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Zhao, Y.; 吉村 公男; 猪谷 秀幸*; 山口 進*; 田中 裕久*; 小泉 智*; Szekely, N.*; Radulescu, A.*; Richter, D.*; 前川 康成
Soft Matter, 12(5), p.1567 - 1578, 2016/02
被引用回数：27 パーセンタイル：80.24(Chemistry, Physical)We investigated the interplay between morphology and properties of a new graft-type of anion exchange membranes (AEMs) containing 2-methylimidazolium groups by using contrast variation small angle neutron scattering (SANS) technique. These AEMs prepared by radiation-induced grafting of 2-methyl-1-vinylimidazole and styrene into poly(ethylene-co-tetrafluoroethylene) (ETFE) films, possessed both high alkaline durability and high conductivity. The SANS measurement reveals that these membranes are consisted of three phases: crystalline lamellar and crystallite domains originating from the pristine ETFE, which offer good mechanical properties, hydrophobic amorphous domains, which offer a matrix to create conducting regions, and interconnected hydrated domains, which are composed of the entire graft chains and water and play a key role to promote the conductivity.
吉村 公男; 越川 博; 八巻 徹也; 猪谷 秀幸*; 山本 和矢*; 山口 進*; 田中 裕久*; 前川 康成
Journal of the Electrochemical Society, 161(9), p.F889 - F893, 2014/06
被引用回数：21 パーセンタイル：61.31(Electrochemistry)イミダゾリウムカチオンを有するグラフト型アニオン伝導電解質膜を、テトラフルオロエチレン・エチレン共重合体(ETFE)膜に
-ビニルイミダゾールとスチレンを放射線グラフト重合により共重合する過程と、それに続く-プロピル化およびイオン交換反応により作製した。得られたアニオン膜は、イオン交換容量は1.20mmol/g、導電率は28mS/cmであった。80
Cの1M KOH中での耐アルカリ性を評価した結果、浸漬250時間後でも10mS/cm以上の導電率が維持され、高い耐アルカリ性を有することがわかった。本研究のアニオン膜を用いて作製した水加ヒドラジン燃料電池において最高出力75mW/cm
を確認した。
越川 博; 吉村 公男; Sinnananchi, W.; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 山本 和矢*; 山口 進*; 田中 裕久*; 前川 康成
Macromolecular Chemistry and Physics, 214(15), p.1756 - 1762, 2013/08
被引用回数：15 パーセンタイル：45.37(Polymer Science)貴金属フリー液体燃料電池用自動車に適用できるアニオン伝導電解質膜(AEM)の開発において、電解質膜の耐熱性や高い含水率に起因する燃料透過が問題になっている。そこで、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合膜(ETFE)にクロロメチルスチレン(CMS)を放射線グラフト重合後、グラフト鎖をトリメチルアミンにより4級化することでAEMを作製し、含水性,安定性に及ぼす電解質膜の対アニオンの効果を調べた。4級化によって得られた塩化物塩の膜(塩化物膜)は、炭酸水素ナトリウム水溶液に浸漬することで重炭酸膜に変換した。また、1M KOH水溶液でアニオン交換後、窒素ガスで飽和させた水で洗浄することで、重炭酸化物塩の生成なしに水酸化物膜に変換できた。塩化物膜及び重炭酸膜に対して、水酸化物膜は4倍の伝導率及び2倍の含水率を示した。また、熱分析測定より、水酸化物膜が他の二つの膜よりも安定であることがわかった。以上の結果から、水酸化物膜の水酸化アルキルアンモニウムが化学的に不安定であること、安定化するために高い含水率を示すことを明らかにした。
吉村 公男; 越川 博; 八巻 徹也; 前川 康成; 山本 和矢*; 猪谷 秀幸*; 朝澤 浩一郎*; 山口 進*; 田中 裕久*
ECS Transactions, 50(2), p.2075 - 2081, 2012/10
水加ヒドラジンなどの液体燃料を蓄電媒体とする白金フリー燃料電池自動車におけるアニオン伝導電解質膜は、強アルカリ中で使用されるため高いアルカリ耐性が要求される。本研究では、アルカリ耐性に優れたイミダゾール構造を直接基材膜にグラフトしたアニオン膜を作製し、アルカリ耐性の向上を図った。放射線グラフト重合により、ETFE膜にビニルイミダゾール-スチレン共重合グラフト鎖を導入した後、Nアルキル化反応、水酸化カリウムによるイオン交換反応を行い水酸化イミダゾリウムをグラフト鎖に含む共重合アニオン膜を得た。スチレンはイオン交換基間の正電荷反発を減少させるために導入した。1M水酸化カリウム中80Cの導電率の変化からアルカリ耐性を評価した結果、作製したアニオン膜は、初期の導電率28mS/cmに対し浸漬250時間後も10mS/cmの導電率を維持しており、数時間の浸漬で導電率が消失した従来型のグラフトアニオン膜と比較して高いアルカリ耐性を有することを実証できた。
牛草 健吉; 関 昌弘; 二宮 博正; 乗松 孝好*; 鎌田 裕; 森 雅博; 奥野 清; 柴沼 清; 井上 多加志; 坂本 慶司; et al.
原子力ハンドブック, p.906 - 1029, 2007/11
原子力ハンドブックの第VIII章核融合の研究開発において、核融合炉の概念,炉心プラズマ物理と炉心制御技術,国際熱核融合実験炉(ITER)計画,核融合ブランケット技術,核融合燃料循環処理技術,核融合炉用材料技術,核融合動力炉概念とシステム工学課題について、研究の現状を解説する。
土谷 邦彦; 星野 毅; 河村 弘; 三島 良直*; 吉田 直亮*; 寺井 隆幸*; 田中 知*; 宗像 健三*; 加藤 茂*; 内田 宗範*; et al.
Nuclear Fusion, 47(9), p.1300 - 1306, 2007/09
被引用回数：23 パーセンタイル：61.91(Physics, Fluids & Plasmas)原型炉用増殖ブランケット開発の一環として、「高温・高照射環境に耐えうる先進トリチウム増殖材料及び中性子増倍材料」の開発における最近の成果を本論文にまとめた。トリチウム増殖材料については、少量(約1mol%)の酸化物(CaO等)を添加したチタン酸リチウム(Li
TiO
)に着目し、1000Cまでの結晶粒成長の抑制が可能であること、熱伝導が無添加LiTiOと同程度であること、水素によるTiの還元を抑制が可能であること等が明らかになった。中性子増倍材料については、Be-Ti合金に着目し、1000Cにおける比強度が約200MPaと高いこと、第1候補材料であるベリリウムに比べて、F82H鋼との両立性が良いこと、乾燥空気中1000Cにおいても高い耐酸化特性を有していること、1%の水蒸気を含んだアルゴンガス雰囲気中における水素生成速度が1/1000以下になること、水素同位体のインベントリーが非常に小さいこと等を明らかにした。これらの知見により、少量の酸化物を添加したLiTiO,ベリリウム金属間化合物(Be
Ti等)を含んだベリリウム合金の良好な特性が明らかになり、原型炉用増殖ブランケットの開発に明るい見通しを得た。
土谷 邦彦; 星野 毅; 河村 弘; 三島 良直*; 吉田 直亮*; 寺井 隆幸*; 田中 知*; 宗像 健三*; 加藤 茂*; 内田 宗範*; et al.
Proceedings of 21st IAEA Fusion Energy Conference (FEC 2006) (CD-ROM), 8 Pages, 2007/03
原型炉用増殖ブランケットに必要な「高温・高照射環境に耐えうる先進トリチウム増殖材料及び中性子増倍材料」の開発を全日本規模の産学官連携のもとで実施した。それらの開発に関する最近の成果について報告する。トリチウム増殖材料に関しては、LiTiOに酸化物を添加した材料の開発を行い、少量(約1mol%)の酸化物(CaO等)を添加することで、水素を添加したスイープガス中でもTiの還元を抑制することができる材料の開発に成功した。中性子増倍材料に関しては、ベリリウム金属間化合物であるBeTiに着目し、各種特性を定量的に評価し、比強度が高いこと、高い耐酸化特性を有していること、1%の水蒸気を含んだアルゴンガス雰囲気中における水素生成速度が1/1000以下になることなどを明らかにした。以上の知見により、原型炉用増殖ブランケットの開発に明るい見通しを得た。
TiO under hydrogen atmosphere condition星野 毅; 土谷 邦彦; 林 君夫; 寺井 隆幸*; 田中 知*; 高橋 洋一*
Fusion Engineering and Design, 75-79, p.939 - 943, 2005/11
被引用回数：13 パーセンタイル：65.32(Nuclear Science & Technology)核融合炉ブランケット用トリチウム増殖材料の第1候補材料であるチタン酸リチウム(LiTiO)は、良好なトリチウム放出特性を維持するために高温使用時における結晶粒の成長を抑制すること,水素雰囲気で使用されることに伴う構造変化への影響が少ないことが必要とされている。本研究では、結晶粒成長抑制材としての効果を示した酸化物(ZrO, CaO, ScO)を添加したLiTiOの結晶構造をエックス線回折測定にて解析するとともに、熱天秤を用い、水素雰囲気中におけるLiTiOの非化学量論性を調べた。LiTiOに酸化物を添加することにより、CaO添加はLiTi
O+CaTiO、ZrO添加はLiTiO+ZrOの二相混合物となり、ScO添加はLi
Ti
Sc
O
の単一相となることを明らかにした。さらに、これらの試料は水素雰囲気中では還元され、酸素欠陥による重量減少がみられた。各試料の1mol あたりの酸素欠損量はCaO添加
無添加ZrO添加ScO添加の順となり、酸化物の添加はLiTiOの結晶粒成長を抑制するだけでなく、水素雰囲気中における酸素の欠損量にも大きな影響を与えることを解明した。
林 君夫; 石原 正博; 柴田 大受; 石野 栞*; 寺井 隆幸*; 伊藤 久義; 田川 精一*; 勝村 庸介*; 山脇 道夫*; 四竈 樹男*; et al.
Proceedings of 1st Information Exchange Meeting on Basic Studies on High-Temperature Engineering, p.41 - 58,268, 1999/09
原研が提案し共催となって開かれることになったOECD/NEAの「第1回高温工学分野の基礎的研究の調査に関する情報交換会議」に参加し、HTTR及び高温工学に関する先端的基礎研究の現状及び将来の計画について述べる。HTTRは現在出力上昇試験中であり、2001年に950
、全出力での高温試験運転を実施した後、照射試験を開始する予定である。高温工学に関する先端的基礎研究は、HTTRの建設目的の1つである。その予備試験の成果及び今後の計画を、新素材開発(高温酸化物超伝導体の照射改質、高温用SiC半導体の中性子転換ドーピング、耐熱セラミックス複合材料の照射損傷機構)、高温放射線化学研究、核融合炉関連研究(固体トリチウム増殖材料の照射下物性)、高温炉内計測(耐熱・耐放射線光ファイパの開発等)の各分野について述べる。現在、新素材についてHTTR照射の具体的計画を策定し、照射準備を行っている。
斎藤 伸三; 田中 利幸; 数土 幸夫; 馬場 治; 新藤 雅美; 塩沢 周策; 茂木 春義; 大久保 実; 伊藤 昇; 新藤 隆一; et al.
JAERI 1332, 247 Pages, 1994/09
現在原研は、高温ガス炉技術基盤の確立と高度化、高温における先端的基礎研究の実施を主な目的として、高温工学試験研究炉(HTTR)の建設を進めている。HTTRは、熱出力30MW、原子炉出口冷却材温度が定格運転時850C、高温試験運転時950Cであり、燃料・材料の各種照射試験、安全性実証試験、核熱利用に関する試験研究を行うことが計画されている。本報は、平成2年11月にHTTRの安全審査が終了し、設置許可を受けたことから、主要機器の設計の概要をまとめるとともに、関連するR&D、安全評価等について報告するものである。
斎藤 幹男*; 杉原 崇*; 田中 公夫*; 小木曽 洋一*; 舟山 知夫; 和田 成一; 坂下 哲哉; 小林 泰彦
no journal, ,
低線量率放射線の緩慢照射による遺伝子発現の変化を調べる模擬実験系として、レポーター遺伝子を組み込んだマウス繊維芽細胞株(NIH3T3/pG13 Luc)へマイクロビーム照射を行った。照射方法及び細胞のp53転写活性の検出法を確立するため、接触阻害を起こさせた細胞に
Neイオン(260MeV)によるブロード照射及びマイクロビーム照射を行った。p53転写活性の検出・測定は、溶解させた後の照射細胞試料のケミルミネセンス光強度と総蛋白質量を測定することで行った。ブロード照射では、非照射対照群の2倍のp53転写活性の上昇が見られたが、マイクロビーム照射の予備的検討では、照射点数が1から16点までの範囲で、有意差はないものの非照射対照群の30から40%の減少傾向を示した。照射点数密度に対するp53転写活性も、ほぼ反比例的に減少した。ペナンブラの範囲に含まれる細胞の体積は、最大でも試料細胞全体の約1/10,000に過ぎないことから、マイクロビーム照射のような少数のイオン照射では、バイスタンダー効果によって隣接細胞のp53転写活性が抑制される可能性も考えられる。
杉本 雅樹; 吉村 公男; 出崎 亮; 吉川 正人; 麻野 敦資*; 関 修平*; 佃 諭志*; 田中 俊一郎*
no journal, ,
セラミックス前駆体高分子材料のポリカルボシラン(PCS)にイオンビームを照射すると、イオンの飛跡に沿って円筒状の架橋体が形成され、未架橋部分を溶媒で除去後に焼成することでSiCナノファイバーが作製可能である。このSiCナノファイバーの直径は、イオンビームの線エネルギー付与(LET)により制御できる。しかし、現在のイオン加速器で利用可能な最大LET(約15,000ev/nm)のイオンビームを用いても、得られるSiCナノファイバーの直径は20nm以下であり、溶媒洗浄の工程で基板上に倒れてしまうため、触媒材料へ応用する際に必要となる直立構造の形成には至っていない。そこで、SiCナノファイバーの直径を増大させる方法として、イオン照射に電子線照射を組合せた作製方法を開発した。PCS薄膜にオスミウム(
Os
)490MeVを照射した後、電子線を2.4MGy照射し、未架橋部分を溶媒で除去後に1273Kで焼成したところ、得られたSiCナノファイバーの直径は、電子線を照射しない場合に比べて約2倍の40nmまで増大することが明らかになった。これは、架橋が不十分で溶媒で除去されていた外周部のPCS分子鎖が、電子線照射による架橋で溶媒除去の際に溶け残るようになったためである。
越川 博; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 吉村 公男; 前川 康成; 山本 和矢*; 猪谷 秀幸*; 朝澤 浩一郎*; 山口 進*; 田中 裕久*
no journal, ,
アンモニウム塩のアルキル基の1つを長鎖アルキル基にして疎水性を高くすることで耐久性の向上を検討した。エチレン・テトラフルオロエチレン共重合膜に
線を30kGy照射し、クロロメチルスチレンをグラフト重合させた。グラフト膜をトリメチルアミン(炭素鎖数n=1)、エチルジメチルアミン(n=2)、ブチルジメチルアミン(n=4)、ヘキシルジメチルアミン(n=6)溶液中に室温で浸漬させ四級化した。1M水酸化カリウム水溶液にOH
置換させてアニオン交換型電解質膜を作製した。4ppm硫酸鉄含有3w%過酸化水素溶液に80C、2時間浸漬させるフェントン試験で耐久性を評価した。アルキル基の炭素数nが長くなるにつれ、OHイオン伝導率はわずかに減少したが、耐久試験前後のOHイオン伝導率の割合である電解質基の残存率はnが長くなるにつれ増加し、ヘキシル基ではメチル基より8倍増加したことから、アルキル基の疎水性と立体障害により水酸ラジカルがアンモニウム塩に近づきにくくなるため分解を制御できることが確認できた。
田中 靖治*; 後藤 和幸*; 宮川 公雄*; 佃 十宏*; 五嶋 慶一郎*; 國丸 貴紀; 鶴田 忠彦; 森川 佳太; 湯口 貴史
no journal, ,
電力中央研究所と日本原子力研究開発機構では、それぞれが研究開発を進めている水理・物質移動に関する調査・解析技術に関して、両機関が所有する施設・設備を相互に利用した調査・解析を、共同研究として実施している。本研究の目的は、ボーリング孔を用いた地質学的調査・水理地質学的調査により、物質移動特性評価技術を適用する試験対象領域の特性評価のための基礎データを取得することである。この共同研究の実施内容,結果及び今後の予定について報告を行う。
吉村 公男; Sinnananchi, W.; 越川 博; 八巻 徹也; 前川 康成; 山本 和矢*; 猪谷 秀幸*; 朝澤 浩一郎*; 山口 進*; 田中 裕久*
no journal, ,
液体燃料を蓄電媒体とする白金フリー燃料電池自動車に適用できるアニオン伝導電解質膜の開発において、電解質膜の高い含水率に起因する燃料透過と低耐久性が問題になっている。本研究では、塩基性強度の高いアミン(有機強塩基)の4級化反応で形成される弱塩基性のイオン交換基からなるグラフト型アニオン伝導電解質膜を作製し、弱塩基性イオン交換基の含水率や導電率に及ぼす効果を調べた。放射線グラフト重合反応によりETFE膜にクロロメチルスチレングラフト鎖を導入した後、有機強塩基であるメチルイミダゾール(MIm)、及びジアザビシクロノネン(DBN)をグラフト鎖と反応させ、水酸化カリウムで処理することでアニオン伝導電解質膜を得た。MImを導入した電解質膜は、従来のグラフト型アニオン膜に対してほぼ同等の導電率(127mS/cm)を維持し、かつ、約半分の含水率(68%)を示した。さらに弱塩基性イオン交換基を与えるDBNを導入した電解質膜では、含水率が18%とさらに抑制できたが、導電率が0.4mS/cmと大幅に低下した。形成される弱塩基性のイオン交換基の塩基性強度を調整することで、低含水率かつ高導電性のアニオン伝導電解質膜が作製できることがわかった。
浅野 雅春; 越川 博; 八巻 徹也; 吉村 公男; 前川 康成; 山本 和矢*; 三瓶 文寛*; 猪谷 秀幸*; 朝澤 浩一郎*; 山口 進*; et al.
no journal, ,
線グラフト重合反応と四級化反応を融合させたアニオン型電解質膜の開発を進めている。これまで、四級化反応としてはトリメチルアミン(TMA)を用いて行っていたが、得られた電解質膜は、水に対して著しく膨潤し、燃料の透過や機械強度の低下を引き起こす要因になっていた。本研究では、これらの特性を改善する目的で、四級化剤として、アルキル鎖の長い三級アミンを用いて得られたアニオン交換型電解質膜の特性を検討した。エチレン・テトラフルオロエチレン共重合体膜へのクロロメチルスチレンの線グラフト重合後、TMA,ジメチルエチルアミン(DMEA),ジメチルブチルアミン(DMBuA),ジメチルヘキシルアミン(DMHexA)などの四級化剤を用いてアニオン交換型電解質膜を作製した。その電解質膜の含水率を求めたところ、TMA, DMEA, DMBuA, DMHexAの順に38.9%, 33.4%, 31.4%, 22.4%の値を示し、アルキル鎖の長い三級アミンで置換した電解質膜ほど含水率は小さくなることがわかった。
吉村 公男; 越川 博; 八巻 徹也; 三瓶 文寛*; 猪谷 秀幸*; 朝澤 浩一郎*; 山口 進*; 田中 裕久*; 前川 康成
no journal, ,
液体燃料を蓄電媒体とする白金フリー燃料電池自動車に適用できるアニオン伝導電解質膜の実用化では、アニオン膜の低アルカリ耐性が最も大きな問題になっている。本研究では、イオン伝導率と含水率のバランスに優れたイオン交換基として選定した水酸化イミダゾリウム塩を、低アルカリ耐性の原因となるベンジル構造を介さずに直接基材膜にグラフトしたアニオン膜を作製し、アルカリ耐性の向上を試みた。放射線グラフト重合により、ETFE膜にビニルイミダゾールグラフト鎖又は、ビニルイミダゾール-スチレン共重合グラフト鎖を導入した後、Nアルキル化反応、水酸化カリウムによるイオン交換反応で水酸化イミダゾリウムをグラフト鎖に含む単重合及び共重合アニオン膜を得た。1M水酸化カリウム中80Cの導電率の減少速度からアルカリ耐性を評価した結果、ベンジル型のアニオン膜が浸漬3時間で導電率が消失したことに対し、単重合アニオン膜では150時間維持されていた。さらに共重合アニオン膜では、浸漬250時間後も10mS/cmの導電率を維持しており、高いアルカリ耐性を有することを実証できた。
吉村 公男; Sinananwanich, W.*; 越川 博; 浅野 雅春; 八巻 徹也; 前川 康成; 山本 和矢*; 猪谷 秀幸*; 朝澤 浩一郎*; 山口 進*; et al.
no journal, ,
水加ヒドラジンなどの液体燃料を蓄電媒体とする白金フリー燃料電池自動車に適用できるアニオン伝導電解質膜の開発において、アニオン膜の高い含水率に起因する燃料透過と低アルカリ耐性が問題になっている。本研究では、アニオン膜の高い含水率が水酸化物イオンとイオン交換基との間に形成される不安定な塩によるものと考え、共役構造により塩が安定化するイミニウム構造を有するグラフト型アニオン膜を作製し、含水率や導電率に及ぼす効果を調べた。放射線グラフト重合反応によりETFE膜にクロロメチルスチレングラフト鎖を導入した後、メチルイミダゾール(MIm)、又はジアザビシクロノネン(DBN)と反応させ、水酸化カリウムで処理してイミニウム構造を有するアニオン膜を得た。作製したアニオン膜の物性を調べた結果、MImを導入したアニオン膜は、従来のグラフト型アニオン膜に対してほぼ同等の導電率(127mS/cm)を維持し、かつ、約半分の含水率(68%)を示した。生成する塩がより安定化するDBNを導入したアニオン膜では、含水率が18%とさらに抑制できたが、導電率が0.4mS/cmと大幅に低下した。塩の安定性を調整することで、導電率を維持したまま含水率を抑制できることがわかった。
前川 康成; 吉村 公男; 越川 博; 八巻 徹也; 山本 和矢*; 猪谷 秀幸*; 朝澤 浩一郎*; 山口 進*; 田中 裕久*
no journal, ,
ダイハツ工業との共同研究で進めている貴金属フリー液体燃料電池用のアニオン交換形電解質膜の実用化では、その低アルカリ耐性が最も大きな問題になっている。本研究では、イオン伝導率と含水率のバランスに優れたイオン交換基として選定した水酸化イミダゾリウム塩を、低アルカリ耐性の原因となるベンジル構造を介さずに直接基材膜にグラフトしたアニオン膜を作製し、アルカリ耐性の向上を試みた。放射線グラフト重合により、フッ素系基材膜にビニルイミダゾールグラフト鎖又は、ビニルイミダゾール-スチレン共重合グラフト鎖を導入することで水酸化イミダゾリウムをグラフト鎖に含む単重合及び共重合アニオン膜を得た。1M水酸化カリウム中80Cの導電率の減少速度からアルカリ耐性を評価した結果、ベンジル型のアニオン膜が浸漬3時間で導電率が消失したことに対し、単重合アニオン膜では150時間維持されていた。さらに共重合アニオン膜では、浸漬250時間後も10mS/cmの導電率を維持しており、高いアルカリ耐性を有することを実証できた。
越川 博; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 吉村 公男; 前川 康成; 山本 和矢*; 猪谷 秀幸*; 朝澤 浩一郎*; 山口 進*; 田中 裕久*
no journal, ,
放射線グラフト重合によりアニオン交換型電解質膜を作製し、ヒドラジン燃料電池への応用を検討している。グラフト重合時に架橋剤のジビニルベンゼン(DVB)を加えて電解質膜を作製し含水率の抑制を検討した。エチレン-テトラフルオロエチレン共重合膜に50kGyの線照射、0-1.5vol%のDVB、クロロメチルスチレン(CMS)、50vol%ジオキサン溶液でグラフト重合後、トリメチルアミン(TMA)水溶液による四級化及び水酸化カリウム水溶液によるOHイオン置換により、アニオン交換型電解質膜を作製した。DVBの割合が0.5vol%と低い条件でグラフトした膜ではグラフト基のほとんどが四級化したのに対し、DVB 1.5vol%の膜では6割以下と低下した。これは架橋密度が高まるにつれて、TMAが膜内に浸透しにくくなるためと考えられる。対イオンがClイオンの電解質膜は、DVB架橋によって含水率が低下したが、OHイオンの膜では架橋の効果がなく、アニオン交換型電解質膜の膨潤抑制機構はプロトン交換型のそれと異なることが示唆された。
