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論文

Structural change by phosphorus addition to borosilicate glass containing simulated waste components

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 嶋村 圭介*; 小林 秀和; 永井 崇之; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*

Journal of Nuclear Materials, 570, p.153962_1 - 153962_13, 2022/11

モリブデンの溶解度を高める効果があるリンを含む模擬核廃棄物ガラス試料を作製し、放射光X線吸収微細構造(XAFS)分析によりいくつかの構成元素を、ラマン分光分析によりその配位構造を分析した。分析では、リンの添加量や廃棄物積載率の違いによる局所構造および化学状態の変化を系統的に調べた。その結果、最大廃棄物量30wt%(MoO$$_3$$ 1.87mol%に相当)においても、モリブデン酸塩化合物による結晶相は観察されなかった。廃棄物充填率を上げると酸化が進行し、リンを添加すると還元が進行した。さらに、それらの酸化と還元の効果が相殺されるケースもみられた。特定元素の周辺局所構造は、主に廃棄物充填率の影響を受けるZn、廃棄物充填率とリン添加の両方の影響を受けるCe、どちらの影響も受けないZr元素に分類された。Moと他の元素の分析結果の比較から、添加したリンは遊離されたPO$$_4$$構造単位として存在し、モリブデン酸イオンに配位するアルカリ金属を奪い取っている可能性があると考えられた。

報告書

TVF3号溶融炉の炉底に関する詳細構造

朝日 良光; 嶋村 圭介*; 小林 秀和; 小高 亮

JAEA-Technology 2021-026, 50 Pages, 2022/03

JAEA-Technology-2021-026.pdf:6.29MB

東海再処理施設では、使用済み核燃料の再処理に伴い発生した高レベル放射性廃液のガラス固化処理を、ガラス固化技術開発施設(Tokai Vitrification Facility; TVF)に設置した液体供給式直接通電型セラミック溶融炉(Liquid-Fed Ceramic Melter; LFCM)方式のガラス溶融炉にて行っている。LFCM方式のガラス溶融炉では、廃液に含まれる白金族元素の酸化物が析出して溶融ガラスの粘性が高まることで、溶融ガラスを流下し尽くした後にも粘性の高いガラスが炉内底部に残留する傾向がある。これがガラスの通電加熱特性に影響するのを防ぐため除去する必要があるが、この作業には時間を要する。固化処理を早期に完了するため、日本原子力研究開発機構では、白金族元素の炉内への蓄積量低減をねらった新しい炉へ更新する計画である。これまでの設計プロセスから、次期溶融炉の炉底・ストレーナ形状について複数の候補形状が考案されており、本報では、それらの中から、運転操作性や白金族元素粒子の排出性が現行溶融炉と同等以上の性能を持つ次期溶融炉の炉底・ストレーナ形状を選定する。はじめに、考案された3種類の炉底形状に対し、ガラス固化体1本分を製造する溶融炉の運転について3次元熱流動計算を用いてシミュレートし、溶融炉内のガラス温度分布の推移を比較した。これらの結果に溶融炉としての技術的・構造的な成立性を加味し、次期溶融炉の炉底形状には傾斜角45$$^{circ}$$の円錐形状を採用した。次に、5種類のストレーナ形状について3次元のCFD計算を用いて流路抵抗と炉底付近に滞留する高粘性流体の排出割合を見積もり、それぞれ、現行炉と同等以上の性能を持つことを確認した。また、アクリル製の炉底形状模型を用いたシリコーンオイルを充填・流下する実験を行い、流下中の流動場には流動抵抗を生じさせる渦が発生しないことを確認した。また、レンガ片による流下ノズル閉塞防止機能が十分な性能を持つことを確認した。これらの結果を踏まえてストレーナ形状を選定した。

報告書

模擬廃棄物含有リン添加ホウケイ酸ガラス試料のXAFS測定(共同研究)

永井 崇之; 小林 秀和; 嶋村 圭介; 大山 孝一; 捧 賢一; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 山中 恵介*; 太田 俊明*

JAEA-Research 2018-005, 72 Pages, 2018/09

JAEA-Research-2018-005.pdf:28.2MB

ガラス固化プロセスで製造されるガラス固化体中の原料ガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、固化体に含まれる廃棄物成分による影響を受ける。本研究は、リン添加ホウケイ酸ガラスを原料ガラスに用いて模擬廃棄物ガラス試料を作製し、放射光XAFS測定によりガラス成分の軽元素や廃棄物成分の希土類元素等の化学状態及び局所構造を評価した。

口頭

ガラス固化技術開発施設(TVF)における高放射性廃液の固化安定化に向けた取り組み,6; 次期溶融炉の詳細構造(ストレーナ形状について)

朝日 良光; 嶋村 圭介; 小林 秀和; 小高 亮; 守川 洋

no journal, , 

TVF次期溶融炉(3号炉)の基本構造である円錐45度炉底形状に適合するように、溶融炉の底部に設置しているストレーナ(流下ノズル閉塞防止のための部位)の形状に係る各パラメータ(角部の曲率等)を選定した。選定にあたっては、2号炉及び3号炉の炉底形状を模擬した実規模アクリル模型と溶融ガラスを模擬したシリコーンオイルを用いた流下試験を行うとともに、炉底付近に滞留する比較的高い粘性を持つ流体の流下時における流動場についてCFD解析を行うことにより、ストレーナの形状がガラス流動の特徴や抜出し率へ与える影響を評価した。

口頭

ガラス固化技術開発施設(TVF)における高放射性廃液の固化安定化に向けた取り組み,5; 次期溶融炉の基本構造(炉底形状について)

嶋村 圭介; 朝日 良光; 小林 秀和; 小高 亮; 守川 洋

no journal, , 

ガラス固化技術開発施設(TVF)のガラス固化処理期間の短縮に向けた方策の一つとして、これまで次期ガラス溶融炉(3号炉)への要求機能や施設側の前提条件, 制約条件を整理し、候補炉型式を検討してきた。本報告では、前報(4)で設定した複数の候補炉形式に対し、熱流動解析による相互比較及び技術課題/リスク検討の上、3号炉の基本構造について、円錐45度炉底形状とした。

口頭

放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究,60; 模擬廃棄物含有リン添加ホウケイ酸ガラスの希土類, 白金族元素のXAFS測定

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 嶋村 圭介; 大山 孝一; 小林 秀和; 永井 崇之

no journal, , 

模擬廃棄物含有リン添加ホウケイ酸ガラス試料における白金族元素および希土類元素の化学状態と局所構造を、XAFSおよびイメージングXAFS法により調べた。セリウムのL3吸収端XANES解析では、リン添加により3価の割合が増加した。また、ロジウムのEXAFS解析では、リン添加により、金属成分の割合が、酸化物に対して増加した。これらの結果は、リン添加により、ガラス内が還元的になったことを示している。一方で、Mn, Fe, Zn, Sr, YおよびZrの各元素のXAFS測定では、リン添加の有無や添加量にかかわらず、ほぼ同じスペクトルが得られ、それらの化学状態や局所構造に違いが無いことが判明した。

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