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報告書

Data on Collisions of Hydrogen Atoms and Ions with Atoms and Molecules(III)(Cross Sections for Change Transfer of H,H$$^{+}$$ and H$$^{-}$$ with Metal Vapors)

中井 洋太; 白井 稔三; 左高 正雄; 杉浦 俊男

JAERI-M 84-169, 123 Pages, 1984/09

JAERI-M-84-169.pdf:1.33MB

この報告書は、H、H$$^{+}$$およびH$$^{-}$$とLi、Na、Mg、K、Ca、Rb、Sr、BaおよびPbなどの金属蒸気の電荷移動断面積の実験データを収集したものである。すなわち、上述の過程の1984年の6月末までに発表された文献を調べ、その結果をまとめたものである。断面積の値を入射エネルギーの関数として、グラフおよび数値表の形にまとめ、これに文献リストを付している。

論文

Radiation-induced chemical reactions of carbon monoxide and hydrogen mixture, I; Electron beam irradiation at atmospheric pressure

杉本 俊一; 西井 正信; 杉浦 俊男

Radiation Physics and Chemistry, 24(5-6), p.567 - 580, 1984/00

容積7lのステンレス鋼製容器に充填した最高1.3$$times$$10$$^{5}$$PaまでのCO-H$$_{2}$$混合気体の電子線照射による生成物を研究した。室温付近の照射による主要生成物は、メタン等の炭化水素およびホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、メタノールなどの含酸素化合物であった。さらに、従来CO-H$$_{2}$$混合気体の照射反応では報告されていなかった、トリオキサンおよびテトラオキサンが少線量、低温照射により生成することを見出した。これらの生成物の収量と照射時間、原料気体組成、圧力、反応温度および線量率との関係を検討した。混合気体に少量のアンモニアを添加して照射すると、炭化水素の生成量は変化がなかったが、含酸素有機化合物はほとんど生成しなくなり、水および炭酸ガスのみが多量に生成した。

論文

Reaction of molecular-negative ion in acetonitrile

荒川 和夫; 杉浦 俊男

質量分析, 31(4), p.251 - 257, 1983/00

https://doi.org/10.5702/massspec.31.251

抄録なし

報告書

負イオン生成とその中性化過程,1; 負イオンを基礎とした中性粒子入射過程に関して

杉浦 俊男

JAERI-M 9902, 68 Pages, 1982/01

JAERI-M-9902.pdf:1.78MB

この総説は磁場閉じ込め形核融合炉のための「負イオンを基礎とした中性粒子入射」によるプラズマ加熱に寄与する目的で予備的に行われた調査報告である。まず一般的な負イオン生成の諸過程につき解説し、種々な方法で生成するH$$^{-}$$イオンの生成断面積とH$$^{-}$$イオンの中性化の断面積をまとめた。データは主として測定値であるが、一部理論計算の結果も含んでいる。

論文

負イオン,その生成と性質

杉浦 俊男

応用物理, 49(1), p.52 - 60, 1980/00

http://joi.jlc.jst.go.jp/JST.Journalarchive/oubutsu1932/35.52

気相における自由負イオンの生成と、それに関連した性質についての解説を行った。負イオンの重要な性質としての電子親和力につき説明し、その決定方法のうち、特に最近開発された方法であるレーザーによる光電子脱離法及びセシウム原子による電荷交換法につきやや詳細に説明した。負イオン生成過程は三つの主な過程、即ち電子捕獲,イオン対生成,電荷交換に分類し、その各々につき概説した。さらに解離共鳴電子捕獲過程で生成する負イオンの生成断面積の温度依存性につき説明した。最後に、負イオンに関連して近い将来要求されると思われる問題として、磁場閉じ込め形核融合装置における、負イオンを基礎とした中性粒子入射過熱につき、電流密度の高い重水素負イオンの生成手段についての説明にも触れた。

論文

Thermal ion-molecule reactions in oxygen-containing molecules. Ion-molecule clustering reactions in trioxane

熊倉 稔; 伊藤 彰彦; 林晃 一郎*; 杉浦 俊男

Int.J.Mass Spectrom.Ion Phys., 30(3-4), p.331 - 343, 1979/00

トリオキサンにおけるクリスタリング反応は飛行時間型質量分析計を使用して研究した。クラスターイオンとして(CH$$_{2}$$O)$$_{n}$$H$$^{+}$$(n=3~9)が生成される。CH$$_{2}$$OH$$^{+}$$および(CH$$_{2}$$O)$$_{2}$$H$$^{+}$$によって開始される反応の第一段階プロセスは三次反応機構であり、又第二段階プロセスは二次反応機構で進行することが明らかになり、更に(CH$$_{2}$$O)$$_{3}$$H$$^{+}$$の初期プロセスは三次反応であり、その後期プロセスは二次反応機構であった。トリオキサンにおける三次クリスタリング反応の反応速度定数は簡単な構造の化合物の場合における反応速度定数よりも2~4桁位大きいことが判明した。なおこれら実験的に求められた反応速度定数はクラスター分子の振動の自由度の数を考慮した理論式から算出した値とほぼ一致することが明らかになった。クラスター反応においてはクラスター分子の分子構造がイオンの安定性に関係していることが推定された。

論文

Thermal ion-molecule reactions in oxygen-containing molecules; Inverse isotope effect in the ion-molecule dimerization reactions of protonated propylacetate ions

熊倉 稔; 荒川 和夫; 杉浦 俊男

J.Chem.Soc.,Faraday Trans.,I, 75(3), p.525 - 532, 1979/00

n-およびiso-プロピルアセテートにおいてはプロトン化プロピルアセテート分子が前駆体となった二量体化反応が進行することが明らかになり、このプロトン化プロピルアセテート分子はCH$$_{3}$$CO$$^{+}$$およびCH$$_{3}$$COOH$$_{2}$$$$^{+}$$が前駆体となる。重水素化プロピルアセテート分子においては同様の反応が生ずるが二量体化反応プロセスにおいて今までに見出されてなかったところの逆同位体効果が生ずることが明らかになった。n-およびiso-プロピルアセテート分子における二量体化反応の反応速定数比はk$$_{H}$$/k$$_{D}$$=0.307およびk$$_{H}$$/k$$_{D}$$=0.333と求められた。これら反応速度定数はいろいろの反応条件の関数として調べられた。これら逆同位体効果は前駆体イオンのエネルギーの差異によって説明された。

論文

負イオン,その生成と性質

杉浦 俊男

質量分析, 27(4), p.217 - 245, 1979/00

https://doi.org/10.5702/massspec1953.27.217

負イオンの生成とその性質に関する総説を行った。先ず負イオンの生成過程につき述べ、電子捕獲については解離共鳴電子捕獲についての温度効果等につき述べ、イオン対生成,電荷交換につき述べた。電荷交換では長寿命高励起原子及びイオン化電圧の低い金属と中性粒子の電荷交換での負イオン生成につき概説した。次に電子親和力の説明とその測定方法について説明し、最後に磁場閉じ込め形核融合装置の第二段加熱に使用される中性粒子入射加熱への負イオンの使用につき総説した。なお先の技術情報誌登録No.A-9325の基になった総説であり、No.A-9325は頁数が限られていたため本総説を要約したものである。

論文

Thermal ion-molecule reactions in oxygen-containing molecules. Formation of long-lived intermediate ions in acetyl chloride

熊倉 稔; 荒川 和夫; 杉浦 俊男

Journal of Chemical Physics, 69(11), p.5082 - 5087, 1978/12

https://doi.org/10.1063/1.436500
 被引用回数：2

アセチルクロライドのイオン-分子反応では含酸素分子に一般に著しく生成されるところのプロトン化分子は生成されないことが明らかになり、これは長寿命の不安定中間体イオンが生成されこの中間体イオンが解裂してCH$$_{3}$$CO$$^{+}$$になっていることが判った。中間イオンはメタスティブルイオンの検出からCH$$_{3}$$COClH$$^{+}$$$$^{ast}$$イオン種が同定された。プロピルアセテートとアセチルクロライドとの二成分系においては中間体イオン生成に対するCH$$_{3}$$CO$$^{+}$$およびCH$$_{3}$$COOH$$_{2}$$$$^{+}$$などの反応イオンの効果が調べられ、プロピルアセートからのアセチルイオンはアセチルクロライドからのアセチルイオンに比較してプロトン化アセチルクロライド分子の生成に対して前駆体として寄与することが明らかになり、両者のイオンの反応性の差は並進運動エネルギーの測定から明らかにされた。

報告書

COとH$$_{2}$$混合気体の電子線照射反応,1

杉本 俊一; 西井 正信; 杉浦 俊男

JAERI-M 7898, 69 Pages, 1978/10

JAERI-M-7898.pdf:2.14MB

昭和49年度より研究を始めたCO-H$$_{2}$$気相混合系の照射効果に関する研究のうち、49年度当初から51年秋期にかけて実施したいわゆる非循環バック方式の電子線照射効果の報告である。研究の目的、今後報告を予定している加圧照射効果や気相循環方式の照射も含めた現在までの研究経過CO-H$$_{2}$$照射実験の方法、照射時間と生成物の関係、組成効果、圧力効果、照射電圧、電流との関係、温度効果および添加物の効果などCO-H$$_{2}$$均一気相混合系の照射効果の概要を得るために行った実験結果が記述してある。

論文

Thermal ion-molecule reactions in oxygen-containing molecules; Proton and hydride ion transfer reactions in acetaldehyde

熊倉 稔; 荒川 和夫; 杉浦 俊男

J.Chem.Soc.,Faraday Trans.,I, 74(8), p.1953 - 1962, 1978/08

アセトアルデヒドにおけるプロトンおよびハイドライドイオン移動反応は詳細に調べ、生成イオンの電圧出現電圧はイオン化効率曲線の微細構造の解析から明らかにされた。分子イオンによるプロトン化生成物の生成においてはホルシル基からのプロトンまたは水素原子移動がメチル基からのそれらに比較して2倍程度反応速度定数が大きいことが明らかになった。CH$$_{3}$$$$^{+}$$によるハイドライドイオン移動反応においてはホルシル基の水素原子が優先して引抜かれることも明らかになった。メタンとアセトアルデヒド二成分系でのハイドライドイオン移動反応においてメタンからのCH$$_{3}$$$$^{+}$$は反応性が大であった。

論文

Thermal ion-molecule reactions in oxygen-containing molecules, Condensation elimination and addition reactions in simple aliphatic ketones

熊倉 稔; 杉浦 俊男

J.Phys.Chem., 82(6), p.639 - 643, 1978/06

脂肪族ケトン化合物として簡単な分子構造のものについてJ-O-F質量分析計を使用してイオン-分子反応を研究した。電子衝撃によって生成される主なイオンのイオン化ポテンシャルおよび出現電圧はRPD法によってイオン化効率曲線から快定された。ケトン化合物からのRCOR$$^{1}$$$$^{+}$$は縮合-脱離反応によって中性分子にプロトン、アルキルイオンおよびアシルイオンが結合した生成物を生ずる。RCO$$^{+}$$は附加反応によってアシル化イオンを生成することから明らかになった。RCOR$$^{1}$$$$^{+}$$とRCO$$^{+}$$によるアシルイオン移動反応の速度定数はアルキル基の炭素数の増加と共に増大し、RCOR$$^{1}$$の速度定数はRCO$$^{+}$$のそれに比較して著しい。これらは中性分子の分極率の効果によって説明できる。一方RCO$$^{+}$$は縮合-脱離反応によってアルキルイオン化分子を生成しイオンの反応性は分極率および運動エネルギーに依存した。

論文

Ion-molecule reactions in the binary mixture of acetaldehyde and trioxane, 2; Mechanism for the reaction of acetaldehyde molecular ion with trioxane

熊倉 稔; 荒川 和夫; 杉浦 俊男

Canadian Journal of Chemistry, 56(4), p.533 - 537, 1978/04

https://doi.org/10.1139/v78-086
 被引用回数：6

アセトアルデヒド分子イオンとトリオキサンとの縮合一脱離イオン分子反応によってC$$_{3}$$H$$_{5}$$O$$_{2}$$$$^{+}$$,C$$_{3}$$H$$_{6}$$O$$_{2}$$$$^{+}$$,C$$_{3}$$H$$_{7}$$O$$_{2}$$$$^{+}$$が生成された。この反応は反応中間体の分解過程を経て進行し、ホルルアルデヒド中性分子の脱離ガ起こることが明らかになり、また、中間体の構造は正電荷がアセトアルデ分子成分に極在化された直線型であることが判明した。中間体イオンの分解過程において若干の水素原子の再配列が起こることが推定された。

論文

Ion-molecule reactions in the binary mixture of acetaldehyde and trioxane, 1; Hydrogen atom and proton transfer reactions

熊倉 稔; 荒川 和夫; 杉浦 俊男

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 51(1), p.49 - 53, 1978/01

https://doi.org/10.1246/bcsj.51.49
 被引用回数：3

アセトアルデヒドとトリオキサン二成分系でのプロトン化生成物の生成機構を重水素化アセトアルデヒドを使用しRPD法によるイオン化効率曲線の測定から明らかにされた。プロトン化アセトアルデヒドはアセトアルデヒド分子イオンによるトリオキサンからの水素原子移動反応により主に生成される。プロトン化トリオキサンはアセトアルデヒドからのCHO$$^{+}$$からのトリオキサン分子へのプロトン移動反応により生成された。アセトアルデヒドおよびトリオキサンからのCHO$$^{+}$$の反応性についてイオン-分子反応の反応速度定数から考察された。CHO$$^{+}$$を含むイオン-分子反応からトリオキサンのプロトン親和力はアセトアルデヒドよりも小さいことが判明した。

論文

Ion-molecule reactions in the binary mixture of ethylene oxide and trioxane, 2; Mechanism for reaction of ethylene oxide molecular ion with trioxane

熊倉 稔; 荒川 和夫; 杉浦 俊男

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 51(1), p.54 - 57, 1978/01

https://doi.org/10.1246/bcsj.51.54
 被引用回数：11

トリオキサンの放射線重合との関連においてトリオキサンとエチレンオキシドとの二成分系におけるイオン-分子反応を研究した。昇圧および反応時間の比較的長い条件下で生成物としてm/e73、74、75が生成される。これのイオンはエチレンオキシド分子イオンと中性トリオキサン分子とのAssociation Reactionによって生成されるところの複合反応中間体の分解によって生成されることが明らかになった。この中間体は環状の構造をし、正電荷がこの中間体分子に非局在化していることが重水素化エチレンオキシド混合素での同位体生成物分布からが明らかになった。またこの生成物のイオン構造は三種類に分類されることも判った。 これらのイオンの反応速度定数は2.20$$times$$10$$^{-}$$$$^{1}$$$$^{0}$$、2.61$$times$$10$$^{-}$$$$^{1}$$$$^{1}$$、1.74$$times$$10$$^{-}$$$$^{1}$$$$^{0}$$cm$$^{3}$$/molecule secと求められた。

論文

Translational energies of CH$$_{3}$$$$^{+}$$, CHO$$^{+}$$, CH$$_{2}$$OH$$^{+}$$, and CH$$_{3}$$CO$$^{+}$$ ions from oxygen-containing molecules

熊倉 稔; 杉浦 俊男

Berichte der Bunsengesellschaft f$"u$r physikalische Chemie, 82(12), p.1343 - 1347, 1978/00

https://doi.org/10.1002/bbpc.19780821214
 被引用回数：3

飛行時間型質量分析計を使用した新しい並進エネルギー測定法を研究した。この測定法はイオン化室内でのイオンの運動をマックスエルーボルツマン速度分布を適用しイオン化室での偏位移動量から求めるものであり、この方法によってプロパンからのCH$$_{3}$$$$^{+}$$の求められた並進エネルギー値は他の研究者によって他の方法によって求められた値と一致することが明らかになった。この方法によって種々な含素化合物からの重要なイオンであるCH$$_{3}$$$$^{+}$$、CHO$$^{+}$$、CH$$_{2}$$OH$$^{+}$$、CH$$_{3}$$CO$$^{+}$$などの並進エネルギーをアルデヒド、ケトン、アルコール、エーテル、環状エーテルなどに系統的に分類し求めた。これら化合物の分子構造とイオンの並進エネルギーとの間に関係あることが認められた。

論文

Thermal ion-molecule reactions in oxygen-containing molecules; Condensation-elimination reactions in dimethyl ethertrioxane mixtures

熊倉 稔; 杉浦 俊男

Zeitschrift f$"u$r Naturforschung, A, 32(12), p.1533 - 1540, 1977/12

メチルエーテルとトリオキサン二成分系におけるイオン分子反応において生成されるイオンのイオン化効率曲線はRPD法により測定された。主たる生成物はのイオン構造はCH$$_{3}$$OCH$$_{3}$$(CH$$_{2}$$O)$$_{n}$$$$^{+}$$,CH$$_{3}$$OCH$$_{3}$$(CH$$_{2}$$O)$$_{n}$$H$$^{+}$$,CH$$_{3}$$OCH$$_{2}$$(CH$$_{2}$$O)$$_{n}$$$$^{+}$$,CH$$_{3}$$OCH$$_{2}$$(CH$$_{2}$$O)$$_{n}$$H$$^{+}$$(n=1~3)でこれら直線系である。これらのイオンはCH$$_{3}$$OCH$$_{3}$$$$^{+}$$,CH$$_{3}$$OCH$$_{2}$$$$^{+}$$の付加および縮合脱離反応により生成される。反応中間体の分離過程においてはトリオキサン分子成分からの中性分子生成物が主として生成されることが明らかになった。CH$$_{3}$$OCH$$_{3}$$$$^{+}$$とCH$$_{3}$$OCH$$_{2}$$$$^{+}$$の反応性について反応速度定数を求め考察した。

論文

Ion-molecule reactions in the binary mixture of ethylene oxide and trioxane, 1; Hydrogen atom and proton transfer reactions

熊倉 稔; 杉浦 俊男

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 50(8), p.2046 - 2050, 1977/08

https://doi.org/10.1246/bcsj.50.2046
 被引用回数：8

含酸素化合物の放射線化学およびイオン化学の初期過程の研究の一環として、トリオキサンとエチレンオキシドとの二成分系でのイオン-分子反応をTime-of-flight mass spectrometerを使用して研究した。本報では二成分系で新しく生成されるプロトン化イオン生成について調べた。RPD法により断片イオンおよび生成物イオンのイオン化効率曲線を測定し、出現電圧およびイオン化効率曲線の微細構造の解析から生成メカニズムを明らかにした。プロトン化エチレンオキシドはエチレンオキシド分子イオンが先駆体となって水素原子移動によって生成され、一方プロトン化トリオキサンはエチレンオキシドからのCHO$$^{+}$$からのプロトン移動によって生成された。これらの速度定数は4.00$$times$$10$$^{-}$$$$^{9}$$、1.21$$times$$10$$^{-}$$$$^{1}$$$$^{0}$$cc/molecule secとなり、なお重水素化合物を使用してこれらの反応の同位体効果はわづかであった。エチレンオキシドからのthermalなCHO$$^{+}$$による反応からトリオキサンのプロトン飽和力はエチレンオキシドよりも小さいことが判明した。

論文

活性炭によるオゾン処理について

高垣 虎雄; 杉浦 俊男

公害と対策, 12(3), p.306 - 314, 1976/03

大阪研で昭和50年当初より常時運転を行って来ている高線量率加速器のオゾン等の排気処理については、すでにJAERI-5388に報告したが、この処理装置の運転状況を含めて、この装置を作成する過程およびモデル実験結果、さらに前出報告時に行っていなかった活性炭のオゾン処理前後の表面状態の走査型電子顕微鏡による観察等をまとめ、より広く紹介するために執筆した。

報告書

Febetron 706のパルス電子線特性

堀田 寛; 田中 隆一; 須永 博美; 鷲野 正光; 杉浦 俊男; 鈴木 伸武

JAERI-M 5775, 25 Pages, 1974/07

JAERI-M-5775.pdf:1.08MB

Febetron 706のパルス電子線特性の測定結果を本報にまとめた。電子流の形を媒体気体の発光の密度で観測すると、気体圧がある条件のとき電子線が自己集束する。この現象をさらに電子流の軸上に置かれたアルミニウム中の深部線量分布の測定によって研究した。このために、アルミニウムとブルーセロファンを多重積層した線量計を用いた。ブルーセロファン線量計の性質を詳しく検討した。他の線量計も併用した。パルス当りの全エネルギーはアルミニウム熱量計で測定した。実験室内の制動放射X線の空間分布は熱熱光線量計で測定した。

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