_1 - 124502_10, 2018/09

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

異なる幾つかの、グリシン濃度, pH、および充填率(=グリシン溶液の質量/MCM-41の乾燥質量))をパラメーターとして、メソポーラスシリカ(MCM-41)に閉じ込められたグリシン水溶液の示差走査熱量測定、X線回折および準弾性中性子散乱(QENS)を305-180Kの温度範囲で実施して、グリシン水溶液の熱的挙動, 構造、および動的特性に対する閉じ込め効果を検討した。

論文

Neutron scattering studies on short- and long-range layer structures and related dynamics in imidazolium-based ionic liquids

根本 文也*; 古府 麻衣子; 長尾 道弘*; 大石 一城*; 高田 慎一; 鈴木 淳市*; 山田 武*; 柴田 薫; 上木 岳士*; 北沢 侑造*; et al.

Journal of Chemical Physics, 149(5), p.054502_1 - 054502_11, 2018/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:37.68(Chemistry, Physical)

Alkyl-methyl-imidazolium ionic liquids C$$n$$mimX ($$n$$: alkyl-carbon number, X: anion) have short-range layer structures consisting of ionic and neutral (alkylchain) domains. To investigate the temperature dependences of the interlayer, interionic group, and inter-alkylchain correlations, we have measured the neutron diffraction (ND) of C$$n$$mimPF$$_6$$ ($$n$$ = 16, 9.5, 8). The quasielastic neutron scattering (QENS) of C16mimPF$$_6$$ was also measured to study the dynamics of each correlation. C16mimPF$$_6$$ shows a first-order transition between the liquid (L) and liquid crystalline (LC) phases at $$T_{rm c}$$ = 394 K. C8mimPF$$_6$$ exhibits a glass transition at $$T_{rm g}$$ = 200 K. C9.5mimPF$$_6$$ has both transitions at $$T_{rm c}$$ = 225 K and $$T_{rm g}$$ = 203 K. In the ND experiments, all samples exhibit three peaks corresponding to the correlations mentioned above. The widths of the interlayer peak at ca. 0.2 $AA$^{-1}$$ changed drastically at the L-LC transitions, while the interionic peaks at ca. 1 $AA$^{-1}$$ exhibited a small jump at $$T_{rm c}$$. The peak position and area of the three peaks did not change much at the transition. The structural changes were minimal at $$T_{rm g}$$. The QENS experiments demonstrated that the relaxation time of the interlayer motion increased tenfold at $$T_{rm c}$$, while those of other motions were monotonous in the whole temperature region. The structural and dynamical changes are characteristic of the L-LC transition in imidazolium-based ionic liquids.

論文

Dynamic properties of nano-confined water in an ionic liquid

阿部 洋*; 山田 武*; 柴田 薫

Journal of Molecular Liquids, 264, p.54 - 57, 2018/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:37.68(Chemistry, Physical)

Nano-confined water (a water pocket) was spontaneously formed using an ionic liquid (IL), 1-butyl-3-methylimidazolium nitrate ([C$$_{4}$$mim][NO$$_{3}$$]), in [C$$_{4}$$mim][NO$$_{3}$$]-H$$_{2}$$O and [C$$_{4}$$mim][NO$$_{3}$$]-D$$_{2}$$O mixtures. The static average size of the water pocket in [C$$_{4}$$mim][NO$$_{3}$$]-80 mol% D$$_{2}$$O has been estimated to be around 20${AA}$, determined via small-angle neutron scattering measurements. In this study, the dynamics of the water pocket in the IL were directly examined using incoherent quasielastic neutron scattering. Using the H-D difference of a neutron incoherent scattering cross section, the extent of the diffusion of the water molecules in the water pocket was determined. The water pocket could be characterized due to the slow dynamics of the water compared with those of bulk water.

論文

Diffusion behavior of methanol molecules confined in cross-linked phenolic resins studied using neutron scattering and molecular dynamics simulations

首藤 靖幸*; 和泉 篤士*; 萩田 克美*; 山田 武*; 柴田 薫; 柴山 充弘*

Macromolecules, 51(16), p.6334 - 6343, 2018/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:62.22(Polymer Science)

The dynamics of methanol confined in highly cross-linked phenolic resins was investigated using incoherent quasielastic neutron scattering (QENS) and atomistic molecular dynamics (MD) simulations. The QENS analysis for adeuterated phenolic resin and both deuterated and nondeuterated methanol indicated the presence of resin dynamics induced by methanol invasion and confined diffusion of the methanol molecules. QENS results suggested that methanol had a diffusion coefficient of 1.6 $$times$$ 10$$^{-6}$$ cm$$^{2}$$/s, which is 1 order of magnitude smaller than the bulk value (2.3 $$times$$ 10$$^{-5}$$ cm$$^{2}$$/s. The MD trajectories also showed that the methanol diffusion was limited by the resin network, consistent with QENS results in terms of the diffusion coefficient and diffusion-like behavior.

論文

Dynamic of organic species in organo-clay/polypropyrene composite by quesi-elastic neutron scattering

福嶋 喜章*; 山田 武*; 田村 堅志*; 柴田 薫

Applied Clay Science, 155, p.15 - 19, 2018/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:53.08(Chemistry, Physical)

ジオクタデシルジメチルアンモニウムイオン(DODA$$^{+}$$)/ポリプロピレン複合体のために交換されたフルオロマイカ(ME100)カチオンのダイナミクスは、XRDおよびDSC以外に準弾性中性子散乱(QENS)によって分析された。低いQ=2.75nm$$^{-1}$$のDODA-ME100のQENSスペクトルは、DODA$$^{+}$$の融点である445Kより高い温度でも変化しなかった。この結果は、硬質シリケート層とDODA$$^{+}$$とME100との間の強い静電相互作用のために、層間距離における長距離($$>$$2nm)の分子運動が制限されることを示唆している。弾性強度スキャンの結果は、445Kにおける溶融状態においても、複合体中のポリマー鎖の動きが少し制限されていることを示唆した。QENSは、複合材料を研究するための有用なツールの1つであることが期待される。

論文

Liquid-like thermal conduction in intercalated layered crystalline solids

Li, B.; Wang, H.*; 川北 至信; Zhang, Q.*; Feygenson, M.*; Yu, H. L.*; Wu, D.*; 尾原 幸治*; 菊地 龍弥*; 柴田 薫; et al.

Nature Materials, 17(3), p.226 - 230, 2018/03

 被引用回数:18 パーセンタイル:1.81(Chemistry, Physical)

As a generic property, all substances transfer heat through microscopic collisions of constituent particles. A solid conducts heat through both transverse and longitudinal acoustic phonons, but a liquid employs only longitudinal vibrations. As a result, a solid is usually thermally more conductive than a liquid. In canonical viewpoints, such a difference also serves as the dynamic signature distinguishing a solid from a liquid. Here, we report liquid-like thermal conduction observed in the crystalline AgCrSe$$_{2}$$. The transverse acoustic phonons are completely suppressed by the ultrafast dynamic disorder while the longitudinal acoustic phonons are strongly scattered but survive, and are thus responsible for the intrinsically ultralow thermal conductivity. This scenario is applicable to a wide variety of layered compounds with heavy intercalants in the van der Waals gaps, manifesting a broad implication on suppressing thermal conduction. These microscopic insights might reshape the fundamental understanding on thermal transport properties of matter and open up a general opportunity to optimize performances of thermoelectrics.

論文

ダイナミクス解析装置DNAの実用化; 背面反射結晶アナライザー型高エネルギー分解能中性子分光器の系譜

柴田 薫

波紋, 28(1), p.26 - 28, 2018/02

背面散乱中性子分光器の系譜とダイナミクス解析装置DNAの仕様を簡単に紹介する。DNA分光器は大強度陽子加速器施設(J-PARC)物質・生命科学実験施設(MLF)のパルス中性子源に設置されたSi結晶アナライザーを用いた飛行時間型(TOF)背面散乱分光器(n-BSS)である。DNA分光器と同系の、世界中で稼働中もしくは稼働していた主な研究用原子炉線源設置型およびパルス線源設置型の背面反射結晶アナライザー型高エネルギー分解能中性子分光器の概要を説明し、その中でのDNA分光器の特徴について解説した。

論文

Neutron scattering study of yttrium iron garnet

社本 真一; 伊藤 孝; 大西 弘明; 山内 宏樹; 稲村 泰弘; 松浦 直人*; 赤津 光洋*; 樹神 克明; 中尾 朗子*; 茂吉 武人*; et al.

Physical Review B, 97(5), p.054429_1 - 054429_9, 2018/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

イットリウム鉄ガーネットの核および磁気構造と全マグノン分散を中性子散乱により調べた。低エネルギーの分散は強磁性マグノンで期待されるように14meVまで2次関数の分散を示した。$$q$$積分した動的磁化率$$chi$$"($$E$$)の虚部は低エネルギーで平方根のエネルギー依存性を示した。$$chi$$"($$E$$)から絶対値でマグノン状態密度を求めた。その値は理論的に予想されるマグノン分散でひとつのカラリティーモードに対応する。

論文

Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 2; Neutron scattering instruments

中島 健次; 川北 至信; 伊藤 晋一*; 阿部 淳*; 相澤 一也; 青木 裕之; 遠藤 仁*; 藤田 全基*; 舟越 賢一*; Gong, W.*; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(3), p.9_1 - 9_59, 2017/12

J-PARC物質・生命科学実験施設の中性子実験装置についてのレビューである。物質・生命科学実験施設には23の中性子ビームポートがあり21台の装置が設置されている。それらは、J-PARCの高性能な中性子源と最新の技術を組み合わせた世界屈指の実験装置群である。このレビューでは、装置性能や典型的な成果等について概観する。

論文

Materials and Life Science Experimental Facility at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 3; Neutron devices and computational and sample environments

坂佐井 馨; 佐藤 節夫*; 瀬谷 智洋*; 中村 龍也; 藤 健太郎; 山岸 秀志*; 曽山 和彦; 山崎 大; 丸山 龍治; 奥 隆之; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(2), p.10_1 - 10_35, 2017/09

J-PARC物質・生命科学実験施設では、中性子検出器、スーパーミラーや$$^{3}$$Heスピンフィルターなどの光学機器、及びチョッパー等の中性子デバイスが開発され、据え付けられている。また、計算環境として機器制御、データ取得、データ解析、及びデータベースの4つのコンポーネントが整備されている。また、物質・生命科学実験施設では実験に使用される様々な試料環境が利用可能である。本論文では、これらの現状について報告する。

論文

Polar rotor scattering as atomic-level origin of low mobility and thermal conductivity of perovskite CH$$_{3}$$NH$$_{3}$$PbI$$_{3}$$

Li, B.; 川北 至信; Liu, Y.*; Wang, M.*; 松浦 直人*; 柴田 薫; 河村 聖子; 山田 武*; Lin, S.*; 中島 健次; et al.

Nature Communications (Internet), 8, p.16086_1 - 16086_9, 2017/06

 被引用回数:24 パーセンタイル:5.65(Multidisciplinary Sciences)

Perovskite CH$$_{3}$$NH$$_{3}$$PbI$$_{3}$$ exhibits outstanding photovoltaic performances, but the understanding of the atomic motions remains inadequate even though they take a fundamental role in transport properties. Here, we present a complete atomic dynamic picture consisting of molecular jumping rotational modes and phonons, which is established by carrying out high-resolution time-of-flight quasi-elastic and inelastic neutron scattering measurements in a wide energy window ranging from 0.0036 to 54 meV on a large single crystal sample, respectively. The ultrafast orientational disorder of molecular dipoles, activated at approximately 165 K, acts as an additional scattering source for optical phonons as well as for charge carriers. It is revealed that acoustic phonons dominate the thermal transport, rather than optical phonons due to sub-picosecond lifetimes. These microscopic insights provide a solid standing point, on which perovskite solar cells can be understood more accurately and their performances are perhaps further optimized.

論文

Inelastic and quasi-elastic neutron scattering spectrometers in J-PARC

瀬戸 秀紀; 伊藤 晋一; 横尾 哲也*; 遠藤 仁*; 中島 健次; 柴田 薫; 梶本 亮一; 河村 聖子; 中村 充孝; 川北 至信; et al.

Biochimica et Biophysica Acta; General Subjects, 1861(1), p.3651 - 3660, 2017/01

 被引用回数:12 パーセンタイル:10.37(Biochemistry & Molecular Biology)

1MWクラスのパルス中性子源であるJ-PARCの物質・生命科学実験施設には、23の中性子ビームラインがあり、21台の装置が稼働、建設中である。このうち6台は中性子非弾性、及び、準弾性実験のための装置であり、生命科学研究に大いに寄与するものである。

論文

Dynamical behavior of human $$alpha$$-synuclein studied by quasielastic neutron scattering

藤原 悟; 荒木 克哉*; 松尾 龍人; 八木 寿梓*; 山田 武*; 柴田 薫; 望月 秀樹*

PLOS ONE (Internet), 11(4), p.e0151447_1 - e0151447_17, 2016/04

 被引用回数:13 パーセンタイル:20.45(Multidisciplinary Sciences)

Filamentous aggregates (amyloid fibrils) of the protein $$alpha$$-synuclein ($$alpha$$-Syn) are related to the pathogenesis of Parkinson's disease. To understand the pathogenesis mechanism of this disease, the mechanism of the amyloid fibril formation of $$alpha$$-Syn must be elucidated. As a first step toward this ultimate goal, dynamical behavior of $$alpha$$-Syn in the monomeric and the fibril states was investigated using quasielastic neutron scattering (QENS). Analysis of the QENS spectra of solution samples of $$alpha$$-Syn shows that diffusive global motions are observed in the monomeric state but largely suppressed in the fibril state. However, the amplitude of the side chain motion is shown to be larger in the fibril state than in the monomeric state. This implies that significant solvent space exists within the fibrils, which is attributed to the $$alpha$$-Syn molecules within the fibrils having a distribution of conformations. The larger amplitude of the side chain motion in the fibril state than in the monomeric state implies that the fibril state is entropically favorable.

論文

Repetition Rate Multiplication: RRM, an advanced measuring method planed for the backscattering instrument, ${it DNA}$ at the MLF, J-PARC

高橋 伸明; 柴田 薫; 川北 至信; 中島 健次; 稲村 泰弘; 中谷 健; 中川 洋; 藤原 悟; 佐藤 卓*; 筑紫 格*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 80(Suppl.B), p.SB007_1 - SB007_4, 2011/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:66.9(Physics, Multidisciplinary)

A TOF-BSS named ${it DNA}$ has been under construction on BL02 in the MLF of J-PARC. We have estimated expected performances of several candidates under realistic neutron source parameters at MLF. The expected neutron intensity under comparable energy resolutions of the ${it DNA}$-type is 2.6 times higher than that of the BASIS-type. Consequently, we have chosen the CM with pulse-shaping device for ${it DNA}$. Pulse-shaping is a good technique from a view point of a variability of resolution. On the other hand, a neutron energy band passing through the pulse-shaping chopper is limited and thus scanning range with one phase of the chopper is narrow. Of course, ${it DNA}$ also can access larger energy transfers by appropriate phasing of the pulse-shaping chopper. In addition, ${it DNA}$ will be able to utilize Repetition Rate Multiplication (RRM). RRM is essentially a way to employ multiple pulse-shaped incident neutron beams to effectively increase neutron counting time to more efficiently measure the inelastic region. In this presentation we will show the chopper sequence and introduce the RRM mode of the forthcoming backscattering spectrometer ${it DNA}$ in detail.

論文

AMATERAS; A Cold-neutron disk chopper spectrometer

中島 健次; 河村 聖子; 菊地 龍弥; 中村 充孝; 梶本 亮一; 稲村 泰弘; 高橋 伸明; 相澤 一也; 鈴谷 賢太郎; 柴田 薫; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 80(Suppl.B), p.SB028_1 - SB028_6, 2011/05

 被引用回数:57 パーセンタイル:7.99(Physics, Multidisciplinary)

アマテラスは、J-PARCの物質・生命科学実験施設に設置された冷中性子ディスクチョッパー型分光器であり、結合型水素モデレーターと新開発の高速ディスクチョッパーの組合せで、高分解能,高強度を両立させる最新鋭の中性子分光器である。今回の発表では、これまでの機器調整とユーザー利用の成果を踏まえ、アマテラスの現状と性能、そして、得られた成果の例を示す。

報告書

Proceedings of the Workshop on "Possible Scientific View from New Neutron Spectroscopy Opportunities in J-PARC"; 8-9 July 2009, Ibaraki Quantum Beam Research Center, Multi-Purpose Hall, Tokai Plaza Caf$'e$, Tokai, Ibaraki, Japan

中島 健次; 柴田 薫; 梶本 亮一

JAEA-Review 2010-027, 140 Pages, 2010/08

JAEA-Review-2010-027.pdf:22.01MB

J-PARCの物質・生命科学実験施設にて、アマテラス,四季,HRCの3台のチョッパー型分光器と逆転配置型分光器DNAの整備が進められている。これらの新しい非弾性散乱装置は、最新の技術を投入した機器や設計に新しい手法等を取り入れることによって、MLFの強力な中性子源の性能と相まって、従来にない高性能で新しい中性子準弾性,非弾性散乱実験の可能性を切り開いていくことが期待されている。これを受け、物性物理から化学,材料,生命科学,産業利用まで広い範囲に渡る研究者を対象にし、最前線の研究の現状とMLFの最新の分光器を用いた研究の展開の可能性について議論を行うことを目的として、2009年7月8$$sim$$9日にいばらき量子ビーム研究センターにおいて、「J-PARCの新しい中性子分光器が開くサイエンス」と題するワークショップが開催された。本報告書は、本ワークショップの講演要旨、及び、講演で使用された発表資料を収録したものである。

報告書

Proceedings of the 2nd International Advisory Committee on Biomolecular Dynamics Instrument DNA in MLF at J-PARC; November 12 - 13, 2008, J-PARC Center, Japan Atomic Energy Agency, Tokai, Ibaraki, Japan

新井 正敏; 相澤 一也; 中島 健次; 柴田 薫; 高橋 伸明

JAEA-Review 2009-014, 84 Pages, 2009/07

JAEA-Review-2009-014.pdf:25.2MB

2008年11月12$$sim$$13日に日本原子力研究開発機構J-PARCセンターにおいて、ダイナミクス解析装置DNAの第2回国際アドバイザリ委員会が開催された。本委員会は、J-PARC/MLFに平成20年度より建設が開始されたダイナミクス解析装置DNAの仕様検討に資することを目的に、背面反射型分光器に造詣の深い著名な4名の委員(Dan Neumann博士(委員長), Ferenc Mezei教授, Hannu Mutka博士, Philip Tregenna-Piggott博士)により組織されており、平成20年2月27$$sim$$29日に第1回委員会が開催された。本報告書は、第2回委員会の答申、及び委員会における講演資料を収録したものである。

論文

Study of the analyzer crystals for use in the near-backscattering spectrometer DNA at J-PARC

高橋 伸明; 柴田 薫; 佐藤 卓*; 川北 至信*; 筑紫 格*; 目時 直人; 中島 健次; 新井 正敏

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 600(1), p.91 - 93, 2009/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:56.05(Instruments & Instrumentation)

J-PARC、MLF施設に建設が予定されている飛行時間型結晶アナライザー分光器DNAは、PG(002), Ge(311), Si(111)の3種類の結晶アナライザーを用いてタンパク質などの生化学物質の低エネルギーダイナミクスを高強度,高エネルギー分解能で測定するための中性子非弾性散乱分光器である。高エネルギー分解能を目指すSi(111)は完全結晶を用いるが、PG(002)やGe(311)は、結晶ウエハ中に適当なモザイクを入れて反射強度を増大させる必要がある。われわれは、当該分光器にとって最適な仕様を明らかにするため、さまざまな結晶モザイクを有するPG(002)について、また、ホットプレス(高温高圧処理)により結晶モザイクをコントロールしたGe(311)結晶について、中性子ビーム実験を行った。

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