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論文

Structural characterization by X-ray analytical techniques of calcium aluminate cement modified with sodium polyphosphate containing cesium chloride

高畠 容子; 渡部 創; 入澤 啓太; 塩飽 秀啓; 渡部 雅之

Journal of Nuclear Materials, 556, p.153170_1 - 153170_7, 2021/12

The long-time experimental activities on pyroprocessing have generated waste eutectic salts contaminated with nuclear materials. After reprocessing tests, waste salts should be appropriately treated, with a focus on Cl disposal considering its corrosive nature. It is important to construct Cl confinement for the waste salts. Chlorapatite (Ca$$_{10}$$(PO$$_{4}$$)$$_{6}$$Cl$$_{2}$$) has great potential for Cl confinement due to Ca and P. The chemical reactivity of Cl will be drastically reduced if chlorapatite can be synthesized in calcium aluminate cement modified with sodium polyphosphate (CAP) containing CsCl. This study confirms the chemical state of Cl and metal elements in the cement by XRD, XPS, and XANES in the CAP containing CsCl. The analyses results suggest the existence of the Ca-Cl-Cs and Al-Cl-Cs bonds in CAP containing CsCl. The formation of the chemical bonds of Cl with metal elements might be one of important factors for the chlorapatite formation from the CAP containing CsCl.

論文

Stochastic estimation of radionuclide composition in wastes generated at Fukushima Daiichi Nuclear Power Station using Bayesian inference

杉山 大輔*; 中林 亮*; 田中 真悟*; 駒 義和; 高畠 容子

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.493 - 506, 2021/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

A modeling calculation methodology for estimating the radionuclide composition in the wastes generated at the Fukushima Daiichi nuclear power station has been upgraded by introducing an approach using Bayesian inference. The developed stochastic method describes the credible interval of the regression curve for the log-normal distribution of the measured transport ratio, which is used to calibrate the radionuclide transport parameters included in the modeling calculation. Consequently, the method can predict the robability distribution of the radionuclide composition in the Fukushima Daiichi wastes. The notable feature of the developed method is that it can explicitly investigate the improvement in the accuracy and confidence (degree of belief) of the estimation of the waste inventory using Bayesian inference. Specifically, the developed method can update and improve the degree of belief of the estimation of the radionuclide composition by visualizing the reduction in the width of uncertainty in the radionuclide transport parameters in the modeling calculation in accordance with the accumulation of analytically measured data. Further investigation is expected to improve the credibility of waste inventory estimation through iteration between modeling calculations and analytical measurements and to reduce excessive conservativeness in the estimated waste inventory dataset.

論文

STRAD project for systematic treatments of radioactive liquid wastes generated in nuclear facilities

渡部 創; 小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 高畠 容子; 柴田 淳広; 野村 和則; 神谷 裕一*; 浅沼 徳子*; 松浦 治明*; et al.

Progress in Nuclear Energy, 117, p.103090_1 - 103090_8, 2019/11

AA2019-0193.pdf:1.29MB

 被引用回数:6 パーセンタイル:75.46(Nuclear Science & Technology)

A new collaborative research project for systematic treatments of radioactive liquid wastes containing various reagents generating in nuclear facilities was started from 2018 initiated by Japan Atomic Energy Agency. The project was named as STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project. Tentative targets to be studied under the project are aqueous and organic liquid wastes which have been generated by experiments and analyses in a reprocessing experimental laboratory of JAEA. Currently fundamental studies for treatments of the liquid wastes with complicated compositions are underway. In the STRAD project, process flow for treatment of ammonium ion involved in aqueous waste was designed though the inactive experiments, and decomposition of ammonium ion using catalysis will be carried out soon. Adsorbents for recovery of U and Pu from spent solvent were also developed. Demonstration experiments on genuine spent solvent is under planning.

論文

Development of calculation methodology for estimation of radionuclide composition in wastes generated at Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

杉山 大輔*; 中林 亮*; 駒 義和; 高畠 容子; 塚本 政樹*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.881 - 890, 2019/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:57.07(Nuclear Science & Technology)

A calculation methodology for estimating the radionuclide composition in the wastes generated at the F1NPS has been developed by constructing a skeleton overview of the distribution of radionuclides considering the material balance in the system and calculation flowcharts of the transportation of radionuclides into the wastes. The wastes have a distinctive feature that their level of contamination includes considerable uncertainties. The developed method can explicitly specify the intrinsic uncertainties as a band to be included in the estimated radionuclide composition and can quantitatively describe the uncertainties by calibration using data on actual waste samples. Further studies to improve the quality of the calculation method, and acquiring a quantitative understanding of the spatial distribution of radionuclides inside the reactor building are suggested to be important steps toward reasonable and sustainable waste management as an integral part of the decommissioning.

論文

Investigation of the contamination on the operation floor of unit 2 based on the radiochemical analysis data

高畠 容子; 駒 義和

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

Radioactive nuclides contaminated F1NPS on the severe accident. It is necessary to discuss about radioactive waste processing and disposal. To investigate contamination process for the waste is important to establish methodologies for their management. Operation floor of unit 2 reactor building was highly contaminated, and boring cores of floor and ceiling were radiochemicaly analyzed. Comparing with distribution of $$^{137}$$Cs and dose rate indicated the difference of degree of contamination between the floor and ceiling. Contamination with $$^{238}$$Pu, $$^{241}$$Am and $$^{244}$$Cm was higher at the floor above the reactor shield plug, where is considered that the contaminated gas leaked. Degree of contamination of $$^{3}$$H, $$^{60}$$Co, $$^{99}$$Tc, $$^{241}$$Am and $$^{244}$$Cm were highest at the point of the opposite side of the blow out panel among several sampling point of the ceiling. From the activity ratio of $$^{235}$$U to $$^{238}$$U with samples, the origin of uranium was the damaged fuel.

論文

Corrosion behaviour of FeCrAl-ODS steels in nitric acid solutions with several temperatures

高畠 容子; 安倍 弘; 佐野 雄一; 竹内 正行; 小泉 健治; 坂本 寛*; 山下 真一郎

Proceedings of Annual Topical Meeting on Reactor Fuel Performance (TopFuel 2018) (Internet), 9 Pages, 2018/10

事故耐性軽水炉燃料の燃料被覆管として開発されているFeCrAl-ODS鋼の硝酸腐食評価を、使用済燃料再処理工程に対して燃料被覆管腐食生成物が与える影響を評価するために実施した。3mol/L硝酸における腐食試験を、60$$^{circ}$$C, 80$$^{circ}$$C,沸騰条件において実施し、浸漬試験の試験片に対してはXPS分析を行った。沸騰条件にて最も腐食が進展し、腐食速度は0.22mm/yであった。酸化被膜内のFe割合は減少しており、CrとAlの割合は増加していた。腐食試験の結果、FeCrAl-ODS鋼は高い硝酸腐食耐性を持つため、再処理工程中の溶解工程において許容可能であることを確かめた。

論文

再処理構造材料の腐食挙動に及ぼすRu化学形態の影響に関する研究

佐野 雄一; 安倍 弘; 高畠 容子

あいちシンクロトロン光センター2017年度公共等利用成果報告書(インターネット), 1 Pages, 2018/00

再処理工程での腐食機構の解明及び腐食抑制方法の提案を目的として、海水成分を含む硝酸溶液中におけるRuの存在形態に共存物質が及ぼす影響について評価を行った。Ruを対象としたXAFS測定の結果、塩化物イオンとの相互作用に起因すると推定されるRu近傍の構造変化が観測され、硝酸溶液中におけるRuの腐食促進作用に何らかの影響を及ぼすことが示唆された。

論文

Effect of flowing water on Sr sorption changes of hydrous sodium titanate

高畠 容子; 柴田 淳広; 野村 和則; 佐藤 努*

Minerals (Internet), 7(12), p.247_1 - 247_13, 2017/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:37.59(Geochemistry & Geophysics)

福島第一原子力発電所で発生している放射性汚染水の処理に使用されている含水チタン酸ナトリウム(SrTreat)の使用中におけるSr収着能の変化と変化の原因を明らかにするために検討を実施した。含水チタン酸ナトリウムでは99時間の模擬処理水の通水にて表面構造が変化し、H$$^{+}$$に対する緩衝能やSr収着割合が低下した。そのため、含水チタン酸ナトリウムは使用開始初期に変性が起こり、Sr収着能が低下するため、未使用の含水チタン酸ナトリウムのSr収着能を利用して求めた使用済み含水チタン酸ナトリウムのSr含有量は、実際よりも過大量となると想定された。

論文

Micro-PIXE analysis on adsorbent of extraction chromatography for MA(III) recovery

高畠 容子; 渡部 創; 小藤 博英; 竹内 正行; 野村 和則; 佐藤 隆博*

International Journal of PIXE, 26(3&4), p.73 - 83, 2017/09

BB2016-1248.pdf:0.36MB

次世代再処理ガラス固化技術基盤研究で技術開発を行っている吸着ガラスについて、開発の対象とする抽出クロマトグラフィ技術に用いる吸着材の吸着元素分布情報をマイクロPIXE分析により明らかにすることを検討している。本研究では高レベル放射性廃液の模擬液をカラム法にて吸着並びに吸着/溶離した吸着材を用いて、実使用に即した条件下での吸着材の元素分布情報取得に対するマイクロPIXE技術の適用性評価を行った。検討に供した吸着材はCMPO/SiO$$_{2}$$-P吸着材及びHDEHP/SiO$$_{2}$$-P吸着材であり、分析には高崎量子応用研究所のシングルエンド加速器を用いた。分析結果より、カラム内での吸着バンドの形成や溶離後に吸着材に残留する元素の存在を確認できた。これより、マイクロPIXE分析を吸着材性能の定性的な評価に適用することが期待できた。

報告書

東京電力福島第一原子力発電所において採取された汚染水および瓦礫等の分析データ集

浅見 誠*; 高畠 容子; 明道 栄人; 飛田 剛志; 小林 究; 早川 美彩; 薄井 由香; 綿引 博美; 柴田 淳広; 野村 和則; et al.

JAEA-Data/Code 2017-001, 78 Pages, 2017/03

JAEA-Data-Code-2017-001.pdf:4.92MB
JAEA-Data-Code-2017-001-appendix(DVD-ROM).zip:818.06MB

東京電力ホールディングス(東京電力)福島第一原子力発電所において採取された汚染水(滞留水, 処理水)、汚染水処理二次廃棄物、瓦礫、土壌が分析され、放射性核種濃度等の分析データが報告されている。そこで、東京電力, 日本原子力研究開発機構, 国際廃炉研究開発機構により2016年3月末までに公開されたデータを収集し、データ集としてとりまとめた。また分析試料についての情報、分析により得られた放射性核種濃度等の値を表としてまとめるとともに、主な放射性核種濃度の時間変化を表す図を作成して収録した。電子情報として英訳と収録した分析データを提供する。

論文

Particle induced X-ray emission-computed tomography analysis of an adsorbent for extraction chromatography

佐藤 隆博; 横山 彰人; 喜多村 茜; 大久保 猛; 石井 保行; 高畠 容子; 渡部 創; 駒 義和; 加田 渉*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 371, p.419 - 423, 2016/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:45.9(Instruments & Instrumentation)

The cross-sectional distribution of neodymium (Nd) simulating minor actinides (MA) in a minute globular adsorbent of less than 50 $$mu$$m in diameter was measured using PIXE (particle induced X-ray emission)-CT (computed tomography) with a 3-MeV proton microbeam for the investigation of residual MA in extraction chromatography of spent fast reactor fuel. The measurement area was 100 $$times$$ 100 $$mu$$m$$^2$$ corresponding to 128 $$times$$ 128 pixels of projection images. The adsorbent target was placed on an automatic rotation stage with 9$$^{circ}$$ step. Forty projections of the adsorbent were finally measured, and image reconstruction was carried out by the modified ML-EM (maximum likelihood expectation maximization) method. As a result, the cross-sectional distribution of Nd in the adsorbent was successfully observed, and it was first revealed that Nd remained in the region corresponding to internal cavities of the adsorbent even after an elution process. This fact implies that the internal structure of the adsorbent must be modified for the improvement of the recovery rate of MA.

論文

Comparative study of Sr adsorbents for radioactive contaminated water on severe accident

高畠 容子; 柴田 淳広; 野村 和則

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.2099 - 2104, 2015/09

The radioactive contaminated water has accumulated at Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station after the severe damage by the events accompanying the earthquake and tsunami. The concentration of Ca in the accumulated water is higher than that of Sr. Because of their chemical similarity, the secondary radioactive waste from Sr decontamination process will contains Ca more than Sr. Therefore, the volume of the secondary waste will increase more unnecessarily. Three kinds of Sr adsorbents; SW-KAZLS, the Hydrous titanic acid and SrTreat, were characterized and assessed from the viewpoint of Sr decontamination for radioactive contaminated water. The amount of Sr in SW-KAZLS showed the highest Sr selectivity. Since the Hydrous titanic acid was the hardest adsorbent of three, it is applied well to adsorption tower. The amount of Sr in SrTreat was favorable, and it could be applied to decontamination for the radioactive contaminated water of low Sr concentration.

論文

Basic study on radiation degradation of potassium nickel ferrocyanide

荒井 陽一; 渡部 創; 高畠 容子; 中村 雅弘; 中島 靖雄

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 8 Pages, 2014/10

放射性廃液からの放射性セシウムの除去は放射性廃棄物低減化に対して有効な手段であることから、その放射性セシウムの選択的除去のためにフェロシアン化物を用いた研究が行われている。フェロシアン化物の廃棄物は水を含んだスラリー状であり、フェロシアン化物の存在により放射線照射による水の分解に起因する水素の生成に影響を与える可能性が考えられる。また、フェロシアン化物は、その構造にシアンを含むことから、分解によりシアンが放出される可能性がある。そこで、水に浸漬させた状態でフェロシアン化ニッケルカリウム(KNiFC)に$$^{60}$$Coによる$$gamma$$線を照射し、水素やシアンの発生量を測定し、KNiFCの放射線分解について調査した。本試験の結果、KNiFCの存在により水素のG値が増大することを確認した。よって、KNiFCを貯槽等で保管する場合には掃気により水素濃度を減少させることが必要である。なお、Csの吸着の有無は水素の発生に影響しないことについても確認した。また、6MGyの照射により、溶液中にシアンが検出されたものの、その生成量は1.3mg/Lと十分に低い濃度であり、ガス化したシアン化水素は検出されなかった。

論文

Decontamination of radioactive liquid waste with hexacyanoferrate(II)

高畠 容子; 渡部 創; 柴田 淳広; 野村 和則; 駒 義和

Procedia Chemistry, 7, p.610 - 615, 2012/00

 被引用回数:9 パーセンタイル:95.06

Concerning decontamination of a radioactive liquid waste which comprise seawater and nuclides from irradiated fuels and activated materials, the in-situ generation of metal hexacyanoferrates(II) by adding potassium hexacyanoferrate(II) and co-decontamination of $$^{134,137}$$Cs and some activation products were investigated. Transition metals arising from seawater in the waste solution precipitates in the preference order of Zn $$>$$ Ni $$>$$ Co $$>$$ Mn according to their solubility. The precipitate adsorbs $$^{134,137}$$Cs, and decontamination will be attained by the following sedimentation with a polymer and filtration, as an example. Decontamination factor of activated products, $$^{60}$$Co and $$^{54}$$Mn, is dependent on concentration of hexacyanoferrate(II) in the solution.

論文

Strontium decontamination from the contaminated water by titanium oxide adsorption

高畠 容子; 渡部 創; 柴田 淳広; 野村 和則; 伊藤 義之; 駒 義和

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

A lot of contaminated water which contains many radioactive nuclides has accumulated at the Fukushima Dai-ichi NPP of TEPCO, and been decontaminated by the treatment facilities. The READ-Sr absorbent containing titanium is used at the LWTF of JAEA, and its availability to the contaminated water mixed with a seawater was evaluated. Adsorption of Sr with the READ-Sr was fast, and Sr adsorption capacity was unchanged in a batchwise adsorption for a solution containing seawater. The selectivity Sr/Ca was not eminent, although it is suggested that the separation was improved with increasing seawater fraction. Precipitation with flocculation from the simulated water was possible to decontaminate Sr preferentially over Mg and K without any interference with Cs adsorption. It is concluded that the READ-Sr adsorbent can be applied for Sr decontamination from the contaminated water, although its performance of Sr/Ca separation should be improved for minimizing secondary waste of the adsorbent.

口頭

超臨界流体を用いた全アクチニド一括分離システムの開発,14; 未照射MOX燃料を用いた直接抽出試験

鍛治 直也; 紙谷 正仁; 高畠 容子; 大山 孝一; 三浦 幸子; 小山 智造; 青木 和夫*; 山田 誠也*

no journal, , 

超臨界CO$$_{2}$$を希釈剤に用いる全アクチニド一括抽出システムに関し、未照射MOX燃料を用いた一連の試験を実施した。常圧条件での試験結果に基づく考察から、超臨界条件における初期条件を設定し、さらに超臨界条件での試験結果をもとに条件を微調整することで、U/Pu/Amをほぼ同時に抽出できた。このことから、当初考察に基づく条件設定の妥当性が確認できた。また比較試験により、希釈剤をドデカンに変更してもU/Pu/Amを同時に回収できることを確認した。模擬FPを添加した試験を実施したが、PuもU/Amとともに回収でき、使用済燃料を用いた超臨界直接抽出試験においてみられたPuの残留は再現されなかった。洗浄・逆抽出試験を実施し、従来の抽出プロセスの設計手法の適用により、洗浄,逆抽出工程を設計できる見通しを得た。

口頭

海水を含む水からのCs除染にかかわるゼオライトカラムの繰り返し使用に関する検討

野村 和則; 高畠 容子; 渡部 創; 柴田 淳広; 駒 義和; 中島 靖雄

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所の事故に伴い、$$^{137}$$Cs等を含む放射性汚染水が発生している。この汚染水からのCs除去方法の一つとして、ゼオライトを用いた吸着処理が行われている。使用済ゼオライトはCsを吸着したまま一時保管されている。Csを容易に溶離することができれば、使用済ゼオライトの処理方法の選択肢を広げることができる。そこで、Cs吸着済のゼオライトを用いて、別の陽イオンとの交換によってCsを溶離するカラム試験を実施し、使用済ゼオライトからのCs溶離及びゼオライトの再利用の可能性を検討した。Csを吸着したゼオライトはKNO$$_{3}$$水溶液によりCsの溶離が可能であり、また、ゼオライトを充填したカラムは吸着・溶離を繰り返して行う使用が可能であることがわかった。

口頭

海水を含む汚染水のチタン酸吸着剤によるSr除染

高畠 容子; 渡部 創; 柴田 淳広; 野村 和則; 駒 義和; 中島 靖雄

no journal, , 

原子力機構再処理センターにおいて低レベル放射性廃液のSr除染に使われている吸着剤が海水を含む汚染水に対して適用可能か検証した。海水を含む汚染水でも吸着剤のSr吸着速度は速やかで、Sr吸着量への海水成分の影響は見られなかった。そのため、海水を含む汚染水のSr除染に適用することができるが、海水に多く含まれるCaもよく吸着するため、Sr-Ca間の選択性の向上が必要である。

口頭

海水を含む汚染水のチタン酸吸着剤によるSr除染,2; 合成法とアルカリ土類金属の相互分離に関する検討

駒 義和; 高畠 容子; 大畠 史一; 中島 靖雄; 金子 正史*; 久保 要*; 橋本 淳*

no journal, , 

含水酸化チタンを2種の方法により合成し、Sr等の吸着特性を調べた。Srの吸着は速やかであり、合成方法によって吸着強度の差が認められた。アルカリ土類金属の選択性は同様であった。

口頭

Csを吸着したフェロシアン化ニッケルの$$gamma$$線照射試験

荒井 陽一; 渡部 創; 高畠 容子; 駒 義和; 野村 和則; 中島 靖雄

no journal, , 

Csを吸着したフェロシアン化ニッケルに対して、$$^{60}$$Co線源により1.3MGyの線量を照射し、水素の発生やフェロシアン化ニッケルの分解によるFeとCsの溶出、HCNの発生について調べた。フェロシアン化ニッケルは水素の発生量の増大に影響を与える一因である可能性が示唆された。また、2年程度の保管ではCsの溶出はなく、フェロシアン化ニッケルの分解はわずかであると推定され、HCNの発生面でも問題はないと考えられる。

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