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論文

Surface and interfacial aggregation states in thin films of a polystyrene/polyrotaxane blend

田口 美岐*; 宮田 登*; 宮崎 司*; 青木 裕之; Ozawa, Satoru*; 長谷川 龍一 *; 盛満 裕真*; 川口 大輔*; 山本 悟*; 田中 敬二*

Polymer Journal, 7 Pages, 2025/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Polymer Science)

Polyrotaxane (PR) exhibits unique mechanical properties due to the ability of its cyclic molecules to move or slide along the axial chain. Thus, to design advanced polymer-based composite materials and organic devices, it is crucial to better understand the aggregation states at the surface and substrate interface in polymer films containing PR. Here, we report the depth profile of PR along the direction normal to the interface when it is mixed with polystyrene (PS). Neutron reflectivity and X-ray photoelectron spectroscopy revealed that PS and PR segregated at the surface and substrate interface, respectively, and that the extent of segregation depended on the length of PS. The surface enrichment of PS is driven by both energy and entropy, whereas the enrichment of PR at the substrate interface is energy driven.

論文

Neutron reflectometry study on the interfacial layer of epoxy resin to improve adhesion strength

Liu, Y.*; 宮田 登*; 宮崎 司*; 春藤 淳臣*; 川口 大輔*; 田中 敬二*; 青木 裕之

ACS Applied Materials & Interfaces, 8 Pages, 2025/00

The performance of structural adhesives is strongly influenced by the interfacial structure between the adhesive and adherend. In this study, we developed a nanometric stable interfacial layer derived from an epoxy resin system containing excess hardener. This layer, formed on solid substrates, exhibited excellent structural stability, even after extensive solvent washing. Neutron reflectometry (NR) was employed to investigate its structure under both dry and humid conditions, revealing a robust and well-defined interface that suppressed moisture accumulation at the adherend interface. FT-IR spectroscopy confirmed an excess of unreacted amino groups in the adsorbed layer, enabling further curing reactions with freshly applied epoxy resin. Re-coating experiments demonstrated that the adsorbed layer remained intact after thermal curing, suggesting strong interfacial compatibility. Notably, the presence of the adsorbed layer led to a significant enhancement in adhesive performance. Lap shear tests showed that the adhesion strength of the epoxy resin nearly doubled when the adsorbed layer was introduced at the interface. This approach does not rely on external coupling agents or primers, but instead utilizes a homologous material system to tailor interfacial properties through molecular-level design. The strategy presented here offers a practical and scalable method for improving adhesion in epoxy systems. By directly engineering the adhesive interface using components intrinsic to the epoxy formulation, this method enables reliable and enhanced bonding performance without altering the bulk material.

論文

Gravitational form factors of pion from top-down holographic QCD

藤井 大輔; 岩中 章紘*; 田中 満*

Physical Review D, 110(9), p.L091501_1 - L091501_8, 2024/11

 被引用回数:6 パーセンタイル:76.52(Astronomy & Astrophysics)

トップダウンのホログラフィック量子色力学(QCD)アプローチから、パイ中間子の重力形状因子(GFF)を運動量移動依存性を含めて初めて計算した。ハドロンのGFFは内部応力分布に関する情報を持っており、QCDがハドロンを形成するメカニズムの解明につながる可能性があるため重要である。このGFFsの前方極限値、すなわちD項も得られた。さらに、このアプローチでは、パイ中間子が無限個のグルーボールスペクトルを介して重力相互作用をする、いわゆるグルーボールドミナンスを観測した。

論文

In-plane movement of isolated poly(methacrylate) chains on a hydrophilic solid surface

Kawano, Masayuki*; 盛満 裕真*; Liu, Y.*; 宮田 登*; 宮崎 司*; 青木 裕之; 川口 大輔*; 山本 悟*; 田中 敬二*

Macromolecules, 57(14), p.6625 - 6633, 2024/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Polymer Science)

A better understanding of the dynamic behavior of polymer chains on solid surfaces is indispensable for the design and construction of high-performance polymer composites. We herein visualized the in-plane movement of isolated poly(methyl methacrylate) (PMMA) and poly(tert-butyl methacrylate) (PtBMA) single chains on hydrophilic silicon wafers under ambient conditions by atomic force microscopy. Isolated PMMA chains adsorbed to the substrate, whereas PtBMA chains diffused, the degree of which was dependent on the humidity. Neutron reflectivity revealed the formation of a layer of condensed water on the substrate. All-atomistic molecular dynamics simulations implied that the diffusivity difference of the two polymers was based on the submerged depth in which a part of a chain existed. That is, the interaction of a polymer with the surface of the hydrophilic substrate primarily governs its lateral movement, or adsorption behavior, facilitated by the presence of water.

論文

Evaluation of thermodynamic model of Pd(II) complex formation with isosaccharinic acid

紀室 辰伍; 種市 やよい; 岩田 孟; 石寺 孝充; 北村 暁; 舘 幸男; 田中 武流*; 平野 佳奈*; 檜枝 愛美*; 宮部 俊輔*; et al.

Journal of Solution Chemistry, 53(6), p.854 - 868, 2024/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Physical)

Palladium is one of the selected radionuclides in the safety assessment of the disposal of radioactive waste. Although isosaccharinic acid (ISA) forms strong complexes with many elements and enhances element solubility, the thermodynamic evaluation of the complex of Pd with ISA has not been conducted. In this study, the solubility of Pd(OH)$$_{2}$$ at pH 8.5 - 12.5 in the presence of ISA was investigated under inert gas (N$$_{2}$$) atmosphere. Furthermore, the coordination state of aqueous Pd and ISA was investigated by X-ray absorption and Fourie transform infrared spectroscopy, respectively. According to experimental results, the chemical form of the Pd-ISA complex depends on the solution pH; specifically, the number of involved OH$$^{-}$$ ions in the complex should be changed. The thermodynamic model and conditional equilibrium constants of the Pd-ISA complex were estimated by slope analyses of solubility experiments at different pH levels and ionic strengths based on the specific ion interaction theory. Hence, the impact of complexation with ISA on Pd(II) solubility under disposal conditions could be quantified using the proposed thermodynamic models in this study.

論文

スマートフォン無線接続型個人線量計の特性評価

三上 智; 時吉 正憲*; 佐藤 里奈*; 田中 大輔*; 吉村 和也

日本放射線安全管理学会誌, 23(1), p.10 - 17, 2024/06

複数の除染作業員のリアルタイムの被ばく管理に適用することをねらいとして大成建設とインフォキューブLAFLAが開発したスマートフォン無線接続型線量計について基本特性を把握するため、原子力機構の光子線校正場にて校正及び線量率特性、エネルギー特性、方向特性等の試験を行った。結果は、それぞれの項目で概ね良好な特性を示した。除染作業には有効に利用できるものと評価した。

論文

Observation of high-pressure polymorphs in bulk silicon formed at relativistic laser intensities

Rapp, L.*; 松岡 健之*; Firestein, K. L.*; 寒河江 大輔*; 羽原 英明*; 向井 啓一郎*; 田中 和夫*; Gamaly, E. G.*; 兒玉 了祐*; 瀬戸 雄介*; et al.

Physical Review Research (Internet), 6(2), p.023101_1 - 023101_18, 2024/04

固体表面に超相対論的強度のレーザーパルスを照射すると表面にプラズマが発生し、内部は超高圧状態になることが知られている。本研究ではシリコン単結晶に当該レーザーを照射し、内部に生成された高圧相の結晶構造分析をBL22XU(JAEA-BL)の応力・イメージングステーションの回折システムにより実施した。その結果、内部には体心、菱面体、六方晶、正方晶というシリコンが持つといわれている高圧相の存在が確認された。今後は、さらにデータの蓄積を図り、材料内部の構造、強度、機能性制御への発展を図っていきたいと考えている。

論文

Validation of the $$^{10}$$Be ground-state molecular structure using $$^{10}$$Be($$p,palpha$$)$$^{6}$$He triple differential reaction cross-section measurements

Li, P. J.*; Beaumel, D.*; Lee, J.*; Assi$'e$, M.*; Chen, S.*; Franchoo, S.*; Gibelin, J.*; Hammache, F.*; Harada, T.*; 延与 佳子*; et al.

Physical Review Letters, 131(21), p.212501_1 - 212501_7, 2023/11

 被引用回数:21 パーセンタイル:94.59(Physics, Multidisciplinary)

$$^{10}$$Beのクラスター構造を($$p,palpha$$)反応を用いて調査した。三重微分断面積が実験的に測定され、Tohsaki-Horiuchi-Schuck-R$"o$pke波動関数の方法や反対称化分子動力学を用いた歪曲波インパルス近似計算と比較した。実験データと理論計算の顕著な一致が確認され、$$^{10}$$Beの比較的コンパクトな分子状態を確認した。

論文

Application of quasi-Monte Carlo and importance sampling to Monte Carlo-based fault tree quantification for seismic probabilistic risk assessment of nuclear power plants

久保 光太郎; 田中 洋一; 白田 勇人*; 荒毛 大輔*; 内山 智曜*; 村松 健

Mechanical Engineering Journal (Internet), 10(4), p.23-00051_1 - 23-00051_17, 2023/08

福島第一原子力発電所事故後、原子力発電所の外部事象に対する確率論的リスク評価(PRA)の重要性が再認識された。地震PRAでは、システム、コンポーネント、構造(SSC)の相関故障の扱いが非常に重要である。SSCが連関して故障した場合に、事故緩和システムの冗長性に悪影響を与える恐れがある。原子力機構では、SSCの相関故障を詳細かつ現実的に取り扱うために、Direct Quantification of Fault Tree by Monte Carlo Simulation(DQFM)法と名付けられたフォールトツリー定量化手法を開発している。この手法では、地震応答や耐力に関する相関を有する不確実さをモンテカルロ・サンプリングで考慮することにより、頂上事象の発生確率を定量化することができる。DQFMの有用性は既に実証されているが、その計算効率を向上させることで、リスク分析者は複数の分析を行うことができるようになる。そこで本研究では、簡易的な地震PRAのDQFM計算に準モンテカルロ法および重要度サンプリングを適用し、少ないサンプリングで分岐確率を定量化する効果を検証した。準モンテカルロサンプリングを適用することで、中・高地震動レベルでの結果の収束性がモンテカルロサンプリングに比べて一桁加速されることを示すと共に、重点サンプリングの適用により、低い地盤変動レベルにおいて故障確率が低いSSCに対して統計的に有意な結果を取得できることを示した。これらのサンプリング手法の応用による計算の高速化はリスク情報を活用した意志決定におけるDQFMの実用化の可能性を高めるものである。

論文

Neutron reflectometry analysis of condensed water layer formation at a solid interface of epoxy resins under high humidity

Liu, Y.*; 宮田 登*; 宮崎 司*; 春藤 淳臣*; 川口 大輔*; 田中 敬二*; 青木 裕之

Langmuir, 39(29), p.10154 - 10162, 2023/06

 被引用回数:12 パーセンタイル:75.59(Chemistry, Multidisciplinary)

Water absorbed by epoxy resins from a humid atmosphere considerably influences their structure and properties. Examining the effects of absorbed water on epoxy resins at their interfaces with solid substrates is crucial because of their adhesive applications in various fields. The spatial distribution of absorbed water in epoxy resin thin films under high humidity was investigated in this study by neutron reflectometry. Water molecules were found to accumulate at the SiO$$_{2}$$/epoxy resin interface after exposure at a relative humidity of 85% for 8 h. The formation of an ca.1 nm-thick condensed water layer was observed, and the thickness of this layer varied with curing conditions of epoxy systems. Furthermore, the water accumulation at the interface was noted to be affected by high-temperature and high-humidity environments. The formation of the condensed water layer is presumed to be related to the features of the polymer layer near the interface. The construction of the interface layer of epoxy resin would be affected by the interface constraint effect on the cross-linked polymer chain during the curing reaction. This study provides essential information for understanding the factors influencing the accumulation of water at the interface in epoxy resins. In the practical application, the process of improving the construction of epoxy resin near the interface would be a reasonable solution to resist the water accumulation in the interface.

論文

CFD-based analysis and experimental study on gas entrainment phenomenon due to free surface vortex

Song, K.*; 伊藤 啓*; 伊藤 大介*; 大平 直也*; 齊藤 泰司*; 松下 健太郎; 江連 俊樹; 田中 正暁

Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 10 Pages, 2023/05

自由表面渦によるガス巻込み現象はナトリウム冷却高速炉の炉出力を擾乱させる原因となり得る。そのため、ナトリウム冷却高速炉の実用的な安全設計のために、ガス巻込み現象によるガス巻込み流量を正確に評価する必要がある。本研究では、ガス巻込み現象の正確な評価のためのCFD解析の適用性について検討することを目的に、吸い込み管を有する円筒容器における自由表面渦およびそれに伴うガス巻込み現象のシミュレーションにCFD解析を適用し、CFD解析結果とガス巻込み現象の実験データとを比較した。その結果、CFD解析結果と実験結果とで吸い込み管内部の二相流形態がよく一致し、かつ自由液面における渦のガスコアの形状もよく一致した。よって、CFD解析によって、自由表面渦によって引き起こされるガス巻込み現象を許容誤差の範囲内で適切かつ正確に予測できることが確認された。

論文

Kinetics of the interfacial curing reaction for an epoxy-amine mixture

Yamaguchi, Ko*; 川口 大輔*; 宮田 登*; 宮崎 司*; 青木 裕之; 山本 悟*; 田中 敬二*

Physical Chemistry Chemical Physics, 24(36), p.21578 - 21582, 2022/09

 被引用回数:14 パーセンタイル:80.46(Chemistry, Physical)

A better understanding of the chemical reaction between epoxy and amine compounds at a solid interface is crucial for the design and fabrication of materials with appropriate adhesive strength. Here, we examined the curing reaction kinetics of epoxy phenol novolac and 4,4'-diaminodiphenyl sulfone at the outermost interface using sum-frequency generation spectroscopy, and X-ray and neutron reflectivity in conjunction with a full atomistic molecular dynamics simulation. The reaction rate constant was much larger at the quartz interface than in the bulk. While the apparent activation energy at the quartz interface obtained from an Arrhenius plot was almost identical to the bulk value, the frequency factor at the quartz interface was greater than that in the bulk. These results could be explained in terms of the densification and orientation of reactants at the interface, facilitating the encounter of the reactants present.

論文

A Scoping study on the use of direct quantification of fault tree using Monte Carlo simulation in seismic probabilistic risk assessments

久保 光太郎; 藤原 啓太*; 田中 洋一; 白田 勇人*; 荒毛 大輔*; 内山 智曜*; 村松 健*

Proceedings of 29th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE 29) (Internet), 8 Pages, 2022/08

福島第一原子力発電所の事故後、外部事象、特に地震や津波に対する確率論的リスク評価(PRA)の重要性が認識された。日本原子力研究開発機構では、地震PRAのための解析手法として、DQFM(direct quantification of fault tree using Monte Carlo simulation)法を開発してきた。DQFMは、地震応答と機器の耐力に関する適切な相関行列が与えられた場合、解析解や多次元数値積分を用いてミニマルカットセット確率を求める方法では困難であるANDゲートやORゲートで接続された機器の相関損傷の影響をフォールトツリーで考慮することが可能であり、その有用性が示されている。このDQFMの計算時間を短縮することは、規制機関や事業者が実施するPRAにおいて、多数の解析が可能になる。そこで、本研究では、準モンテカルロサンプリング,重要度サンプリング及び並列計算の3つのアプローチで予備的検討を行い、計算効率の向上を図った。具体的には、加圧水型原子炉の簡易的なPRAモデルに対する、DQFMによる条件付炉心損傷確率の計算に準モンテカルロサンプリング,重要度サンプリング,並列計算を適用した。その結果、準モンテカルロサンプリングは、仮定した中及び高地震動レベルで有効であり、重要度サンプリングは低地震動レベルで有効という結果が示された。また、並列計算により、実用的な不確実さ解析及び重要度解析が実施可能であることが示された。これらの改良を組合わせてPRAコードに実装することで、計算の大幅な高速化が期待でき、リスク情報を用いた意思決定におけるDQFMの実用化の見通しを得た。

論文

自由界面渦による気相巻き込み現象の定量評価

鳥川 智旦*; 大平 直也*; 伊藤 大介*; 伊藤 啓*; 齊藤 泰司*; 松下 健太郎; 江連 俊樹; 田中 正暁

混相流, 36(1), p.63 - 69, 2022/03

ナトリウム冷却高速炉(SFR)において、炉容器上部プレナム内の自由界面で、自由表面渦によるカバーガス巻込みが発生し、巻き込まれたガスが炉心を通過することで炉出力の擾乱を生じる可能性がある。そのため、巻き込みガスの流量を正確に予測するための評価モデルの開発が重要となる。既往研究における単一渦のガス巻込み試験では、一般的に、ガス巻込みは上部タンクの自由表面渦によって引き起こされ、吸込み管によって下部タンクにおいてガスが液体から分離される。しかし、これらの研究では、上部タンクと下部タンクとの間の圧力差の影響に着目していない。本研究では、上下部タンク間の圧力差の影響に着目した単一渦のガス巻込み試験を行った。上部タンクと下部タンクとの圧力差は、下部タンクのガス圧力を変更して制御した。その結果、上部タンクと下部タンクの圧力差が増加するにつれ、巻込みガス流量も増加することが分かった。また、吸込み管内の旋回環状流の可視化により、巻込みガス流量が増加すると吸込み管内の圧力降下が大きくなることが分かり、旋回環状流領域における圧力降下に基づいた評価モデルによってガス巻込み流量を予測できることが示唆される。

論文

Stochastic estimation of radionuclide composition in wastes generated at Fukushima Daiichi Nuclear Power Station using Bayesian inference

杉山 大輔*; 中林 亮*; 田中 真悟*; 駒 義和; 高畠 容子

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.493 - 506, 2021/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:20.20(Nuclear Science & Technology)

A modeling calculation methodology for estimating the radionuclide composition in the wastes generated at the Fukushima Daiichi nuclear power station has been upgraded by introducing an approach using Bayesian inference. The developed stochastic method describes the credible interval of the regression curve for the log-normal distribution of the measured transport ratio, which is used to calibrate the radionuclide transport parameters included in the modeling calculation. Consequently, the method can predict the robability distribution of the radionuclide composition in the Fukushima Daiichi wastes. The notable feature of the developed method is that it can explicitly investigate the improvement in the accuracy and confidence (degree of belief) of the estimation of the waste inventory using Bayesian inference. Specifically, the developed method can update and improve the degree of belief of the estimation of the radionuclide composition by visualizing the reduction in the width of uncertainty in the radionuclide transport parameters in the modeling calculation in accordance with the accumulation of analytically measured data. Further investigation is expected to improve the credibility of waste inventory estimation through iteration between modeling calculations and analytical measurements and to reduce excessive conservativeness in the estimated waste inventory dataset.

論文

High temperature gas-cooled reactors

武田 哲明*; 稲垣 嘉之; 相原 純; 青木 健; 藤原 佑輔; 深谷 裕司; 後藤 実; Ho, H. Q.; 飯垣 和彦; 今井 良行; et al.

High Temperature Gas-Cooled Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.5, 464 Pages, 2021/02

本書は、原子力機構における今までの高温ガス炉の研究開発の総括として、HTTRの設計、燃料、炉内構造物や中間熱交換器などの要素技術の開発、出力上昇試験、950$$^{circ}$$Cの高温運転、安全性実証試験などの運転経験及び成果についてまとめたものである。また、HTTRでの知見をもとに、商用炉の設計、高性能燃料、ヘリウムガスタービン、ISプロセスによる水素製造などの要素技術開発の現状について記述しており、今後の高温ガス炉の開発に非常に有用である。本書は、日本機械学会の動力エネルギーシステム部門による化石燃料及び原子力によるエネルギーシステムの技術書のシリーズの一冊として刊行されるものである。

論文

Image-based view selection for shape comparison of mode water regions in virtual reality spaces

矢野 緑里; 伊藤 貴之*; 田中 裕介*; 松岡 大祐*; 荒木 文明*; Czauderna, T.*; Stephens, K.*

Proceedings of Joint International Conference on Supercomputing in Nuclear Applications + Monte Carlo 2020 (SNA + MC 2020), p.201 - 208, 2020/10

気候モデルの調整には複雑な過程が必要なため、可視化を用いた分析は気候モデルやそのモデルの変数、出力結果を評価・理解する上で重要な役割を果たす。仮想現実(VR)技術は3次元可視化に効果的であり、近年、よりさまざまな科学データの可視化分析に用いられている。しかし、ユーザーの操作方法や観察対象の形状の特徴によってはVR空間の利点をうまく活用できない状況がある。そこで、そうした状況を解決するために画像ベースの視点選択手法を提案し、モード水領域の形状をもとにシミュレーションと観測の海洋状態の差異を把握することを目指す。この視点選択では、シミュレーションデータと観測データから抽出したモード水領域の形状を比較するときの評価基準を考慮している。本論文では、この視点選択手法を2種類の形状比較事例に適用し、比較形状の類似度合いについて考察した。

論文

Observation of morphological abnormalities in silkworm pupae after feeding $$^{137}$$CsCl-supplemented diet to evaluate the effects of low dose-rate exposure

田中 草太; 木野内 忠稔*; 藤井 告*; 今中 哲二*; 高橋 知之*; 福谷 哲*; 牧 大介*; 納冨 昭弘*; 高橋 千太郎*

Scientific Reports (Internet), 10, p.16055_1 - 16055_7, 2020/09

 被引用回数:7 パーセンタイル:45.20(Multidisciplinary Sciences)

福島第一原子力発電所事故以降、鱗翅目昆虫における形態異常が報告されてきた。しかしながら、この形態異常が放射線によって直接引き起こされたかどうかについては、吸収線量と線量効果関係の研究がなされていないため、明らかではない。本研究では、$$^{137}$$CsCl溶液を添加した人工飼料を用いてカイコに対する内部被ばく実験を実施し、形態異常を評価するために吸収線量を推定した。サナギの翅の長さと全長の比を被ばく群とコントロール群で比較した結果、有意差は認められなかった。この結果は、福島第一原子力発電所事故後の$$^{137}$$Cs汚染による直接的な放射線影響により、鱗翅目昆虫に形態異常が生じる可能性が低いこと示唆している。

論文

Production of $$^{266}$$Bh in the $$^{248}$$Cm($$^{23}$$Na,5$$n$$)$$^{266}$$Bh reaction and its decay properties

羽場 宏光*; Fan, F.*; 加治 大哉*; 笠松 良崇*; 菊永 英寿*; 小森 有希子*; 近藤 成美*; 工藤 久昭*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; et al.

Physical Review C, 102(2), p.024625_1 - 024625_12, 2020/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:55.09(Physics, Nuclear)

The nuclide $$^{266}$$Bh was produced in the $$^{248}$$Cm($$^{23}$$Na,5n)$$^{266}$$Bh reaction at beam energies of 125.9, 130.6, and 135.3 MeV. Decay properties of $$^{266}$$Bh were investigated with a rotating wheel apparatus for $$alpha$$ and spontaneous fission (SF) spectrometry under low background conditions attained by a gas-jet transport system coupled to the RIKEN gas-filled recoil ion separator. The half-life of $$^{266}$$Bh was measured to be $$T_{rm 1/2}$$ = 10.0$$^{+2.6}_{-1.7}$$ s. The $$alpha$$-particle energies of $$^{266}$$Bh disperse widely in the range of 8.62 - 9.40 MeV. The maximum production cross section for the $$^{248}$$Cm($$^{23}$$Na,5n)$$^{266}$$Bh reaction was determined to be $$sigma$$ = 57 $$pm$$ 14 pb at 130.6 MeV.

論文

Detailed structural study on the poly(vinyl alcohol) adsorption layers on a Si substrate with solvent vapor-induced swelling

宮崎 司*; 宮田 登*; 吉田 鉄生*; 有馬 寛*; 津村 佳弘*; 鳥飼 直也*; 青木 裕之; 山本 勝宏*; 金谷 利治*; 川口 大輔*; et al.

Langmuir, 36(13), p.3415 - 3424, 2020/04

 被引用回数:19 パーセンタイル:59.74(Chemistry, Multidisciplinary)

We investigated in detail the structures in the poly(vinyl alcohol) (PVA) adsorption layers on a Si substrate, which remained on the substrate after immersing the relatively thick 30 - 50 nm films in hot water, by neutron reflectometry under humid conditions. For the PVA with a degree of saponification exceeding 98 mol %, the adsorption layer exhibits a three-layered structure in the thickness direction. The bottom layer is considered to be the so-called inner adsorption layer that is not fully swollen with water vapor. This may be because the polymer chains in the inner adsorption layer are strongly constrained onto the substrate, which inhibits water vapor penetration. The polymer chains in this layer have many contact points to the substrate via the hydrogen bonding between the hydroxyl groups in the polymer chain and the silanol groups on the surface of the Si substrate and consequently exhibit extremely slow dynamics. Therefore, it is inferred that the bottom layer is fully amorphous. Furthermore, we consider the middle layer to be somewhat amorphous because parts of the molecular chains are pinned below the interface between the middle and bottom layers. The molecular chains in the top layer become more mobile and ordered, owing to the large distance from the strongly constrained bottom layer; therefore, they exhibit a much lower degree of swelling compared to the middle amorphous layer. Meanwhile, for the PVA with a much lower degree of saponification, the adsorption layer structure consists of the two-layers. The bottom layer forms the inner adsorption layer that moderately swells with water vapor because the polymer chains have few contact points to the substrate. The molecular chains in the middle layer, therefore, are somewhat crystallizable because of this weak constraint.

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