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論文

燃料デブリ化学の現在地

佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 佐々木 隆之*; 高野 公秀; 熊谷 友多; 佐藤 宗一; 田中 康介

燃料デブリ化学の現在地, 178 Pages, 2023/11

東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故の廃炉作業は、燃料デブリの試験的取り出しや、その後の計画の検討が進められているが、今後も長期間を要する見込みであり、次世代への廃炉やデブリに関わる科学技術の継承、すなわち人材育成が重要かつ不可欠といえる。そのために、廃炉に特化した内容についての具体的な教科書が必要と考えた。1Fの燃料デブリに関しては、まだまだ、十分なことが分かっておらず、詳細についての記述は難しい。しかしながら、事故後12年を経過し、1Fの状況について分かってきたこともあり、また、過去の過酷事故の例を合わせて現状を整理してみることは、これからの展開に必要不可欠である。そこで、廃炉や燃料デブリに関する研究開発に携わってきた専門家、研究者により、固体化学や溶液化学、分析化学、さらには放射化学、放射線化学の観点から、燃料デブリ化学研究のこれまでの進展を本書「燃料デブリ化学の現在地」としてまとめた。

報告書

先進ループ型ナトリウム冷却高速炉の炉心出口部における高サイクル熱疲労の防止に関する実験研究; 炉上部構造下部における温度変動の特徴と温度変動緩和方策

小林 順; 相澤 康介; 江連 俊樹; 長澤 一嘉*; 栗原 成計; 田中 正暁

JAEA-Research 2022-009, 125 Pages, 2023/01

JAEA-Research-2022-009.pdf:29.22MB

先進ループ型ナトリウム冷却高速炉の設計研究が日本原子力研究開発機構で実施されてきた。炉心出口部では、燃料集合体からの高温ナトリウムが制御棒チャンネルや径ブランケット集合体からの低温ナトリウムと混合するために温度変動が生じる。この温度変動によって、炉心上部に位置する炉内構造物の底部周辺に高サイクルの熱疲労が引き起こされる可能性がある。このため、先進ループ型ナトリウム冷却炉の上部プレナムを1/3スケール60度セクタで模擬した試験体を使用した水実験を実施し、炉内構造物の下部で発生する大きな温度変動への対策を検討した。本報告では、炉内構造物下部で発生する温度変動を緩和させる対策構造の効果について確認するとともに、対策構造のRe数依存性や制御棒表面における温度変動の特徴など、得られた知見についてまとめた。

論文

Sodium-cooled Fast Reactors

大島 宏之; 森下 正樹*; 相澤 康介; 安藤 勝訓; 芦田 貴志; 近澤 佳隆; 堂田 哲広; 江沼 康弘; 江連 俊樹; 深野 義隆; et al.

Sodium-cooled Fast Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.3, 631 Pages, 2022/07

ナトリウム冷却高速炉(SFR: Sodium-cooled Fast Reactor)の歴史や、利点、課題を踏まえた安全性、設計、運用、メンテナンスなどについて解説する。AIを利用した設計手法など、SFRの実用化に向けた設計や研究開発についても述べる。

論文

先進的なナトリウム冷却高速炉の炉心出口部におけるサーマルストライピング現象に関する水流動試験,1; 制御棒周辺部の温度変動緩和対策の提案

小林 順; 相澤 康介; 江連 俊樹; 栗原 成計; 田中 正暁

保全学, 20(3), p.89 - 96, 2021/10

先進的なナトリウム冷却高速炉の炉内構造物(UIS)の底部板において、燃料集合体からの高温のナトリウムが制御棒チャンネルやブランケット集合体からの低温のナトリウムと混合する。炉心出口と低温チャンネル間の異なる流体温度の混合によって発生する温度変動は、UIS下部周辺の構造物に対して、高サイクル熱疲労の原因となる可能性がある。このため、Advanced-SFRの上部プレナムを1/3スケール60度セクタでモデル化した試験体を使用して、UIS下部周辺で発生する有意な温度変動に対する対策を試験する水流動試験を行った。その結果、温度変動強度を緩和する対策の効果が確認された。

論文

先進的なナトリウム冷却高速炉の炉心出口部におけるサーマルストライピング現象に関する水流動試験,2; 径方向ブランケット燃料集合体周辺部の温度変動緩和対策の提案

小林 順; 相澤 康介; 江連 俊樹; 栗原 成計; 田中 正暁

保全学, 20(3), p.97 - 101, 2021/10

日本原子力研究開発機構が設計してきた先進ナトリウム冷却高速炉(Advanced-SFR)の炉内構造物の下部で発生するサーマルストライピング現象に焦点をあて、A-SFRの上部プレナムを1/3スケール60度セクタでモデル化した試験体を使用し、UIS下部周辺の有意な温度変動に対する対策構造を確認するための水試験を実施してきた。前回の論文では、制御棒チャンネル周辺の温度変動を緩和させるための対策の効果を報告した。本論文では、同じ試験体を使用した水実験を行って、径方向ブランケット燃料集合体周辺の温度変動の特性を取得した。また、炉心計装支持板(CIP)の形状を変更し、径方向ブランケット燃料集合体周辺の温度変動を緩和する効果が高いことを確認した。

論文

Release behavior of radionuclides from MOX fuels irradiated in a fast reactor during heating tests

田中 康介; 佐藤 勇*; 大西 貴士; 石川 高史; 廣沢 孝志; 勝山 幸三; 清野 裕; 大野 修司; 浜田 広次; 所 大志郎*; et al.

Journal of Nuclear Materials, 536, p.152119_1 - 152119_8, 2020/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Materials Science, Multidisciplinary)

照射済高速炉MOX燃料の加熱試験(2773K, 2973K及び3173K)により放出したFP等が沈着したサンプリングパーツにおける核種分析結果に基づき、高速炉MOX燃料からのFP等の放出挙動を評価した。その結果、FP核種の放出速度は、従来の軽水炉燃料で得られている知見と同等または低い値となる傾向を示した。また、燃料組成については、先行研究結果で得られた軽水炉燃料におけるデータのばらつきの範囲内にあることがわかった。

論文

Production of $$^{266}$$Bh in the $$^{248}$$Cm($$^{23}$$Na,5$$n$$)$$^{266}$$Bh reaction and its decay properties

羽場 宏光*; Fan, F.*; 加治 大哉*; 笠松 良崇*; 菊永 英寿*; 小森 有希子*; 近藤 成美*; 工藤 久昭*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; et al.

Physical Review C, 102(2), p.024625_1 - 024625_12, 2020/08

 被引用回数:6 パーセンタイル:59.56(Physics, Nuclear)

The nuclide $$^{266}$$Bh was produced in the $$^{248}$$Cm($$^{23}$$Na,5n)$$^{266}$$Bh reaction at beam energies of 125.9, 130.6, and 135.3 MeV. Decay properties of $$^{266}$$Bh were investigated with a rotating wheel apparatus for $$alpha$$ and spontaneous fission (SF) spectrometry under low background conditions attained by a gas-jet transport system coupled to the RIKEN gas-filled recoil ion separator. The half-life of $$^{266}$$Bh was measured to be $$T_{rm 1/2}$$ = 10.0$$^{+2.6}_{-1.7}$$ s. The $$alpha$$-particle energies of $$^{266}$$Bh disperse widely in the range of 8.62 - 9.40 MeV. The maximum production cross section for the $$^{248}$$Cm($$^{23}$$Na,5n)$$^{266}$$Bh reaction was determined to be $$sigma$$ = 57 $$pm$$ 14 pb at 130.6 MeV.

論文

Post-irradiation examinations of annular mixed oxide fuels with average burnup 4 and 5% FIMA

Cappia, F.*; 田中 康介; 加藤 正人; McClellan, K.*; Harp, J.*

Journal of Nuclear Materials, 533, p.152076_1 - 152076_14, 2020/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:60.71(Materials Science, Multidisciplinary)

We present post-irradiation examination results on two type of annular mixed oxide fuel pins irradiated in the Fast Flux Test Facility (FFTF) sodium cooled reactor to an average burnup between 4% and 5% fission of initial heavy atom (FIMA). The pins differed only from the initial Pu content, which was 22 wt% and 26 wt%, respectively. The overall performance of the pins was excellent, in line with previous historical results. The pins with higher Pu content experienced higher irradiation temperatures which influenced the fission gas release, fuel swelling, and Cs distribution compared to the other pins. All the post-irradiation examinations results are discussed against the irradiation parameters. In particular, the pins with higher initial Pu content, i.e., 26 wt%, experienced higher power that resulted in enhanced fission gas release compared to the other two pins with 22 wt% initial Pu content. For the pins with higher fission gas release, onset of Cs redistribution was observed. The two pins that had lower initial Pu content and burnup showed a Cs axial distribution similar to the as-produced one.

論文

Study of quasielastic barrier distributions as a step towards the synthesis of superheavy elements with hot fusion reactions

田中 泰貴*; 森田 浩介*; 森本 幸司*; 加治 大哉*; 羽場 宏光*; Boll, R. A.*; Brewer, N. T.*; Van Cleve, S.*; Dean, D. J.*; 石澤 倫*; et al.

Physical Review Letters, 124(5), p.052502_1 - 052502_6, 2020/02

 被引用回数:19 パーセンタイル:81.08(Physics, Multidisciplinary)

The excitation functions for quasielastic scattering of $$^{22}$$Ne+$$^{248}$$Cm, $$^{26}$$Mg+$$^{248}$$Cm, $$^{48}$$Ca+$$^{238}$$U are measured using a gas-filled recoil ion separator The quasielastic barrier distributions are extracted for these systems and are compared with coupled-channel calculations. The results indicate that the barrier distribution is affected dominantly by deformation of the actinide target nuclei, but also by vibrational or rotational excitations of the projectile nuclei, as well as neutron transfer processes before capture. From a comparison between the experimental barrier distributions and the evaporation residue cross sections for Sg (Z=106), Hs (108), Cn (112), and Lv (116), it is suggested that the hot fusion reactions take advantage of a compact collision, where the projectile approaches along the short axis of a prolately deformed nucleus. A new method is proposed to estimate the optimum incident energy to synthesize unknown superheavy nuclei using the barrier distribution.

論文

Observation of the competing fission modes in $$^{178}$$Pt

Tsekhanovich, I.*; Andreyev, A. N.; 西尾 勝久; Denis-Petit, D.*; 廣瀬 健太郎; 牧井 宏之; Matheson, Z.*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; Nazarewicz, W.*; et al.

Physics Letters B, 790, p.583 - 588, 2019/03

 被引用回数:32 パーセンタイル:94.9(Astronomy & Astrophysics)

Fragment mass distributions from fission of the excited compound nucleus $$^{178}$$Pt have been deduced from the measured fragment velocities. The $$^{178}$$Pt nucleus was created at the JAEA tandem facility in a complete fusion reaction $$^{36}$$Ar+$$^{142}$$Nd, at beam energies of 155, 170 and 180 MeV. The data are indicative of a mixture of the mass-asymmetric and mass-symmetric fission modes associated with higher and lower total kinetic energies of the fragments, respectively. The measured fragment yields are dominated by asymmetric mass splits, with the symmetric mode contributing at the level of $$approx$$ 1/3. This constitutes the first observation of a multimodal fission in the sub-lead region. Most probable experimental fragment-mass split of the asymmetric mode, $$A_{rm L}$$/$$A_{rm H}$$ $$approx$$ 79/99, is well reproduced by nuclear density functional theory using the UNEDF1-HFB and D1S potentials. The symmetric mode is associated by theory with very elongated fission fragments, which is consistent with the observed total kinetic energy/fragment mass correlation.

論文

Measurement of Velocity Field in Five Jets Water Test (FIWAT) for thermal striping in sodium-cooled fast reactor

相澤 康介; 小林 順; 田中 正暁; 栗原 成計; 石田 勝二*; 長澤 一嘉*

Proceedings of 11th Korea-Japan Symposium on Nuclear Thermal Hydraulics and Safety (NTHAS-11) (Internet), 10 Pages, 2018/11

原子力機構において先進ループ型ナトリウム冷却炉の設計が進められている。先進ループ型ナトリウム冷却炉の炉心計測取付板の下部では、制御棒を通過した低温ナトリウムと燃料集合体を通過した高温ナトリウムの混合による温度変動が生じ、この温度変動による炉心計装取付板の高サイクル熱疲労が懸念される。原子力機構では、炉心計装取付板周辺でのサーマルストライピング現象を解明するため、1/3縮尺5噴流水試験を実施している。本研究では、噴流出口と炉心計装取付板下部の間の混合領域の流速場をPIVにより計測し、温度変動挙動との比較を行った。

論文

First direct mass measurements of nuclides around $$Z$$ = 100 with a multireflection time-of-flight mass spectrograph

伊藤 由太*; Schury, P.*; 和田 道治*; 新井 郁也*; 羽場 宏光*; 平山 賀一*; 石澤 倫*; 加治 大哉*; 木村 創大*; 小浦 寛之; et al.

Physical Review Letters, 120(15), p.152501_1 - 152501_6, 2018/04

 被引用回数:60 パーセンタイル:93.36(Physics, Multidisciplinary)

冷たい核融合反応および熱い融合反応によって生成した変形閉殻中性子数152の近傍に位置する原子核$$^{246}$$Es, $$^{251}$$Fm、および超フェルミウム原子核$$^{249-252}$$Md, $$^{254}$$Noの質量の直接測定を、多反射時間飛行質量分析装置(MR-TOF)を用いて実施した。$$^{246}$$Esおよび$$^{249,250,252}$$Mdの質量測定は世界で初めての成果である。さらに$$^{249,250}$$Mdの質量を$$alpha$$崩壊連鎖のアンカーポイントとして用いて$$^{261}$$Bhおよび$$^{266}$$Mtまでの重い原子核の質量を決定した。これらの新測定された質量を理論質量計算と比較し、巨視的・微視的模型の予測値と良い一致が見られることを示した。近接する3つの質量値から求められる経験的殻ギャップエネルギー$$delta_{2n}$$を今回の質量値から求め、MdおよびLrに対する変形閉殻中性子数$$N=152$$の存在を裏付ける結果を得た。

論文

Determination of fusion barrier distributions from quasielastic scattering cross sections towards superheavy nuclei synthesis

田中 泰貴*; 成清 義博*; 森田 浩介*; 藤田 訓裕*; 加治 大哉*; 森本 幸司*; 山木 さやか*; 若林 泰生*; 田中 謙伍*; 武山 美麗*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 87(1), p.014201_1 - 014201_9, 2018/01

 被引用回数:18 パーセンタイル:74.47(Physics, Multidisciplinary)

ガス充填型反跳生成核分離装置GARISを用いて$$^{48}$$Ca + $$^{208}$$Pb, $$^{50}$$Ti + $$^{208}$$Pb, $$^{48}$$Ca + $$^{248}$$Cm反応系における準弾性散乱断面積の励起関数を測定した。これらのデータから融合障壁分布を導出し、チャンネル結合計算と比較した。$$^{48}$$Ca + $$^{208}$$Pb及び$$^{50}$$Ti + $$^{208}$$Pb反応の障壁分布のピークエネルギーはそれらの反応系における2中性子蒸発断面積のピークエネルギーと良く一致し、一方$$^{48}$$Ca + $$^{248}$$Cm反応の障壁分布のピークエネルギーは4中性子蒸発断面積のピークエネルギーより少し下に現れることが判った。この結果は超重核合成の際の最適ビームエネルギーの予測に役立つ情報を与える。

論文

Adsorption of platinum-group metals and molybdenum onto aluminum ferrocyanide in spent fuel solution

大西 貴士; 関岡 健*; 須藤 光雄*; 田中 康介; 小山 真一; 稲葉 優介*; 高橋 秀治*; 針貝 美樹*; 竹下 健二*

Energy Procedia, 131, p.151 - 156, 2017/12

 被引用回数:11 パーセンタイル:98.3(Energy & Fuels)

再処理におけるガラス固化プロセスの安定運転のために、白金族元素(Ru, Rh, Pd)およびMoを除去し、安定保管または利用するための分離プロセスの研究開発を実施している。白金族元素とMoを一括回収するための無機吸着剤(フェロシアン化物)が開発されている。本研究では、照射済燃料溶解液を用いた吸着試験を行い、Ru, Rh, Pd, MoおよびAmの吸着特性を評価した。その結果、Ru, Rh, Pd, Moはいずれも吸着が認めら、フェロシアン化物が照射済燃料溶解液中においても一定の吸着性能を示すことがわかった。一方、Amは吸着されないことが確認された。Amが吸着しないことにより、白金族元素とMoの相互分離プロセスにAmが混入せず、アルファ核種を含有する二次廃棄物を大量に発生しないことが確認された。

論文

Fabrication and short-term irradiation behaviour of Am-bearing MOX fuels

木原 義之; 田中 康介; 小山 真一; 吉持 宏; 関 崇行; 勝山 幸三

NEA/NSC/R(2017)3, p.341 - 350, 2017/11

MOX燃料の照射挙動におよぼすAm添加の影響を確認するため、高速実験炉「常陽」において照射試験(Am-1)を実施している。Am-1は短期照射試験と定常照射試験からなり、短期照射試験とその照射後試験は終了している。本報告では、照射燃料試験施設(AGF)で実施したAm-1用のAm-MOX燃料における遠隔製造の詳細な条件を述べるとともに、10分間及び24時間照射Am-MOX燃料の非破壊及び破壊照射後試験結果について紹介する。

論文

Effects of $$gamma$$ irradiation on the adsorption characteristics of xerogel microcapsules

大西 貴士; 田中 康介; 小山 真一; Ou, L. Y.*; 三村 均*

NEA/NSC/R(2017)3, p.463 - 469, 2017/11

資源の有効利用、廃棄物低減のために、無機イオン交換体(タングストリン酸アンモニウム(AMP)またはフェロシアン化銅(KCuFC))をアルギネートゲルで内包するマイクロカプセル(AWP-ALGまたはKCuFC-ALG)、および、アルギネートゲルそのもの(ALG)を用いた核種分離システムの開発を実施している。ALG, AWP-ALGおよびKCuFC-ALGは、それぞれ、Zr, CsおよびPdを選択的に吸着することが明らかになっている。しかしながら、$$gamma$$線照射に伴う吸着特性の変化については、十分に調べられていない。そこで、$$^{60}$$Co線源によって$$gamma$$線を3898kGyまで照射した後、各種マイクロカプセルの吸着特性を評価した。その結果、AWP-ALGまたはKCuFC-ALGは、内包する無機イオン交換体によってCsまたはPdを吸着するため、$$gamma$$線照射を通して吸着特性に変化は見られなかった。一方、ALGは$$gamma$$線照射に伴って放射線分解が進行し、Zrに対する吸着特性が低下した。

論文

Observation of doubly-charged ions of francium isotopes extracted from a gas cell

Schury, P.*; 和田 道治*; 伊藤 由太*; 加治 大哉*; 羽場 宏光*; 平山 賀一*; 木村 創大*; 小浦 寛之; MacCormick, M.*; 宮武 宇也*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 407, p.160 - 165, 2017/06

 被引用回数:14 パーセンタイル:78.05(Instruments & Instrumentation)

Ac, Ra, FrやRnといった様々な同位体を$$^{48}$$Caビームを用いた原子核融合-蒸発反応にて生成した。エネルギーを持ったイオンはヘリウムガスセル内で止まり、そして引き出される。引き出された個々のイオンは多反射時間飛行質量分光器を用いて同定されるが、アルカリ金属であるFrを含むイオンの荷電状態の主要な価数が(+1価でなく)+2価となるという結果を観測した。

論文

Study of the reaction $$^{48}$$Ca + $$^{248}$$Cm $$rightarrow$$ $$^{296}$$Lv$$^{ast}$$ at RIKEN-GARIS

加治 大哉*; 森田 浩介*; 森本 幸司*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 藤田 訓裕*; Gan, Z.*; Geissel, H.*; 長谷部 裕雄*; Hofmann, S.*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 86(3), p.034201_1 - 034201_7, 2017/03

 被引用回数:28 パーセンタイル:81.43(Physics, Multidisciplinary)

理化学研究所のガス充填型反跳核分離装置GARISを用いて$$^{48}$$Ca + $$^{248}$$Cm $$rightarrow$$ $$^{296}$$Lv$$^{ast}$$融合反応を調べた。116番元素$$^{292}$$Lv, $$^{293}$$Lvと思われる核反応生成物に起因するアルファ線と自発核分裂の崩壊連鎖が7事象観測された。崩壊連鎖中に観測された原子核の性質は過去の報告値とよく一致したが、1つの崩壊連鎖で一部矛盾が観測された。これは$$^{285}$$Cnの新しい自発核分裂分岐比の存在、あるいは新同位体$$^{294}$$Lv生成の可能性を示唆するものと思われる。

論文

First online multireflection time-of-flight mass measurements of isobar chains produced by fusion-evaporation reactions; Toward identification of superheavy elements via mass spectroscopy

Schury, P.*; 和田 道治*; 伊藤 由太*; 加治 大哉*; 新井 郁也*; MacCormick, M.*; Murray, I.*; 羽場 宏光*; Jeong, S.*; 木村 創大*; et al.

Physical Review C, 95(1), p.011305_1 - 011305_6, 2017/01

AA2016-0638.pdf:0.71MB

 被引用回数:48 パーセンタイル:96.07(Physics, Nuclear)

多反射時間飛行質量分析装置を理化学研究所設置の気体充填型反跳分離装置-II型(GARIS-II)と連結したガスセルに配置し、$$alpha$$崩壊連鎖を伴う重原子核の質量の直接測定を実施した。融合-蒸発反応で生成された原子核をGARIS-IIを用いて分離し、ヘリウムガスセルで止めて目的の原子核を捕集した。本実験で$$^{204}$$Fr-$$^{204}$$Rn-$$^{204}$$At-$$^{204}$$Po, $$^{205}$$Fr-$$^{205}$$Rn-$$^{205}$$At-$$^{205}$$Po-$$^{205}$$Bi及び$$^{206}$$Fr-$$^{206}$$Rn-$$^{206}$$Atの3つの同重体鎖の時間飛行スペクトルが観測された。その結果、$$^{204-206}$$Fr, $$^{204,205}$$Rn、そして$$^{204,205}$$Atの原子質量値が精密に決定された、今回の解析において、$$^{205}$$Bi, $$^{204,205}$$Po, $$^{206}$$Rn、そして$$^{206}$$Atの同定は10個以下という少量のイオン数でなされた。この成果は 次のステップとして実施する予定である(生成量が極少量の)超重元素イオンの質量分析につながる成果となる。

論文

High temperature physicochemical properties of irradiated fuels

石川 高史; 大西 貴士; 廣沢 孝志; 田中 康介; 勝山 幸三

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 10 Pages, 2017/00

Research and development (R&D) of high temperature behavior of irradiated fuels have been conducted for many years in the Alpha-Gamma Facility (AGF) of Japan Atomic Energy Agency (JAEA). An apparatus for measuring melting temperatures for irradiated fuels and an apparatus for the evaluation of radionuclides (fission products; FPs and actinides) release behavior from the irradiated fuels were installed in hot cells in AGF. In this paper, the activities of the R&D of the high temperature behavior of irradiated fuels are reviewed and detailed descriptions of the apparatuses are provided.

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