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論文

Observation of adsorbed hydrogen species on supported metal catalysts by inelastic neutron scattering

吉田 寿雄*; 山本 旭*; 細川 三郎*; 山添 誠司*; 吉川 聡一*; 原 賢二*; 中村 充孝; 蒲沢 和也*; 田中 庸裕*

Topics in Catalysis, 64(9-12), p.660 - 671, 2021/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Applied)

Inelastic neutron scattering (INS) enables direct and selective observation of H species due to the extremely large incoherent neutron scattering cross section of a hydrogen atom. In the present study, the adsorbed H species on some heterogeneous precious metal catalysts supported by alumina and carbon black were investigated by in situ INS spectroscopy with a newly designed sample cell. Three alumina-supported metal catalysts having Pt, Pd, and Rh metal nanoparticles with different particle sizes exhibited different INS spectra in intensities and band distribution. Observation of the H species on the metal nanoparticles and the alumina surface revealed their properties. In addition, the H atoms stored in Pd nanoparticles were observed as palladium hydride. In contrast, the H species on a Pt catalyst supported by carbon black were found to be strongly adsorbed on the carbon support.

論文

Identification of hydrogen species on Pt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ by ${it in situ}$ inelastic neutron scattering and their reactivity with ethylene

山添 誠司*; 山本 旭*; 細川 三郎*; 福田 良一*; 原 賢二*; 中村 充孝; 蒲沢 和也*; 佃 達哉*; 吉田 寿雄*; 田中 庸裕*

Catalysis Science & Technology, 11(1), p.116 - 123, 2021/01

 被引用回数:5 パーセンタイル:57.06(Chemistry, Physical)

Hydrogen (H) species adsorbed on catalyst surfaces are key intermediates in catalytic hydrogenation reactions over supported metal catalysts. However, individual identification of H species on the metal catalysts has not been established to date. Here, we elucidated the H species on Pt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ by the combination of ${it in situ}$ inelastic neutron scattering (INS) and density functional theory (DFT). Several H species in the presence of H$$_{2}$$ were successfully identified at different sites on the Pt surface and Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ support. The ${it in situ}$ INS and FT-IR measurements revealed that the hydride/atop Pt-H, bridged perimeter/terrace Pt-H-Pt, and threefold Pt$$_{3}$$-H are active intermediates in the C$$_{2}$$H$$_{4}$$ hydrogenation reaction, whereas the edge Pt-H-Pt is a rather inert species. In addition, the ${it in situ}$ measurements indicate that the Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ itself acts as hydrogen storage material by mediating AlO-H and Al-H-Al species, which serve H species in the C$$_{2}$$H$$_{4}$$ hydrogenation reaction.

論文

The XAFS beamline BL01B1 at SPring-8

宇留賀 朋哉*; 谷田 肇*; 米田 安宏; 竹下 邦和*; 江村 修一*; 高橋 昌男*; 原田 誠*; 西畑 保雄; 久保園 芳博*; 田中 庸裕*; et al.

Journal of Synchrotron Radiation, 6(Part3), p.143 - 145, 1999/05

X線吸収スペクトル(XAFS)専用ビームラインBL01B1がSPring-8の偏向電磁石光源に建設され、1997年10月より供用が開始されている。精密ステージや制御プログラムは光学素子を調整するために設計され、さまざまな実験条件下での当初の目的の性能を達成する。一般的なXAFS測定で、4.5から110keVの範囲で質の良いデータを得ることができる。

論文

XAFS study on RbC$$_{60}$$

久保園 芳博*; 三村 和江*; 高林 康裕*; 前田 裕宣*; 柏野 節夫*; 江村 修一*; 西畑 保雄; 宇留賀 朋哉*; 田中 庸裕*; 高橋 昌男*

Journal of Synchrotron Radiation, 6(Part3), p.564 - 566, 1999/05

擬一次元系ポリマーであるRbC$$_{60}$$の約50Kでの金属-絶縁体相転移の起源を明らかにするために、RbC$$_{60}$$安定相のRb-K吸収端でのXAFSが、14.6から210Kの温度範囲で測定された。XAFSによって決められたRbとCの原子間距離と平均自乗変位は50Kで異常を示さず、その金属-絶縁体相転移はSDW不安定性を起源としていることが示唆される。

論文

Eu ${it K}$-XAFS of europium dioxymonocyanamide with the convension He$$^+$$ ion yield method

高橋 昌男*; 原田 誠*; 渡辺 巌*; 宇留賀 朋哉*; 谷田 肇*; 米田 安宏; 江村 修一*; 田中 庸裕*; 木村 英和*; 久保園 芳博*; et al.

Journal of Synchrotron Radiation, 6(3), p.222 - 224, 1999/05

 被引用回数:11 パーセンタイル:61.71(Instruments & Instrumentation)

SPring-8の先行立ち上げビームラインであるBL01B1を用いたデモンストレーション実験。SPring-8の高エネルギーを利用したEuのK吸収端を使ってXAFSを行った。測定には、一般に偏向電磁石ビームラインでの使用は不向きといわれるイールド法を用いているが、質の良いデータがとれていることから、SPring-8の偏向電磁石ビームラインの迷光の少なさがうかがえる。

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