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論文

Development of a radiation tolerant laser-induced breakdown spectroscopy system using a single crystal micro-chip laser for remote elemental analysis

田村 浩司; 中西 隆造; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 柴田 卓弥; 平等 拓範*; 若井田 育夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(8), p.1109 - 1116, 2024/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

For the development of the remote elemental analysis method in a radiation environment based on the laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS), the radiation effects on the laser oscillation properties of the single crystal (SC) Nd: YAG microchip laser (MCL) were investigated and compared with those of ceramics Nd: YAG MCL. The laser oscillation properties were measured under gamma-ray irradiation as a function of dose rate. The effects on the SC MCL properties were found to be very small compared to those on the ceramics, indicating minimal radiation effects on the LIBS signal when using SC MCL. Pulse energy and oscillating build-up time (BUT) were measured for a cumulative dose exceeding 1400 kGy. The pulse energy remained stable, and the laser continued to oscillate under irradiation. The BUT also remained stable, demonstrating negligible optical loss accumulation that could affect laser properties even at the demonstrated cumulative dose. The results indicate that the effects of dose rate and cumulative dose on SC MCL laser properties were minimal. The SC MCL was then integrated into the LIBS system, and the gadolinium signal of composite oxides, simulating fuel debris, was successfully measured at the dose rate of 5 kGy/hr. These findings highlight the radiation tolerance of SC MCL as a laser medium for remote LIBS applications in harsh radiation environments.

論文

原子炉廃炉措置に向けたマイクロチップレーザーによる遠隔分析技術の開発

大場 弘則; 若井田 育夫; 平等 拓範*

スマートプロセス学会誌, 13(2), p.51 - 58, 2024/03

福島第一原子力発電所の廃炉には、事故炉から核燃料デブリを安全かつ円滑に取り出すことが必要である我々は、事故炉内の過酷な環境下でのサーベイランスを可能にする遠隔元素分析を実現するファイバー結合レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)技術を提案している。長距離にわたってファイバー結合LIBSをより安全に実行するためのマイクロチップレーザーの応用を検討し、マイクロチップレーザー結晶の放射線環境下での適用性を多結晶と単結晶で比較した。多結晶材料は放射線の影響を受けやすく、発振特性が劣化することが確認された。しかしながら、ガンマ線照射中に結晶を非常に高い温度ではなく、100$$^{circ}$$C程度に加熱することで発振特性が回復できることを見出した。一方で単結晶は、追加の熱処理を行わなくても、多結晶よりも優れた耐放射線性を有することが示された。また、ロボットアームに簡単に取り付けられる、マイクロチップレーザー結晶を内蔵した小型・軽量のLIBSプローブを開発し、廃炉作業のための放射線環境における遠隔分析としての適用可能性が実証された。

論文

令和3年度開始 廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業「燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度の向上、熱挙動の推定及び簡易分析のための技術開発)」; 2022年度最終報告

小山 真一; 池内 宏知; 三次 岳志; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; Tsai, T.-H.; 高野 公秀; 深谷 洋行; 中村 聡志; et al.

廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 216 Pages, 2023/11

令和3年度及び4年度に原子力機構が補助事業者となって実施した令和3年度開始「廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度向上、熱挙動の推定及び簡易分析のための技術開発))」の成果概要を最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。

論文

Radiation dose rate effects on the properties of a laser-induced breakdown spectroscopy system developed using a ceramics micro-laser for fiber-optic remote analysis

田村 浩司; 大場 弘則; 佐伯 盛久; 田口 富嗣*; Lim, H. H.*; 平等 拓範*; 若井田 育夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.405 - 415, 2021/04

 被引用回数:13 パーセンタイル:81.94(Nuclear Science & Technology)

モノリシックNd:YAG / Cr:YAG複合セラミックを備えたコンパクトな光ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)システムを開発し、その特性に対する放射線線量率の影響を、過酷環境下遠隔分析のために調べた。LIBS信号に対する放射線の影響を調べるために、レーザー発振しきい値、出力エネルギー、発振タイミング、時間パルス形状、ビームプロファイルなどのNd:YAGレーザー動作に関連する特性を、0$$sim$$10kGy/hrの放射線量率で変化させて金属ジルコニウムのLIBSスペクトルを照射下で測定した。信号強度は照射により大幅に減少したが、最大放射線量率でも有益なスペクトルが得られた。LIBS関連パラメーターの比較から、信号の減少は主に入射パルスエネルギーの減少に起因した。シンチレーション発光スペクトルも放射線照射中に観測され、その信号強度は線量率とともに直線的に増加した。試験結果は、開発したLIBSシステムが、燃料デブリ探査などの過酷な環境において放射線量率の影響を受けるものの遠隔元素分析およびモニタリングに適用可能であることを示している。

口頭

Advanced study on remote and in-situ elemental analysis of molten fuel debris in damaged core by innovative optical spectroscopy

若井田 育夫; 大場 弘則*; 池田 裕二*; 作花 哲夫*; 平等 拓範*

no journal, , 

炉内デブリのその場分析のため、耐放射線性光ファイバーを用いたレーザー誘起発光分光法(ファイバーLIBS)の開発を行っており、10kGy/hに及ぶ高線量環境下や水中環境においてその性能評価を実施した。ファイバーによるレーザー光の高効率伝送や高感度化のためロングパルスレーザー利用LIBS、マイクロ波支援LIBS等が試されている。さらに、光源そのものを炉内に配置する方法として、マイクロチップレーザーの導入も図っている。

口頭

レーザ計測の福島第一原子力発電所廃炉への応用

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 大場 弘則; 池田 裕二*; 作花 哲夫*; 平等 拓範*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃炉においては、事故炉内からの溶融燃料デブリ等を取り出すという世界的に類例のない作業を安全かつ円滑に実行することが求められている。損傷炉内外の環境は、高放射線、水中又は高湿度、狭隘という過酷な環境条件となっており、ICを多用した精密電子機器は動作が困難である。そこで、これらの影響を受けにくい分析手法として、電気信号に代わって光信号を用いた観察プローブを提案した。本報告では、レーザー誘起プラズマ発光分光法(LIBS)中心としたレーザーモニタリング分析手法開発について、(1)光ファイバーを活用したLIBS計測プローブ、(2)マイクロ波支援LIBS分光、(3)スペクトル解析技術、(4)マイクロチップレーザー利用ファイバーLIBSといった一連の取り組みと、最近の成果について報告する。

口頭

Approach for fuel debris analysis in decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station and basic R&D

若井田 育夫; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 弘則; 平等 拓範*

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)の廃炉措置では、小型多関節ロボットアームによる炉内調査が予定されており少量(1g程度)のデブリ試料が取得できる可能性がある。設備の整った施設に運搬するには、事前に試料のサーベランスが必要である。この方法の一つとして、LIBSやアブレーション共鳴吸収分光が採択される可能性が高く、廃炉支援機構(NDF)や東京電力と協議を進めている。JAEA/CLADSでは、廃炉に求められる基礎基盤研究を推進しており、平成30年度には、これまでの文部科学省からの競争的委託事業をCLADS補助金とした新たな制度の運用を開始した。その他、共同研究を推進する連携制度も計画されている。これらについて、話題を提供する。

口頭

福島第一原子力発電所廃止措置のためのレーザー分析技術

若井田 育夫; 大場 弘則; 池田 裕二*; 作花 哲夫*; 平等 拓範*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故炉の廃止に向けて、炉内溶融物である燃料デブリ等の元素組成の遠隔その場分析を実現するため、耐放射線性光ファイバを活用したレーザー誘起ブレークダウン発光分光法(LIBS)を開発している。レーザー光の遠隔搬送に耐放射線性光ファイバを使用したファイバLIBS法では水没させたウラン含有模擬デブリ試料の半定量分析性や耐放射線特性を評価し、水中, 高放射線場で取得できることを確認した。また、より長距離計測に対応するため、プローブ先端にマイクロチップレーザーを活用し直接レーザー光を炉内で発振させる手法も導入し、10kGy/hの高放射線環境で使用できることも確認した。

口頭

Laser remote analysis for decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 大場 正規; 平等 拓範*

no journal, , 

For the decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (F1NPS) widely basic R&D and matting for actual application for decommissioning technology will be strongly required. CLADS/JAEA is one of the key institute for strategic promotion of Decommissioning Science on F1NPS in Japan. As for the development of in-situ remote analysis techniques, two kind of R&D will be required. One will be the quick inspection methods of the inventory analysis of nuclear materials contained in small sample of debris. And the other will be the in-situ monitoring / surveillance / analysis of debris based on Laser Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS) and related technologies. Especially for under strong radiation, LIBS with radiation resistant optical fiber, so called Fiber LIBS will be the best choice for remote analysis. CLADS/JAEA is now promoting the R&D of LIBS technology for decommissioning and under collaboration with industrial institute for decommissioning work.

口頭

Research and development on laser remote analysis for on-site, in-situ surveillance of nuclear debris in decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

若井田 育夫; 大場 弘則; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 田村 浩司; 佐伯 盛久; 大場 正規; 柴田 卓弥; 池田 裕二*; 作花 哲夫*; et al.

no journal, , 

Innovative Laser remote analysis combined with Radiation resistant optical fiber based laser induced breakdown spectroscopy (Fiber LIBS) and laser ablation resonance absorption spectroscopy (LARAS) are developing for elemental and isotope analysis of nuclear debris in the on-site hot cell facility at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. LIBS by long-pulse laser, Microwave assisted LIBS for higher sensitivity and Microchip laser use LIBS (MC-LIBS) for more flexible and easy light delivery, are also under developing for high performance surveillance.

口頭

Gamma-ray irradiation effects to the laser-induced breakdown spectroscopy system using a ceramic and a single crystal micro-laser

田村 浩司; 中西 隆造; 大場 弘則; 佐伯 盛久; 田口 富嗣*; Lim, H. H.*; 平等 拓範*; 若井田 育夫

no journal, , 

For the remote inspection in harsh radiation environment, laser induce breakdown spectroscopy (LIBS) system has been developed, where micro-chip laser (MCL) using a Nd:YAG/Cr:YAG composite was utilized. A ceramics composite is considered effective as a laser medium for the system because ceramics has many advantageous features (machinable, scalable, etc). In this study, for the development of the remote LIBS system, radiation effects to the optical properties of Nd:YAG ceramics and single crystal (SC) were measured and compared. Transmission spectra were measured and effects by gamma ray irradiation and temperature change were examined.

口頭

Rare earth elements detection in mixed oxide using a fiber optic LIBS with a ceramic micro-laser

大場 弘則; 田村 浩司; 中西 隆造; 佐伯 盛久; Lim, H. H.*; 平等 拓範*; 若井田 育夫

no journal, , 

For a nuclear power plant decommissioning process, there are some probes related inspection systems to be considered to make the process faster and more accessible, more secure. In the inspection of the damaged reactor core, combining the imaging observation and the Laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS) analysis provides more rich information. In this study, we present a newly developed fiber-optic LIBS probe using a passively Q-switched ceramic micro-laser for remote sensing. And then, we will present application to Gd detection in mixed oxides of simulated nuclear fuel debris (Ce (: surrogate of U)-Zr-Fe oxides) using this probe.

口頭

Development on laser remote analysis for on-site, in-situ and quick screening of nuclear fuel debris in decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

若井田 育夫; 大場 弘則; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 田村 浩司; 佐伯 盛久; 中西 隆造; 池田 裕二*; 作花 哲夫*; et al.

no journal, , 

For the decommissioning of "Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (F1NPS)", development of quick, easy, onsite and especially in-situ remote analysis/surveillance/screening techniques will be strongly required under the extremely high radioactive condition. Innovative Laser remote analysis combined with radiation resistant optical fiber based laser induced breakdown spectroscopy (Fiber LIBS) and laser ablation resonance absorption spectroscopy (LARAS) are one of the available technique for elemental and isotope analysis of nuclear fuel debris. The Retrieving of nuclear fuel debris of reactor No.2, will be planned and the screening of nuclear fuel debris will be strongly required. In order to establish an actual and applicable technique, basic study for higher sensitivity and more flexible use will be indispensable. For higher sensitivity, LIBS by long pulse laser and Microwave assisted LIBS are under developing. For more flexible and easy laser light delivery, Microchip laser use LIBS (MC-LIBS) is also under developing for higher performance in screening analysis.

口頭

炉内デブリのその場スクリーニングをめざしたレーザー遠隔分析

若井田 育夫; 大場 弘則; 平等 拓範*; 池田 裕二*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃炉においては、事故炉内からの溶融燃料デブリ等を取り出すという世界的に類例のない作業を安全かつ円滑に実行することが求められており、大規模取り出し時における汚染物や燃料デブリの分別・事前スクリーニングや、デブリ取り出し後の確認サーベランスが重要な課題となっている。特に予測によらない実測値に基づくその場での判断は、廃炉工程のみならず、作業の安全・安心に不可欠である。しかし、損傷炉内では、数百gy/hからkGy/hとも予測される高放射線場の極めて過酷な環境であることから、直接かつ簡便に分析する手法は確立されていない。そこで、JAEA/CLADSでは、光をプローブとして光で分析する遠隔分析法としてLIBSに着目し、レーザー光の遠隔搬送に耐放射線性光ファイバーを使用したファイバーLIBS法を提案して、ウラン含有模擬デブリの分析性能や、高放射線環境での性能評価を行っている。Ce酸化物を使用し、混合酸化物(Ce, Zr, Fe)中にGdを少量添加させた焼結試料を調製してGdに関する検量線を取得した。優れた直線性から半定量的分析が可能であり、検出下限として数100ppmが得られること、線量率に依存しない検量線から、10kGy/hまでの高線量率環境下でも線量のない場合と同様な分析特性が得られることが示された。講演では、手のひらサイズの超小型レーザーをプローブの先端に配置し、50mを超える長尺搬送を実現するマイクロチップレーザー利用ファイバーLIBSプローブや、レーザー誘起プラズマをマイクロ波により維持することで原子発光強度を数百倍増強する技術についても紹介する。

口頭

福島第一原子力発電所廃炉に向けたレーザー遠隔分析技術開発の取り組み

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 柴田 卓弥; 中西 隆造; 狩野 貴宏; 坂本 寛*; 池田 裕二*; 平等 拓範*

no journal, , 

炉心溶融事故を起こした福島第一原子力発電所(1FNPS)の廃止措置では、極めて高い放射線環境における燃料デブリや大量の廃棄物の迅速な遠隔その場スクリーニング分析が求められている。耐放射線性光ファイバーを用いたLIBSは、簡便で実効的な手法の候補であり、遠隔操作性や耐放射線性等の基礎的な性能実証を重ねてきた。本報告では、これらを基にして新たに開始した経済産業省廃炉・汚染水・処理水対策事業の概要について紹介する。本事業では、原子力機構の総括の下、光ファイバーLIBSの基本特性(原子力機構)、マイクロチップレーザーの高出力化(分子科学研究所)とLIBSプローブによる遠隔性の拡張、耐放射線性の確認(原子力機構)に加え、核燃料物質及び使用済み燃料を用いた性能実証、携帯型XRFの性能確認(日本核燃料開発)を実施して実績を積むとともに、可搬型LIBSシステムの供給を試行する(アイラボ)計画とした。

口頭

Challenging and development on radiation hardend laser remote analysis for in-situ screening of nuclear fuel debris in decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 中西 隆造*; 坂本 寛*; 池田 裕二*; 平等 拓範*

no journal, , 

The decommissioning of the "Fukushima Daiichi Nuclear Power Station", quickly and easy sorting a Nuclear Fuel rich material from a large amount of Radioactive Waste materials is extremely important for or the safety retrieval of Nuclear Fuel Debris and more for the reliable management of nuclear material. With the concept of "Probing by light" and "Diagnostic by light", Laser Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS) by use a radiation resistant optical fiber will be one of the choices as the innovative developed rapid, easy, onsite and in-situ remote diagnostic/analysis techniques under extremely high radiation. The radiation-resistant optical fiber based LIBS will be developed, and a basic performances of over 50m long Laser delivery, radiation resistance of a few MGy under a dose rate of 10 kGy/h, and No-influence on the analytical performance under up to 10 kGy/h has been demonstrated. In this presentation, ultra-long-distance remote analysis by microchip laser based optical fiber LIBS, remote analysis of actual spent fuel under high radiation condition in Hot-Cell Facility, and the other challenges will be also discussed.

口頭

Fiber-coupled LIBS analysis using a microchip laser in a harsh environment

大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 若井田 育夫; 田村 浩司*; 中西 隆造*; 坂本 寛*; 平等 拓範*

no journal, , 

炉心溶融事故を起こした福島第一原子力発電所の廃止措置において、廃炉に向けて損傷した原子炉内の核燃料物質を含む燃料デブリの確認が求められている。損傷炉内は高い放射線、狭隘などの環境にあり、我々は遠隔その場で迅速に分析する手法として、光ファイバー伝送を適用したレーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)技術を提案し、研究開発を進めている。今回の招待講演では、ファイバーの先端にパルスレーザー光源を装備したマイクロチップレーザー適用ファイバー伝送LIBS装置の開発、過酷環境下での活用として高線量率放射線照射中のLIBS実証、100m超遠隔分析の実証、および燃料デブリを模擬したウラン-ジルコニウム-鉄混合物として均一試料および複雑系一試料測定への展開についての成果を紹介する。

口頭

福島第一原子力発電所廃炉作業に向けた光による遠隔分析へのチャレンジ

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 中西 隆造*; 平等 拓範*; 坂本 寛*; 池田 裕二*

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)の廃炉では、燃料デブリの取り出しが必須となっており、過酷な放射線環境での燃料デブリの分析手法が求められている。光伝送に耐放射線光ファイバーを利用したレーザー誘起ブレークダウン分光法(光ファイバーLIBS)は、遠隔・その場分析を可能とする手法であることから、1Fへの適用に向けて基礎的な性能実証を重ねてきた。技術開発の現状について紹介する。可搬柄光ファイバーLIBS装置では、光ファイバー長さ50m、線量率10kG/h、積算線量数MGyの耐放射線性を有し、線量率10kGy/hの環境でも分析できることを実証した。LIBSプローブのみをホットセルに導入し、使用済み燃料を対象とした試験でも組成分析が可能であることを示した。より長尺化を図るため、マイクロチップレーザーLIBSを導入し、耐放射線性が保持できること、100mの光ファイバーでも分析特性に影響がないことを確かめた。さらに、レーザー生成プラズマにマイクロ波(2.45GHz)を重畳することで、時間積分スペクトル強度を数十倍に倍増できる可能性を示した。

口頭

過酷事故炉を対象とした迅速遠隔分析技術開発,8-1; 福島第一原子力発電所廃炉における燃料デブリのレーザーその場遠隔分析技術開発の現状と挑戦

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 中西 隆造*; 坂本 寛*; 栄藤 良則*; 池田 裕二*; 平等 拓範*

no journal, , 

福島第一原子力発電所廃炉では、燃料デブリ取り出し時や取り出し後の核燃料物質のその場簡易評価が求められている。原子力機構では、燃料デブリ等の簡易その場スクリーニング分析を目指し、レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)を活用した遠隔その場分析技術開発を実施しており、自主研究や文科省英知事業での基盤技術を基に、資源エネルギー庁汚染水対策事業において、現場適用に向けた技術開発を開始した。マイクロチップレーザーによるLIBSの超遠隔分析性、高線量率環境での分析特性、マイクロ波によるLIBS信号の倍増法等について紹介する。また、ホットセル内において携帯型XRFとLIBSを使用済み燃料へ適用した結果では、XRFでは比較的低線量率で使用上の限界が見出される一方、LIBSでは高線領域まで問題なく分析が可能であることも実証された。これらの研究開発の現状から、現場適用性や今後の開発の方向性について議論する。

口頭

過酷事故炉を対象とした迅速遠隔分析技術開発,9-1; 福島第一原子力発電所廃炉における燃料デブリのレーザーその場遠隔分析技術開発の現状と挑戦-2

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 坂本 寛*; 中西 隆造*; 柏倉 俊介*; 平等 拓範*; 池田 裕二*; 出口 祥啓*

no journal, , 

福島第一原子力発電所廃炉における燃料デブリ等の簡易その場スクリーニング分析を目指し、レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)を活用した遠隔その場分析技術開発を実施している。様々な適用場面を想定し、長遠隔分析を実現するためのマイクロチップレーザーLIBS、信号増倍を図るマイクロ重畳LIBS、含水試料に対応するロング・ショートレーザー二重照射LIBS等の光ファイバーLIBS化を図っている。信頼性を図るため、核燃料物質や使用済燃料での評価を進めるとともに、$$^{60}$$Co照射による耐放射線性の確認も実施する。また、AI機械学習を導入し、得られたスペクトルから組成比を自動的評価する挑戦も開始した。

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