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論文

Anomaly of structural relaxation in complex liquid metal of bismuth; Dynamic correlation function of coherent quasi-elastic neutron scattering

川北 至信; 菊地 龍弥*; 稲村 泰弘; 田原 周太*; 丸山 健二*; 花島 隆泰*; 中村 充孝; 鬼柳 亮嗣; 山内 康弘*; 千葉 薫*; et al.

Physica B; Condensed Matter, 551, p.291 - 296, 2018/12

 被引用回数:8 パーセンタイル:49.07(Physics, Condensed Matter)

単元素液体金属の中には、その静的構造が剛体球充填モデルでは全く表せない、複雑な構造を有する物質がある。液体ビスマスは、構造因子のメインピークの高波数側に非対称な肩構造を有する。二体分布関数の第一ピークと第二ピークの距離の比が1:2で、一次元的に配列しているような奇妙な値を示すとともに、第一ピークの長距離側に明確な肩構造を有する。二種類の直径の異なる剛体球からなるモデルでは、構造因子の肩構造が生じることから、こうした単元素液体金属の複雑性の起源として、短時間だけ生じる共有結合や、金属イオンを遮蔽する電子が有効二体間ポテンシャルに作り出す振動(フリーデル振動)など、まったく物理的描像が異なる仮説がいくつかなされている。そこで我々は液体ビスマスの中性子準弾性散乱を、J-PARCのMLFに設置された冷中性子ディスクチョッパー分光器を用いて測定し、液体ダイナミクスを動的相関関数から調べた。その結果、二体分布関数の第一ピークの肩構造の緩和時間が、第一ピークや第二ピークなどその他の主要構造に比べて著しく長いことが分かった。

口頭

二酸化塩素分子性液体の中距離における配向相関

島倉 宏典; 緒方 規男*; 川北 至信; 尾原 幸治*; 小原 真司*; 武田 信一*

no journal, , 

二酸化塩素はO-Cl-Oの分子形状を持ち、酸素原子のラジカルによる強力な酸化作用を利用して水道水の殺菌などに使われてきた物質である。融点,沸点はそれぞれ214K, 283Kであり、273Kでは比重1.64の琥珀色の液体である。固体では、隣接分子間のClとOの間に弱い結合をもっており二量体を形成していると報告されている。われわれは液体状態での構造を高エネルギーX線回折(試料温度204K, 273K)によって調べ、逆モンテカルロ構造モデリング法を用いて分子間配向相関を調べた。その結果として、温度上昇に伴い、分子間の配向相関特に分子間のO-O相関が弱くなることがわかった。また、液体中の構造変化には密度減少に伴う幾何学的な構造の変化も含まれており、われわれは両者を同時に解析することによって液体中の分子間相関について詳細に抜き出した結果を議論した。

口頭

中性子準弾性散乱による液体Se$$_{2}$$Br$$_{2}$$の動的構造解析

島倉 宏典; 川北 至信; 稲村 泰弘; 菊地 龍弥; 上野 広樹; 中村 充孝; 中島 健次; 河村 聖子; 柴田 薫; 新井 正敏; et al.

no journal, , 

カルコゲン-ハロゲン系は1:1組成において非常に低い融点を有する。同組成においてSe$$_{2}$$Br$$_{2}$$は、Se鎖の両端にBrを持つBr-Se-Se-Brの分子を形成し、その結合角は104$$^{circ}$$で、二面角が83$$^{circ}$$であると報告されている。また、Se$$_{2}$$Br$$_{2}$$は分子間配向相関が強く、高密度で、分子が自由に回転できない状態であると考えられている。われわれは今回MLF/J-PARCにおいてAMATERAS分光器を用いてSe$$_{2}$$Br$$_{2}$$の準弾性散乱測定を行った。測定温度は298K, 373K, 473Kである。分子間相関をあらわす特定のQ値におけるS(Q,E)は速い緩和と遅い緩和という二つの成分を持つことがわかった。本講演では、この二つの成分に対する解析を含む、準弾性散乱の詳細な解析結果を議論した。

口頭

中性子非弾性散乱実験による超イオン伝導体AgIの低エネルギーダイナミクスの研究

中村 充孝; 島倉 宏典; 上野 広樹; 川北 至信; 新井 正敏; 河村 聖子; 中島 健次; 菊地 龍弥

no journal, , 

典型的な超イオン伝導物質であるAgIの結晶相の違いに起因するダイナミクスの変化を明らかにするため、中性子非弾性散乱実験により動的構造因子を詳細に解析した。その結果、2meV以下の低エネルギー領域において2$AA$^{-1}$$近傍の強度が420K以上で急激に増加することを見いだした。さらに、この強度の温度依存性はAgIにおける直流イオン伝導度の温度依存性とかなり良い一致を見せることもわかった。特異な低エネルギー励起の観点から、超イオン伝導物質におけるイオン伝導機構の統一的解釈が可能になるかもしれない。

口頭

Fluctuations in medium-range structure of Bi-based metallic liquid alloys

上野 広樹; 川北 至信; 尾原 幸治*; 島倉 宏典; 田原 周太*; Kumara, L. S. R.*; 山口 展史*; 安永 晃教*; 脇阪 有衣子*; 伊藤 真義*; et al.

no journal, , 

ビスマス-亜鉛系は、Bi$$_{15}$$Zn$$_{85}$$組成を臨界組成とする二液相分離領域を有する系である。こうした相分離領域に近づくとき濃度揺らぎが大きくなることはよく知られている。先行研究では、相分離の原因として、BiとZnの原子サイズの差を挙げている。最近の実験装置や解析手法の発展により、部分構造や、原子配置が理解できるようになってきた。われわれは液体Bi$$_{50}$$Zn$$_{50}$$の中距離構造に見られる揺らぎに着目し、JRR-3M原子炉に東北大学が設置しているHERMES回折計を用いた中性子回折実験、及びSPring-8L08ビームラインを用いた高エネルギーX線回折測定を行った。逆モンテカルロ法による構造モデリングの結果、中距離構造の濃度揺らぎが温度降下とともに大きくなる様子が観測された。

口頭

Si結晶アナライザー背面反射型高エネルギー分解能分光器DNAの建設状況報告,5

柴田 薫*; 高橋 伸明; 川北 至信; 蒲沢 和也*; 山田 武*; 上野 広樹; 島倉 宏典; 中島 健次; 神原 理; 稲村 泰弘; et al.

no journal, , 

現在、J-PARC物質・生命科学実験施設(MLF)BL02に建設が進められている、ダイナミクス解析装置DNA分光器は、本邦初めてのSi完全結晶ウエハを結晶アナライザーに用いる背面反射逆転配置飛行時間型分光器である。装置の建設作業完成は、平成23年11月末を目標として、その後コミッショニングを行い、平成24年3月末以降供用運転を開始できるように工程を調整している。現在ビームライン遮蔽体,本体遮蔽体設置がほぼ終了した状態である。今後、ガイド管, チョッパー, 本体真空槽, 分光器内分光機器, 中性子検出器等の設置・調整を行い、その後コミッショニング測定を行い装置パラメータの調整を行う予定である。また、平行して分光器の性能をおもに決定するSi単結晶ウエハを貼り付けた超精密球面アナライザーユニットの製作工程を進めている。

口頭

液体Se$$_{2}$$Br$$_{2}$$のダイナミクス,2

島倉 宏典; 川北 至信; 稲村 泰弘; 菊地 龍弥; 上野 広樹; 中村 充孝; 中島 健次; 河村 聖子; 柴田 薫*; 新井 正敏; et al.

no journal, , 

セレンと臭素の混合系は1:1組成で非常に融点が低くなる共晶型の相図を示す。同組成において、セレンは2配位鎖状構造を有し、臭素がその終端に結合して、Br-Se-Se-Brの形で分子を形成すること、隣接2分子間にSe-Se軸を平行にする配向相関があることが中性子回折実験の結果からわかっている。今回われわれは、Se$$_{2}$$Br$$_{2}$$の動的構造を明らかにするため、液体Se$$_{2}$$Br$$_{2}$$の中性子準弾性散乱の温度変化をJ-PARC/MLFのパルス中性子を用いて、エネルギー分解能に優れた冷中性子ディスクチョッパー型分光器(AMATERAS, BL14)で測定した。解析の結果、速い緩和モードと遅い緩和モードが存在すること、前者が温度上昇とともに強度が上がるのに対し、後者は減少するなど、モードの温度依存性の振る舞いが異なることがわかった。

口頭

Quantitative analysis of dynamics in strongly-correlated molecular liquid Se$$_{2}$$Br$$_{2}$$

島倉 宏典; 川北 至信; 稲村 泰弘; 菊地 龍弥; 上野 広樹; 中村 充孝; 河村 聖子; 柴田 薫*; 新井 正敏; 武田 信一*

no journal, , 

Se-Br system has a deep eutectic point around the equi-atomic composition. Earlier neutron diffraction experiments suggested that, in eutectic Se-Br, molecules of Br-Se-Se-Br exhibit a strong inter-molecular correlation where Se-Se bond is parallel to that in neighboring molecules. To reveal structural relaxation process in liquid Se$$_{2}$$Br$$_{2}$$, QENS measurements were performed at three temperatures by utilizing cold-neutron disk-chopper spectrometer installed at BL14 beamline in MLF of J-PARC. Multi Ei technique was applied so that incident neutron energies were 3.13, 7.72 and 41.83 meV. It is found that QENS signals with 7.72 meV can be well fitted by sum of two Lorentzian components corresponding to slow and fast relaxation modes, respectively. Temperature dependence of the magnitude of each Lorentzian function and the half width at half maximum show that the slow mode depends on the molecular thermal agitation and fast mode depends on the inter-molecular correlation.

口頭

Si結晶アナライザー背面反射型分光器DNAの開発

柴田 薫*; 高橋 伸明; 川北 至信; 蒲沢 和也*; 山田 武*; 上野 広樹; 島倉 宏典; 中島 健次; 神原 理; 稲村 泰弘; et al.

no journal, , 

J-PARCセンター、物質・生命科学実験施設に建設・設置中の1ueVの高エネルギー分解能を目指すSi結晶アナライザー背面反射型高エネルギー分解能分光器DNAの建設状況及びビームコミッショニング計画を発表する。平成24年1月、ビーム受け入れを目指して建設中でオンビームコミッショニング計画を策定中である。本形式の分光器は、現在まで本邦では研究用原子炉、パルス中性子源いずれにも設置されたことがない。一方、海外の原子炉に設置されている本形式分光器を利用した邦人研究者の仕事は確実に増加している。DNA分光器の供用実験開始により国内でも背面反射型分光器を用いた研究が盛んになることが期待される。

口頭

液体Se$$_{2}$$Br$$_{2}$$における分子間配向解析

島倉 宏典; 川北 至信; 尾原 幸治*; 脇阪 有衣子*; 小原 真司*; 武田 信一*

no journal, , 

セレンと臭素の混合系は1:1組成で非常に融点が低くなる共晶型の相図を示す。これまで、室温での液体構造について中性子回折実験の結果から、セレンは純粋な液体セレンと同様2配位鎖状構造を有し、臭素がその終端に結合して、Br-Se-Se-Brの形で分子を形成していることがわかっている。また、液体Se$$_{2}$$Br$$_{2}$$における中性子準弾性散乱の温度変化により構造因子のファーストピークはfast modeとslow mode(それぞれ分子間配向に関する運動と分子の並進拡散運動に対応する運動を示す)という2種類のダイナミクスの情報により形成されていることが示唆された。今回われわれは液体Se$$_{2}$$Br$$_{2}$$について高エネルギーX線回折装置とreverse Monte Carlo構造モデリング法を用いて分子間配向の解析を行った。構造モデリング法から得られた部分構造因子により、構造因子の第一ピークに含まれる速い緩和はBr-Brにより形成されており、遅い緩和はSe-Seにより形成されていることがわかった。この結果はこれまで中性子準弾性散乱からわかってきたダイナミクスモデルと合致するものである。

口頭

Si結晶アナライザー背面反射型高エネルギー分解能分光器DNAの開発,6

柴田 薫*; 高橋 伸明; 川北 至信; 蒲沢 和也*; 山田 武*; 上野 広樹; 島倉 宏典; 中島 健次; 神原 理; 稲村 泰弘; et al.

no journal, , 

J-PARCセンター物質生命科学実験施設(MLF)のBL02中性子ビームラインに設置がほぼ完了した、ダイナミクス解析装置DNA分光器は、国内では初めてのSi完全結晶ウエハを結晶アナライザーに用いる背面反射逆転配置飛行時間型分光器である。大がかりな建設設置作業は平成23年12月末までに終了し各デバイスの調整,オンビームコミッショングを行い、平成24年3月中旬から共用実験を開始予定である。このタイプの分光器建設は国内で初めてであったため以下のような開発項目を検討・開発してきた。・ビームライン上流部でのパルス整形高速チョッパーの検討・発注製作・高効率のスーパーミラーを用いた中性子ガイドシステムの検討・発注製作。・高精度の球面Siアナライザーユニットの検討・開発・製作。・分光器内部の狭い空間に効率よく収納できる高効率の検出器アナライザーシステムの検討・開発・発注製作。DNA装置は、原子,分子,スピンのナノ秒オーダーの運動を測定する目的で設計され、電池材料,触媒材料等の機能性材料の開発,生体物質の機能解明,高分子等のソフトマター物質,磁性物質の研究等が検討されている。現在、上記研究対象の実験に必要な試料周辺機器を整備中である。

口頭

液体Se$$_{2}$$Br$$_{2}$$における動的構造解析

島倉 宏典; 川北 至信; 稲村 泰弘; 菊地 龍弥; 上野 広樹; 中村 充孝; 中島 健次; 河村 聖子; 柴田 薫*; 新井 正敏; et al.

no journal, , 

カルコゲン-ハロゲン系分子性液体は数密度が高く、分子の自由回転,並進運動が抑制されている物質である。また、先行研究から分子間配向の強い物質であるということが報告されている。われわれはこれまで、液体Se$$_{2}$$Br$$_{2}$$の準弾性散乱の温度変化から、分子間ダイナミクスの詳細を明らかにしてきた。本講演では、IN4, IN5(ILL)で測定したSe$$_{2}$$Cl$$_{2}$$, S$$_{2}$$Cl$$_{2}$$, S$$_{2}$$Br$$_{2}$$の準弾性散乱について系統的に解析した結果を報告する。

口頭

乱れた構造がもたらす機能性性発現のメカニズム

川北 至信; Li, B.; 川崎 卓郎; 菊地 龍弥*; 鬼柳 亮嗣; 稲村 泰弘; 大原 高志; 柴田 薫; 古府 麻衣子; 中村 充孝; et al.

no journal, , 

JAEAプロジェクト課題「乱れた構造がもたらす機能発現のメカニズム」において得られた研究成果をダイジェストする。本プロジェクトでは液体やガラスなど構造全体が不規則なランダム物質に対して用いられてきた研究手法・解析手法を、結晶に潜むランダム性がマクロな機能的物性を支配する物理現象に適用し、機能発現のメカニズムを解き明かしていくことを目的として、研究を展開してきた。液体ビスマスの構造の複雑性を時空相関関数から解明した研究、層状熱電材料、次世代太陽電池材料の低熱伝導性の起源を中性子非弾性散乱乱により解明した研究を紹介する。

口頭

パルス中性子を用いた複雑液体金属の時空相関関数

川北 至信; 菊地 龍弥*; 稲村 泰弘; 田原 周太*; 丸山 健二*; 花島 隆泰*; 中村 充孝; 鬼柳 亮嗣; 山内 康弘*; 千葉 薫*; et al.

no journal, , 

単純な粒子のランダム充填では表せない複雑な構造を持つ単原子多価液体金属がある。こうした物質では、金属的な結合と共有的な結合が混ざった構造という説や、短時間だけ共有結合が生成されるというダイナミックなモデル、固体で見られるようなパイエルス歪が液体にもあるとする擬結晶モデルなど諸説が、液体構造や理論計算から提案されてきた。こうした液体の複雑性に対する明確な描像を実験的に得るために、動的構造を十分な精度で解析することが不可欠である。我々は、J-PARC物質・生命科学実験施設のBL14アマテラス分光器を用いて、液体ビスマスのコヒーレント中性子準弾性散乱実験を行い、時空相関関数を導出した。二重層状構造の特徴的な距離での緩和時間の違いから、パイエルス歪構造が液体中に残存している証拠を得た。

口頭

複雑液体金属の緩和時間と時空相関関数

川北 至信; 菊地 龍弥*; 稲村 泰弘; 田原 周太*; 丸山 健二*; 花島 隆泰*; 中村 充孝; 鬼柳 亮嗣; 山内 康弘*; 千葉 薫*; et al.

no journal, , 

静的構造が剛体球の充填では近似できない複雑な構造を持つ多価金属液体について、J-PARCのアマテラス分光器を用いてコヒーレント準弾性散乱実験を行った。液体BiやSbでは、固体の静的構造に見られるパイエルス歪を伴った二重層状構造が液体中にも残存しているのではないかと考えられてきた。今回我々は時空相関数を導出し、特徴的な原子間距離における構造緩和の違いとして、液体中でのこのパイエルス歪構造を検出することに成功した。

口頭

Real time and real space analysis for atomic dynamics in liquids

川北 至信; 菊地 龍弥*; 稲村 泰弘; 田原 周太*; 丸山 健二*; 花島 隆泰*; 中村 充孝; 鬼柳 亮嗣; 山内 康弘*; 千葉 薫*; et al.

no journal, , 

液体のコヒーレントな中性子準弾性散乱(QENS)スペクトルに対して、いわゆるファンホーヴ関数(時空相関関数)を正則化法を通じて導出する解析手法を開発した。原理的には、空間-時間スペースで定義されるファンホーヴ関数は、逆空間-エネルギー移動スペースで定義される動的構造因子から二重フーリエ変換によって計算できる。正則化法により直接ファンホーヴ関数を推定することは、たびたび得られた動的構造因子が実験的データに対して系統的にずれるデメリットがあるので、その代わり、ファンホーヴ関数と動的構造因子をともに計算できる媒介関数を導入し、それを関数推定するという手法を用いた。この媒介関数や得られたファンホーヴ関数、動的構造因子の性質を、複雑な構造を有するビスマスやアンチモンなど、J-PARCアマテラス分光器を用いてQESNを測定された液体金属への適用例を用いて紹介する。

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