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論文

Comparison of nuclear medicine therapeutics targeting PSMA among alpha-emitting nuclides

兼田 加珠子*; 白神 宜史*; 角永 悠一郎*; 渡部 直史*; 大江 一弘*; Yin, X.*; 羽場 宏光*; 白崎 謙次*; 菊永 英寿*; 塚田 和明; et al.

International Journal of Molecular Sciences (Internet), 25(2), p.933_1 - 933_14, 2024/01

https://doi.org/10.3390/ijms25020933
 被引用回数：1 パーセンタイル：0.01(Biochemistry & Molecular Biology)

Currently, targeted alpha therapy (TAT) is a new therapy involving the administration of a therapeutic drug that combines a substance of $$alpha$$-emitting nuclides that kill cancer cells and a drug that selectively accumulates in cancer cells. We labeled the compounds targeting prostate specific membrane antigen (PSMA) with $$^{211}$$At and $$^{225}$$Ac. PSMA is a molecule that has attracted attention as a theranostic target for prostate cancer, and several targeted radioligands have already shown therapeutic effects in patients. The results showed that $$^{211}$$At, which has a much shorter half-life, is no less cytotoxic than $$^{225}$$Ac. In $$^{211}$$At labeling, our group has also developed an original method (Shirakami Reaction). We have succeeded in obtaining a highly purified labeled product in a short timeframe using this method.

論文

Crystallographic and/or magnetic properties of neutral and cationic uranium(IV) sandwiched phthalocyanine complexes

田端 千紘; 渡邊 博仁*; 白崎 謙次*; 砂賀 彩光*; 福田 貴光*; Li, D.*; 山村 朝雄*

Journal of Molecular Structure, 1277, p.134870_1 - 134870_8, 2023/04

https://doi.org/10.1016/j.molstruc.2022.134870
 被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Physical)

中性およびカチオンのU(IV)サンドイッチ型フタロシアニン(Pc)錯体を調製した。中性種であるUPc$$_{2}$$はUCl$$_{4}$$とフタロニトリルの反応によって得られ、[UPc$$_{2}$$][BF$$_{4}$$]]の結晶は電解によって成長させた。これらの錯体の構造は、結晶学的に決定された。U(IV)イオンは2個の$$5f$$電子を持ち、この電子はUサイトに局在する磁気モーメントを担うため、この錯体は磁気的に活性である。UPc$$_{2}$$の帯磁率測定から、この系は2Kまで局所的な磁気モーメントを持つ常磁性であるが、配位子磁場効果により、その磁気モーメントが抑制されている可能性があることがわかった。また、ヒステリシスのない磁化曲線から常磁性であることが確認された。カチオン性錯体である[UPc$$_{2}$$][BF$$_{4}$$]は空間群$$P4nc$$の正方形構造で結晶化し、UPc$$_{2}$$分子は正方形の$$c$$軸に沿って積み重なっていることがわかった。この構造は[LnPc$$_{2}$$][BF$$_{4}$$]と似ているが、積層面には明瞭な乱れがあった。アクチノイド元素の多配位性を考慮した第一原理計算により、UPc$$_{2}$$と[UPc$$_{2}$$][BF$$_{4}$$]の結晶構造、分子構造の安定性と電子配置を評価した。

論文

Influence of additives on low-temperature hydrothermal synthesis of UO$$_{2+x}$$ and ThO$$_2$$

田端 千紘; 白崎 謙次*; 酒井 宏典; 砂賀 彩光*; Li, D.*; 小中 真理子*; 山村 朝雄*

CrystEngComm (Internet), 24(19), p.3637 - 3648, 2022/05

https://doi.org/10.1039/D2CE00278G
 被引用回数：2 パーセンタイル：50.56(Chemistry, Multidisciplinary)

Hydrothermal reactions of uranium(IV) nitrate solutions in the presence of aldehydes yielded microparticles of UO$$_{2+x}$$, at temperatures as low as 100$$^{circ}$$C. The synthesized products contained residual organic matter originating from aldehydes used as an additive, unless the synthesis temperature was 390$$^{circ}$$C. Additionally, the residual matter could be separated from the product by heat treatment at $$>$$ 300$$^{circ}$$C. The valence of uranium ions in the UO$$_{2+x}$$ products was found to be higher than that reported for UO$$_{2}$$. Low synthesis temperatures resulted in the suppression of the magnetic moments of uranium ions and the occurrence of the spin interaction among the ions. Therefore, the oxidation number of uranium averaged over the entire product could become higher than 4+. A comparative study with ThO$$_2$$ suggested that the redox reaction could be closely related to the hydrothermal synthesis reaction and particle growth of UO$$_{2+x}$$.

論文

Homogeneity of (U, $$M$$)O$$_2$$ ($$M$$ = Th, Np) prepared by supercritical hydrothermal synthesis

白崎 謙次*; 田端 千紘*; 砂賀 彩光*; 酒井 宏典; Li, D.*; 小中 真理子*; 山村 朝雄*

Journal of Nuclear Materials, 563, p.153608_1 - 153608_11, 2022/05

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2022.153608
 被引用回数：2 パーセンタイル：53.91(Materials Science, Multidisciplinary)

添加剤を変えながらウラン酸化物(U, $$M$$)O$$_2$$ ($$M$$=Th, Np)固溶体を超臨界水熱合成で調製した。それらの試料の均質性をVegard則に基づいた結晶構造解析や、(U, Np, Na)O$$_2$$固溶体については、$$^{23}$$Na核核磁気共鳴(NMR)によって調べた。その結果、(i) (U, Th)O$$_{2+x}$$固溶体の場合は、炭酸アンモニウムを添加剤として、IV価ウランから出発し、(ii) (U, Np)O$$_{2+x}$$の場合は、エタノールを添加剤として、VI価ウランから出発すると、均質な試料が得られることがわかった。

論文

Supercritical hydrothermal synthesis of UO$$_{2+x}$$; Stoichiometry, crystal shape and size, and homogeneity observed using $$^{23}$$Na-NMR spectroscopy of (U, Na)O$$_{2+x}$$

田端 千紘*; 白崎 謙次*; 砂賀 彩光*; 酒井 宏典; Li, D.*; 小中 真理子*; 山村 朝雄*

CrystEngComm (Internet), 23(48), p.8660 - 8672, 2021/12

https://doi.org/10.1039/D1CE00996F
 被引用回数：5 パーセンタイル：64.74(Chemistry, Multidisciplinary)

超臨界水下においてウラン酸化物UO$$_2$$の水熱合成について調べた。得られたUO$$_{2+x}$$粒子について、その化学組成,結晶形,サイズ,均一性などを調べた結果、超臨界水熱合成法は、化学的に制御された均一なUO$$_{2+x}$$を合成するのに有効である可能性がある。

口頭

Challenge to improve the $$^{229}$$Th isomer energy measurement with TES calorimeters

田中 圭太*; 平野 航亮*; 山口 敦史*; 村松 はるか*; 林 佑*; 湯浅 直樹*; 中村 圭佑; 滝本 美咲; 羽場 宏光*; 白崎 謙次*; et al.

no journal, , 

Determination of the isomer energy of $$^{229}$$Th is essential to realize a nuclear clock by an UV laser excitation. Several experiments such as spectroscopy of internal conversion electrons or $$gamma$$-ray spectroscopy using TES or magnetic calorimeters have been made and the isomer energy seems to converge to around 8 eV. In 2019, we have measured the energy of the 29.2-keV $$gamma$$-ray with a single-pixel TES, and determined the isomer energy to be 8.30$$pm$$0.92 eV (A. Yamaguchi et al. 2019). We continued our experiments at Tohoku University to reduce the statistical errors and determination of the isomer energy with smaller uncertainty. We optimized a TES design and achieved an improved energy resolution of about 20 eV (H. Muramatsu et al. 2020). By using 3 pixels of this new TES elements with a 5 times stronger $$^{233}$$U source, the new measurements we reperformed. We are also trying to resolve two emission lines separating by the isomer energy, which were successfully demonstrated with magnetic calorimeters (T. Sikorskyet al. 2020). We will report the results obtained in our new measurement campaigns.

口頭

Electronic structure of actinide intermetallic compound ThRh$$_6$$Ge$$_4$$; de Haas - van Alphen study

芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 仲村 愛*; 本多 史憲*; 青木 大*; 松本 裕司*; 山村 朝雄*; 白崎 謙次*; 山上 浩志*

no journal, , 

Electronic structure of the actinide compound ThRh$$_6$$Ge$$_4$$ is investigated using de Haas-van Alphen effect. The peculiar electronic structure possibly arising from the non-centrosymmetric hexagonal crystal structure is discussed.

口頭

Crystal structure and magnetic properties of uranium-based intermetallic compound U$$_2$$Pt$$_6$$Al$$_{15}$$

芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 松本 裕司*; 白崎 謙次*

no journal, , 

U$$_2$$Pt$$_6$$Al$$_{15}$$ is known as a uranium intermetallic compound with the hexagonal structure. Detailed crystal structure investigations revealed that uranium atoms form a honeycomb layer stacking along the c-axis. Two magnetic phase transitions were identified by thermodynamic measurements, suggesting a successive change in the magnetic structure.

口頭

反転中心を持たないThRh$$_6$$Ge$$_4$$のフェルミ面

芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 仲村 愛*; 本多 史憲*; 青木 大*; 松本 裕司*; 山村 朝雄*; 白崎 謙次*; 山上 浩志*; 角田 一樹

no journal, , 

強磁性臨界性が注目されるCeRh$$_6$$Ge$$_4$$に対応するTh化合物として、ThRh$$_6$$Ge$$_4$$を探索、発見した。バンド計算およびドハース・ファンアルフェン効果によりフェルミ面を実験的に明らかにし、CeRh$$_6$$Ge$$_4$$との比較を行った。

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