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柴田 基樹*; 中西 洋平*; 阿部 淳*; 有馬 寛*; 岩瀬 裕希*; 柴山 充弘*; 元川 竜平; 熊田 高之; 高田 慎一; 山本 勝宏*; et al.
Polymer Journal, 55(11), p.1165 - 1170, 2023/11
被引用回数:2 パーセンタイル:35.88(Polymer Science)Marine ecosystem degradation due to micro plastics is a significant environmental problem, as acknowledged by Sustainable Development Goal 14. Decomposition of plastics using near critical or supercritical water is one of the promising methods to reduce micro plastics. To attain the optimization of the method for improving environmental friendliness, it is necessary to clarify the structural change of materials during the process. We, thus, investigated the decomposition processes of polystyrene particles dispersed in deuterated water (DO) during heating under near critical or supercritical conditions by using in situ small-angle neutron scattering. Under subcritical conditions, the PS particles were swollen by DO due to increased compatibility with temperature. Near the critical point in subcritical conditions, the cleavage of PS chains in the particles occurred, so that the swollen ratio was much enhanced though the PS particles kept their shapes. In a supercritical condition, the PS particles were degraded into oil including oligomers or monomers and the phase-separated structures with styrene-rich and DO-rich regions.
大平 征史*; 片島 拓弥*; 内藤 瑞*; 青木 大輔*; 吉川 祐介*; 岩瀬 裕希*; 高田 慎一; 宮田 完二郎*; Chung, U.-I.*; 酒井 崇匡*; et al.
Advanced Materials, 34(13), p.2108818_1 - 2108818_9, 2022/01
被引用回数:18 パーセンタイル:86.79(Chemistry, Multidisciplinary)DNA duplexes are ideal crosslinkers for building such gels because of their excellent sequence addressability and flexible tunability in bond energy. However, the mechanical responses of most DNA gels are complicated and unpredictable. The melting curve analysis of the DNA gels reveals the good correspondence between the thermodynamic potentials of the DNA crosslinkers and the presimulated values by DNA calculators. Stress-relaxation tests and dissociation kinetics measurements show that the macroscopic relaxation time of the DNA gels is approximately equal to the lifetime of the DNA crosslinkers over 4 orders of magnitude from 0.1-2000 s. Furthermore, a series of durability tests find the DNA gels are hysteresis-less and self-healable after the applications of repeated temperature and mechanical stimuli.
野上 聡*; 門田 和紀*; 内山 博雅*; 有馬 寛*; 岩瀬 裕希*; 富永 大輝*; 山田 武*; 高田 慎一; 柴山 充弘*; 戸塚 裕一*
International Journal of Biological Macromolecules, 190, p.989 - 998, 2021/11
被引用回数:8 パーセンタイル:43.66(Biochemistry & Molecular Biology)The present study aimed to investigate the thermal-and pH-dependent gelation behavior of gelatin/HPMCP blends using ultraviolet (UV) spectrophotometry, viscoelasticity, and dynamic light scattering (DLS). We found that the release of lisinopril from gelatin/HPMCP gels can be inhibited at low pH. UV spectrophotometric analysis showed that pH had a significant effect on the transparency of aqueous HPMCP systems and gelatin/ HPMCP gels. The viscoelastic patterns of gelatin/HPMCP at pH 4.6 considerably differed from those of gelatin/ HPMCP at pH 5.2 and 6.0. DLS measurements showed that HPMCP molecules in low concentrations underwent strong aggregation below pH 4.8. Such HPMCP aggregation induces a physical barrier in the matrix structures of the gelatin/HPMCP gels, which inhibits the drug release at pH 1.2. This hydrogel delivery system using polymer blends of gelatin/HPMCP can be used in oral gel formulations with pH-responsive properties.
和泉 篤士*; 首藤 靖幸*; 柴山 充弘*; 宮田 登*; 宮崎 司*; 青木 裕之
Langmuir, 37(47), p.13867 - 13872, 2021/11
被引用回数:3 パーセンタイル:17.72(Chemistry, Multidisciplinary)The structural formation mechanism of phenolic resin-silica interfaces was investigated in situ by neutron reflectometry during curing. There was a 4 nm thick novolac resin adsorption layer on the silica surface before curing. The curing reaction of the novolac resin with hexamethylenetetramine (HMTA) increased the coherent neutron scattering length density of the resin due to the cure shrinkage accompanied by the volatilization of ammonia, which is a byproduct of HMTA decomposition. As curing proceeded at 180C, the thickness of the bulk layer increased despite the cure shrinkage, and the thickness of the interfacial layer decreased from 4 to 1 nm. This is attributed to the diffusion of decomposed HMTA fragments generated in the bulk layer into the interfacial novolac adsorption layer during diffusion throughout the bulk layer, incorporating the upper part of the interfacial layer reacting with the fragment into the bulk layer. On the other hand, the fragments could not diffuse into the tightly bound immobile segments of novolac resin in direct contact with the silica surface, retaining the 1-2 nm thick interfacial layer in the cured resin. This structural formation mechanism caused interfacial cross-link inhomogeneity in the cured resin on the silica surface.
和泉 篤士*; 首藤 靖幸*; 柴山 充弘*; 吉田 鉄生*; 宮田 登*; 宮崎 司*; 青木 裕之
Macromolecules, 53(10), p.4082 - 4089, 2020/05
被引用回数:7 パーセンタイル:27.12(Polymer Science)The interfacial structure of a hexamethylenetetramine-cured phenolic resin on a silica surface was investigated by the complementary use of X-ray and neutron reflectivity (XRR and NR, respectively). The contrast-variation technique was applied using DO for the NR analysis in which the coherent neutron scattering length density (SLD) largely changed owing to the DO absorption of the dry phenolic resin and the hydrogen-to-deuterium exchange of phenolic hydroxyl groups. The XRR profile indicated no clear interfacial structure in terms of the mass density, whereas the NR profile indicated the presence of an interfacial nanolayer on the native silica surface according to the SLD. The thickness of the interfacial layer was 1-2 nm, which was independent of the thickness of the bulk resin layer. The formation of the interfacial layer on the silica surface could be caused by preferential adsorption of the novolac resin on the silica surface via strong hydrogen bonding between phenolic units in the novolac resin and silica surface comprising silanol and silyl ether groups resulting in interfacial cross-link inhomogeneity of the phenolic resin on the silica surface in the thickness direction. To the best of our knowledge, this is the first report of an experimental elucidation of the buried interfacial structure between the phenolic resins on the silica surface at a nanometer level.
Gupit, C. I.*; Li, X.*; Maekawa, Ryosuke*; Hasegawa, Naoki*; 岩瀬 裕希*; 高田 慎一; 柴山 充弘*
Macromolecules, 53(4), p.1464 - 1473, 2020/02
被引用回数:18 パーセンタイル:64.00(Polymer Science)The present work involved a systematic analysis of both the structural and rheological properties of Nafion dispersions carefully prepared using a standard procedure, ranging from dilute (0.1 wt %) to highly concentrated (30 wt %) conditions. Small-angle X-ray scattering confirmed the cylindrical structure of Nafion in dispersion and the unique interactions of Nafion particles acting as polyelectrolytes. Three different scaling relationships involving the zero-shear viscosities of the Nafion dispersions were determined for specific concentration regimes. However, at the upper concentration limit of approximately 30 wt %, the viscosity greatly deviated from these scaling relationships and significant shear thinning was observed. Simultaneous analyses using rheology and small-angle neutron scattering determined fully isotropic spatial correlations on a length scale of less than 60 nm, even when high shear was applied.
柴山 充弘*; 村山 洋二; 武田 全康
AONSA Newsletter (Internet), 11(1), P. 20, 2019/08
JRR-3は、新規制基準適合性確認審査を平成26年9月から開始し、平成30年11月に原子炉設置変更許可を取得、令和3年2月末の運転再開を目指して、耐震工事などの準備を進めている。また、JRR-3の将来計画を検討するためのワーキンググループをいくつかの研究分野に分けて設置し、外部利用者を中心に検討を進めていただいていたが、この度、2通目となる報告書が提出された。今後、これらの報告書をたたき台として、施設(原子力機構と東京大学物性研究所)と利用者の間での議論を深めて行き、JRR-3の将来計画を打ち出す予定である。
岩瀬 裕希*; 河合 里紗*; 守島 健*; 高田 慎一; 吉村 倫一*; 柴山 充弘*
Journal of Colloid and Interface Science, 538, p.357 - 366, 2019/03
被引用回数:16 パーセンタイル:43.29(Chemistry, Physical)We found that the wormlike micelles were oriented in the direction of the flow due to elongation and that changes to the precursor of the wormlike micelles did not affect the shear thickening. As a precursor structural change of shear thinning, the wormlike micelles elongated while maintaining their orientation. We found that an increase in the molecular curvature of the 12-2-12 due to the introduction of a spacer-group contributed to the unusual rheological behaviors of the wormlike micelles in a solution under shear flow.
首藤 靖幸*; 和泉 篤士*; 萩田 克美*; 山田 武*; 柴田 薫; 柴山 充弘*
Macromolecules, 51(16), p.6334 - 6343, 2018/08
被引用回数:12 パーセンタイル:40.60(Polymer Science)The dynamics of methanol confined in highly cross-linked phenolic resins was investigated using incoherent quasielastic neutron scattering (QENS) and atomistic molecular dynamics (MD) simulations. The QENS analysis for adeuterated phenolic resin and both deuterated and nondeuterated methanol indicated the presence of resin dynamics induced by methanol invasion and confined diffusion of the methanol molecules. QENS results suggested that methanol had a diffusion coefficient of 1.6 10 cm/s, which is 1 order of magnitude smaller than the bulk value (2.3 10 cm/s. The MD trajectories also showed that the methanol diffusion was limited by the resin network, consistent with QENS results in terms of the diffusion coefficient and diffusion-like behavior.
遠藤 仁; 眞弓 皓一*; 大坂 昇*; 伊藤 耕三*; 柴山 充弘*
Polymer Journal, 43(2), p.155 - 163, 2011/02
被引用回数:11 パーセンタイル:34.72(Polymer Science)ポリロタキサンは複数の環状分子が軸となる線状の高分子に連なった「超分子構造」を有する。本研究では、良溶媒に溶解したポリロタキサンの静的構造をコントラスト変調中性子小角散乱法を用いて決定した。研究においては、軸分子の形態を決定するとともに、新たに導いた散乱理論を駆使することで、軸分子上での環状分子の分布を定量的に評価した。その結果、環状分子の分布がほぼランダムであることを決定し、さらにポリロタキサンの形態と環状分子の配列エントロピーの関係に関して考察した。
則末 智久*; 貴田 祐介*; 増井 直樹*; Tran-Cong-Miyata, Q.*; 前川 康成; 吉田 勝; 柴山 充弘*
Macromolecules, 36(16), p.6202 - 6212, 2003/08
被引用回数:77 パーセンタイル:89.38(Polymer Science)インテリジェント材料として注目されている温度応答性を示すpoly(N-isopropylacrylamide)ゲルの架橋構造と収縮速度との関係を調べた。架橋剤を用いたモノマー重合法及び線を用いたポリマー架橋法により、架橋構造の異なる2種類のポリマーゲルを作製した。モノマー重合法で作製したゲルの収縮速度はポリマー架橋法で作製したものとほとんど同じだった。ところが、小角中性子散乱法や動的/静的光散乱法より、それらのミクロ構造は全く異なることがわかった。これらの検討より、モノマー重合法で得られたゲルは、ポリマー架橋法で得られたゲルの持つ凍結濃度ゆらぎに起因する不均一性に加えて、ゲル化過程で生じる架橋点の空間分布に起因するもう一つの不均一性を有することがわかった。
鈴木 裕士; 脇本 秀一; 松江 秀明; 柴山 充弘*; 加倉井 和久
no journal, ,
JRR-3では、継続的に実験装置の高度化が進められており、物質生命科学分野において多くの興味深い成果が生み出されている。JRR-3は、2011年3月11日に発生した地震の影響により、長期間の停止を余儀なくされているが、幸運にも実験装置には大きな被害もなく、既に復旧がなされている。しかし、地震によって発生した中性子導管のずれにより、導管内部の中性子フラックスが震災前の約85%になると予想されている。一方で、冷中性子導管をスーパーミラー導管に交換するなど、復旧だけでなく高度化も進められている。2010年4月からJRR-3ユーザーズオフィスが立ち上がり、原子力機構に属している18台の装置のユーザーサポートを行っている。また、JRR-3データベースや新しい課題申請システムRINGの構築などを行うなど、ユーザーインターフェースの充実化が図られている。さらに、将来の海外ユーザの受け入れを目指したJRR-3の国際化にも努力している。本講演では、現在のJRR-3やユーザーサポートシステムの状況について報告するほか、中性子工学回折装置の研究トピックスについて紹介する。
遠藤 仁; 西田 理彦*; 柴山 充弘*; Li, H.-J.*; 原口 和敏*
no journal, ,
川村理化学研究所の原口和敏博士らが開発したPNIPA-クレイナノコンポジットハイドロゲル(NCゲル)は、「軟らかくて脆い」という従来の高分子ゲルの常識を覆し、「ゴムの様な引っ張り特性」を有する新奇な物質である。そのNCゲルの構造をコントラスト変調中性子小角散乱法により決定した。その結果、ゲル中に分散した円盤状クレイナノ粒子が「2次元架橋剤」として機能していることが判明した。さらに、延伸状態のNCゲルにコントラスト変調中性子小角散乱法を適用し、NCゲルの延伸挙動をナノメートルスケールで詳細に決定した。
武田 全康; 柴山 充弘*
no journal, ,
東日本大震災以降、研究炉の新規制基準適合性審査のために停止したままとなっていたJRR-3であるが、2018年11月7日に審査合格を意味する原子炉設置変更許可を取得し、2020年10月の運転再開を目指し、耐震補強工事などの準備を進めている。この報告では、JRR-3の現状と運転再開までの予定、そして運転が10年近く止まったことによる国内の中性子科学研究の停滞を打破するために原子力機構と東京大学物性研究所が抱いている将来構想について紹介する。
加倉井 和久; 柴山 充弘*; 福永 俊晴*
no journal, ,
The neutron science activities at reactor based facilities in Japan will be reviewed. JRR-3 and KURR are the two major facilities for reactor based neutron beam science in Japan. The historical development and present status of the activities at these facilities will be reported. The effort to develop neutron beam technologies and instrumentations in order to perform cutting edge research and to promote industrial applications will be reported.