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論文

硬組織試料中$$^{90}$$SrのICP-MS測定法の高感度化

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 寺島 元基

KEK Proceedings 2021-2, p.140 - 145, 2021/12

従来の放射能測定法は、緊急時の迅速な測定が困難な点や、大量の試料を短期間に測定できない点が$$^{90}$$Sr分析の課題である。放射能測定以外の手法として、ICP-MSによる$$^{90}$$Srの定量が試みられている。土壌や水以外の$$^{90}$$Srの重要な分析対象として骨等のCaを多く含む高マトリックス試料も挙げられる。本研究では、ICP-MSによる歯や骨といった硬組織の$$^{90}$$Sr分析方法を開発し、開発した手法をウシ骨に対して適用した。検出下限値19Bq/kgでウシ骨中$$^{90}$$Srを定量することが可能であり、実際の硬組織中の$$^{90}$$Srも定量することができた。

論文

Rapid analysis of $$^{90}$$Sr in cattle bone and tooth samples by inductively coupled plasma mass spectrometry

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 寺島 元基; 藤原 健壮; 木野 康志*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 鈴木 敏彦*; et al.

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 36(8), p.1678 - 1682, 2021/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Chemistry, Analytical)

ウシの硬組織用の$$^{90}$$Sr分析法をICP-MS用いて開発した。0.1gの硬組織に対して、従来の放射能測定法より低い検出下限値で、11時間での分析を可能とした。そのため、ICP-MS法は微小な骨や歯試料を対象とした迅速かつ有効な分析手法となり得る。

論文

Online solid-phase extraction-inductively coupled plasma-quadrupole mass spectrometry with oxygen dynamic reaction for quantification of technetium-99

松枝 誠; 柳澤 華代*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 阿部 寛信; 北村 哲浩; 高貝 慶隆*

ACS Omega (Internet), 6(29), p.19281 - 19290, 2021/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

多段階分離を用いた干渉物質($$^{99}$$Ru及び$$^{98}$$Mo)の除去を利用した完全自動のオンライン固相抽出ICP-MS分析法を開発した。$$^{99}$$TcのICP-MS分析では試料中に大過剰に含まれるMo由来の同重体(MoH)が定量を阻害するが、本法は$$^{99}$$Tc/Mo = 1.5$$times$$10$$^{-13}$$のアバンダンス比を得ており、ICP-MSの適用範囲を拡張した。検出下限値は50 mL導入で9.3pg/L、測定時間は24分であった。

報告書

環境試料中ヨウ素-129のICP-MS分析に向けた固相抽出法の開発; 陰イオン交換樹脂および銀イオン担持樹脂の干渉元素除去特性の比較

青木 譲; 松枝 誠; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 阿部 寛信

JAEA-Research 2021-002, 20 Pages, 2021/05

JAEA-Research-2021-002.pdf:2.75MB

環境試料中に極低濃度で存在する$$^{129}$$IをICP-MS法で高感度かつ迅速に分析するために、共存する干渉元素(Na, Mg, K, Ca, Mo, Cd, In)からIを分離する前処理として固相抽出法が広く利用されている。固相抽出樹脂として、既存のアミノ基を導入した陰イオン交換樹脂とともに、近年ではAg$$^{+}$$担持樹脂の利用が進められており、それぞれの樹脂の特性を踏まえて前処理法の最適化が必要となっている。本研究では、陰イオン交換樹脂であるDOWEX1-X8およびAG1-X8, Ag$$^{+}$$担持樹脂であるCLResinについて、干渉元素からのIの分離特性を比較し、環境試料中の$$^{129}$$IのICP-MS分析への適用性を調査した。吸着・溶出試験の結果、全ての固相抽出樹脂はIを定量的に吸着回収した。また、CLResinは干渉元素の除去性能が最も高く、Moを3.1%残存するものの、その他の干渉元素をICP-MSの検出下限値以下にまで除去した。しかし、$$^{129}$$Iと干渉元素との濃度比の考察から、CLResin処理後に残存するMo濃度は$$^{129}$$IのICP-MS測定になお干渉するレベルであったことから、CLResinからの溶出液を陽イオン交換樹脂(DOWEX50WX8)で処理したところ、溶出液中Moの98%以上が除去され、Moによる測定干渉を除去することができた。したがって、本研究の結果、干渉元素の除去にはCLResinが最適であり、また、CLResinとDOWEX50WX8を組み合わせた前処理法は、極低濃度(バックグラウンドレベル)の$$^{129}$$IのICP-MS分析を可能とする有力な手法となる可能性があることを提示している。

論文

デンドリマーを用いた圧縮ベントナイト中のコロイドの拡散・ろ過挙動の評価手法の構築

遠藤 貴志*; 舘 幸男; 石寺 孝充; 寺島 元基

日本原子力学会和文論文誌, 20(1), p.9 - 22, 2021/03

デンドリマーを用いた圧縮ベントナイト中のコロイドの拡散・ろ過挙動の評価手法を構築した。サイズが5.7$$sim$$7.2nmのPAMAMデンドリマーコロイドの拡散・ろ過挙動を、塩濃度0.005$$sim$$0.5mol/L NaCl溶液で飽和させた乾燥密度0.8Mg/m$$^{3}$$のベントナイトを対象に、透過拡散試験によって調査した。得られた破過データと内部プロファイルから、デンドリマーコロイドの実効拡散係数とろ過率を導出した。取得された実効拡散係数は、塩濃度とともに増加する傾向を、ろ過率は逆に塩濃度とともに減少する傾向を確認した。これらの傾向は、先行研究で得られたイオンやコロイドの拡散データと整合するほか、塩濃度の変化に伴う間隙構造や静電的相互作用等から推定される傾向と一致するものであり、ここで構築したコロイドの拡散・ろ過挙動の有効性が確認された。

論文

生体内硬組織試料中$$^{90}$$SrのICP-MS測定に向けたSrレジンの適用性

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 北村 哲浩; 阿部 寛信

KEK Proceedings 2020-4, p.180 - 185, 2020/11

従来の放射能測定法は、緊急時の迅速な測定が困難な点や、大量の試料を短期間に測定できない点が$$^{90}$$Sr分析の課題である。放射能測定以外の手法として、ICP-MSによる$$^{90}$$Srの定量が試みられている。土壌や水以外の$$^{90}$$Srの重要な分析対象として骨等のCaを多く含む高マトリックス試料も挙げられる。本研究では、ICP-MSによる歯や骨といった硬組織の$$^{90}$$Sr分析への適用性を検討した。魚の骨試料を対象にカラムを用いて化学分離を行ったところ、カラムへの試料導入と2.6M硝酸での洗浄の段階で、安定Srは効率よく回収し、Ca, Feはほぼ全て除去できた。Mg, Baは完全に除去できなかったが、安定Srの濃度に比べ2桁以上低濃度であり、マトリックス効果は確認されなかった。もともと低濃度のZr, Ge, Seの除去の程度の見積もりが困難であったが、質量数90でのアバンダンス感度は確認されず、ICP-MSでの$$^{90}$$Sr測定時の干渉がないことがわかった。本手法は安定Srを効率よく回収しながらICP-MS測定の干渉元素を除去できるため、今後、硬組織中の$$^{90}$$SrをICP-MSで分析する際の化学分離法への適用が期待される。

論文

Key factors controlling radiocesium sorption and fixation in river sediments around the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, 1; Insights from sediment properties and radiocesium distributions

舘 幸男; 佐藤 智文*; 赤木 洋介*; 川村 淳*; 中根 秀二*; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅

Science of the Total Environment, 724, p.138098_1 - 138098_11, 2020/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:70.14(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所周辺の河川流域における放射性Csの環境動態評価に資するため、汚染レベルが高い請戸川と小高川から採取された河川堆積物の特性を、放射性Csの収着と固定を支配する粒径サイズ, 粘土鉱物, 有機物に着目して評価した。

論文

Determination of humic substances in deep groundwater from sedimentary formations by the carbon concentration-based DAX-8 resin isolation technique

寺島 元基; 遠藤 貴志*; 宮川 和也

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(4), p.380 - 387, 2020/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

Concentrations of humic substance (HS) in deep sedimentary groundwater were determined by the carbon concentration-based DAX-8 resin isolation technique. The groundwater samples were collected from test galleries at different depths in the Horonobe Underground Research Laboratory (URL) of Hokkaido, and two subsidence observation wells of Niigata in Japan. The analytical condition was optimized for the groundwater samples with a high salinity and a high concentration of DOM. The analytical results showed that the HS concentrations vary with the depth and the area. The HS proportions to DOM slightly varied with the depth. The regression analysis showed that the HS concentrations are positively correlated with the DOM concentrations. The low deviation of the HS proportions from the slope in the regression equation indicated that the slight variation of HS proportion can be trivial in the prediction of the concentration of HS. These results can provide a useful information on the HS concentration and its prediction from the DOM concentration in sedimentary groundwater.

論文

Europium binding to humic substances extracted from deep underground sedimentary groundwater studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy

斉藤 拓巳*; 青柳 登; 寺島 元基

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(4), p.444 - 451, 2017/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:28.88(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に係る研究開発では、III価のマイナーアクチノイドが、地下水中に存在する腐植物質との錯生成などの相互作用により、移行することが懸念されている。本研究では、この相互作用を理解するため、マイナーアクチノイドの化学アナログであるEu$$^{3+}$$イオンと、地表から250m以深における堆積層の地下水から採取した腐植物質との相互作用に関する分光計測を行った。時間分解レーザー誘起蛍光分光法とマルチモード因子分析法によって、スペクトルのpHあるいは塩濃度に依存した変化を解析・評価した。その結果、2つの因子が存在し、Eu$$^{3+}$$を含む異なる化学種に対応することが明らかになった。1つは、地表の腐植物質と錯生成した化学種であり、もう1つは、深部地下水の腐植物質と錯生成した化学種である。また、Eu$$^{3+}$$と腐植物質の相互作用は、地表の腐植物質よりも、深部地下の腐植物質の方が大きいことが分かった。この結果は、地下水中での核種移行の研究において、地表の腐植物質のみを取り扱うのでは不十分であり、深部地下に存在する腐植物質との相互作用が大きく影響することを意味している。

論文

Physicochemical and ion-binding properties of highly aliphatic humic substances extracted from deep sedimentary groundwater

斉藤 拓巳; 寺島 元基; 青柳 登; 長尾 誠也*; 藤嶽 暢英*; 大貫 敏彦

Environmental Science; Processes & Impacts, 17(8), p.1386 - 1395, 2015/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:23.05(Chemistry, Analytical)

堆積岩系深部地下水より抽出された腐植物質は脂肪鎖および硫黄含有量に富み、サイズも小さく、表層環境由来の腐植物質とは異なっていた。一方、この深部地下水腐植物質のプロトン解離性官能基量は表層腐植物質と同程度であるにも関わらず、銅イオンの結合量は小さくなった。NICA-Donnanモデルの適用から、このような銅イオンの小さな結合量が、低pHにおいて、銅イオンが化学的に均質なカルボキシル基に単座配位で結合していることに起因することが示唆された。そして、pHの増加にともなって、結合モードから、単座から、カルボキシル基とアルコール性水酸基が関わる多座配位に変化することが分かった。本研究は、表層環境由来の腐植物質と比較して、深部地下水腐植の物理化学的性質やイオンとの反応性が異なることを示すものである。

論文

Europium-binding abilities of dissolved humic substances isolated from deep groundwater in Horonobe area, Hokkaido, Japan

寺島 元基; 長尾 誠也*; 岩月 輝希; 藤嶽 暢英*; 清田 佳美*; 飯島 和毅; 吉川 英樹

Journal of Nuclear Science and Technology, 49(8), p.804 - 815, 2012/08

 被引用回数:10 パーセンタイル:65.97(Nuclear Science & Technology)

Dissolved humic substances (HSs), i.e., fulvic and humic acids, were isolated from deep groundwater in Horonobe area, Hokkaido, Japan. Eu binding abilities of the groundwater HSs were evaluated by means of three-dimensional fluorescence quenching technique. The conditional binding constants (K'), assuming 1:1 binding, were estimated at pH 5.0 and ionic strength of 0.1. The logK'values of the fulvic and humic acids were comparable with each other regardless of the fluorescence peak positions. Based on the comparisons with the logK' values of HSs from surface environments and commercial product (i.e., Aldrich humic acid), it was found that the Horonobe groundwater HSs had the smallest affinity. The results of Aldrich HA-based comparison also showed that the Horonobe groundwater HSs have the lowest affinity in the bindings of trivalent radionuclides compared to the groundwater HSs isolated from different aquifers. These findings suggest that origin of deep groundwater HSs needs to be considered in assessing the effects of HSs on speciation of radionuclides in deep groundwaters in geological disposal system.

論文

Sorption and diffusion of Eu in sedimentary rock in the presence of humic substance

清田 佳美; 寺島 元基; 舘 幸男; 飯島 和毅; 中澤 俊之*; 山田 憲和*; 油井 三和

Radiochimica Acta, 98(9-11), p.703 - 709, 2010/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:19.27(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

フミン物質共存下で堆積岩におけるEuの収着,拡散挙動について調べた。拡散挙動はリザーバー減衰拡散試験法により観察した。リザーバーにおける核種濃度の減衰曲線から、フミン物質と核種の間に錯形成などの相互作用が働いているものと推察された。一方、リザーバー内のフミン物質濃度の有意な減少は認められなかった。フミン酸の共存によりEuの岩石に対する収着量が低下する条件があることが明らかとなった。Euの収着,拡散挙動は、フミン酸の影響を受けることが明らかとなった。

報告書

JAEA thermodynamic database for performance assessment of geological disposal of high-level radioactive and TRU wastes

北村 暁; 藤原 健壮; 土井 玲祐; 吉田 泰*; 三原 守弘; 寺島 元基; 油井 三和

JAEA-Data/Code 2009-024, 84 Pages, 2010/03

JAEA-Data-Code-2009-024.pdf:2.84MB

高レベル放射性廃棄物及びTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベースの整備を行った。整備対象元素としては、両放射性廃棄物の性能評価対象元素である24元素(アクチニド元素,核分裂生成物元素及びそれらの娘核種となる元素)を選定した。熱力学データベース整備の基本方針については、基本的には経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)のガイドラインに従うこととするものの、熱力学データが十分に公開されていない元素については、化学アナログやモデル等を用いて得た推定値を暫定値として採用するなど、一部に独自の熱力学データ選定基準を設けることとした。選定された熱力学データについては、各種地球化学計算コード用フォーマットに対応する形式で編集された。

口頭

Eu(III) binding abilities of dissolved humic substances isolated from deep groundwater in Horonobe area, Hokkaido, Japan

寺島 元基; 清田 佳美; 岩月 輝希; 飯島 和毅; 吉川 英樹; 油井 三和; 長尾 誠也*

no journal, , 

土壌や河川に由来する腐植物質の金属イオン結合能についての知見は、必ずしも深部地下環境に由来する腐植物質に適用できるとは限らない。本研究では、幌延深地層研究センター敷地内地下水から腐植物質を分離・精製し、蛍光消光法により地下水に由来する腐植物質のEu(III)結合能について調査した。結果、深部地下水に由来する腐植物質は、Aldrichフミン酸とは異なる結合能を有することを明らかにした。

口頭

北海道幌延地域の深部地下水から分離・精製した溶存腐植物質に対するEu(III)の結合特性

寺島 元基; 長尾 誠也*; 岩月 輝希; 佐々木 祥人; 清田 佳美; 吉川 英樹

no journal, , 

北海道幌延地域の深部地下水に溶存した腐植物質(フルボ酸及びフミン酸)を分離・精製し、Eu(III)に対する条件付安定度定数を蛍光消光法から評価した。得られた条件付安定度定数は、フルボ酸とフミン酸でほぼ同じであり、Aldrichフミン酸の値と比較して一桁以上小さいことがわかった。以上の結果から、土壌や河川水から分離・精製した腐植物質を対象としたこれまでの錯形成に関する知見(モデルとパラメータセット)を幌延地下水腐植物質の錯形成解析に適用する場合、Eu(III)の錯形成量を過大評価する可能性があることを提示した。

口頭

岩盤が有する酸化還元緩衝能に関する原位置試験

天野 由記; 南條 功; 岩月 輝希; 佐々木 祥人; 浅野 貴博; 寺島 元基; 長岡 亨*; 中村 孝道*; 吉川 英樹; 青木 和弘

no journal, , 

幌延深地層研究所の深度140m調査坑道から掘削したボーリング孔を用いて、岩盤中の「水-岩石-微生物」システムが有する環境回復能力(酸化還元緩衝能力)を評価するために原位置試験を実施した。酸素を飽和させた地下水をボーリング孔に注入・循環し、酸素濃度,酸化還元電位の変化及びそれに伴う化学成分や微生物数・微生物群集組成の変化をモニタリングし、「水-岩石-微生物」システムにおける岩盤の酸化還元緩衝能力を評価した。その結果、溶存酸素濃度は循環開始後10時間以内に検出限界以下となった。Fe(II)イオン濃度も減少傾向を示したことから、注入した酸素は地下水中の溶存鉄により消費されたと考えられる。試験期間中の酸素消費速度は9.64mg/L/dayであった。また、酸化還元電位は循環を開始してから5日後に試験開始前とほぼ同等の約-208mVで安定状態となり、速やかに還元状態が回復することが示された。

口頭

深部地下水腐植物質共存下におけるEu溶解度のシミュレーション; NICA-Donnanモデルの適用

寺島 元基; 清田 佳美*; 岡崎 充宏; 岩月 輝希; 飯島 和毅; 油井 三和

no journal, , 

既存の錯形成モデル/モデルパラメータの国内深部地下水に溶存する腐植物質の錯形成評価への適用性を明らかにすることを目的に、幌延の深部地下水から分離・精製した腐植物質の共存下におけるEuの溶解度試験データとNICA-Donnanモデル/一般化モデルパラメータによるシミュレーション値との比較・検討を行った。その結果、NICA-Donnanモデル/一般化モデルパラメータは、国内の深部地下水腐植物質共存下におけるEuの溶解度を比較的よく再現できる可能性があることを確認した。

口頭

Application of NICA-Donnan model to modelling of Eu(III) solubility in the presence of deep groundwater humic substances

寺島 元基; 岡崎 充宏; 飯島 和毅; 油井 三和

no journal, , 

幌延の深部地下水中の溶存腐植物質共存下におけるEuの溶解度を試験・評価し、NICA-Donnanモデルとその一般化パラメータを用いたシミュレーション値と比較することにより、深部地下水腐植物質の錯形成モデリングへのNICA-Donnanモデルの適用性を調査した。溶解度試験の結果から、Aldrich社製フミン酸の共存によりEuの溶解度は上昇するのに対し、幌延の深部地下水腐植物質が共存する場合には、Euの見かけの溶解度が上昇しないことを確認した。また、NICA-Donnanモデルとその一般化パラメータによるシミュレーション結果は、Aldrich社製フミン酸の共存によるEuの溶解度上昇を比較的よく再現できるのに対し、幌延の深部地下水に溶存した腐植物質共存下におけるEuの見かけの溶解度は再現できないことを確認した。以上の結果は、NICA-Donnanモデルとその一般化パラメータが、深部地下水中の腐植物質と三価核種との錯形成を正しく予測できないことを示唆するものである。

口頭

Eu-地下水腐植物質-堆積岩三元系におけるEuの収着挙動

寺島 元基; 岡崎 充宏; 飯島 和毅; 吉川 英樹

no journal, , 

Eu-地下水腐植物質-堆積岩三元系におけるEuの収着挙動を調査した。収着等温線及び腐植物質錯体の収着挙動の結果から、三元系におけるEuの収着は、Euと腐植物質との錯形成モデルとEuの堆積岩への収着モデルの加成則に基づいてモデル化できることを明らかにした。

口頭

Modification of the generic NICA-Donnan model parameter for the modeling of Eu bindings by deep groundwater humic substances

寺島 元基; 斉藤 拓巳*; 飯島 和毅; 油井 三和

no journal, , 

The generic NICA-Donnan model parameters were improved for better modeling of Eu bindings by deep groundwater humic substances (HSs). Specific proton binding parameters of the deep groundwater HSs in Horonobe area, Hokkaido, Japan, were used instead of the generic proton binding parameters, and its effectiveness was investigated on the basis of comparison between experimentally obtained Eu$$^{3+}$$ binding data and simulations using the new parameters. Based on the comparison between experiments and simulations, it was found that the application of the specific proton binding parameters improved the applicability of the NICA-Donnan model for the modeling of Eu$$^{3+}$$ bindings by the deep groundwater HSs. This result indicates that the application of specific proton binding parameters can spread the availability of the generic NICA-Donnan model parameters.

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