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松枝 誠; 青木 譲; 小荒井 一真; 寺島 元基; 高貝 慶隆*
Analytical Sciences, 38(11), p.1371 - 1376, 2022/11
被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Analytical)IのICP-MS分析はキセノン-129(
Xe)と過剰な安定同位体
Iから発生する
IH
により妨害される。本研究では、ICP-MS/MS内のダイナミックリアクションセルにO
+CO
の混合ガスを導入することで、
Iと干渉物質(
Xeと
IH
)を気相反応により分別した。その結果、(m/z129のバックグラウンドノイズ強度)/
Iの比は4.6
10
となった。本法を用いて、100mg/L
Iと10mBq/L
Iを添加した雨水試料を分析し、9.8mBq
Iの良好な定量値を得た。
小荒井 一真; 松枝 誠; 寺島 元基
KEK Proceedings 2022-2, p.102 - 107, 2022/11
近年、ICP-MS法はSrの新たな分析手法として開発されているが、低濃度の
Sr試料の分析に課題がある。本研究では、ICP-DRC-MS/MSと酸素,アンモニア混合ガス反応を組み合わせた
Srの分析方法を開発し、開発した手法を土壌標準物質の
Sr分析に適用できることを確認した。
桑田 遥*; 田副 博文*; Kranrod, C.*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 松枝 誠; 平尾 茂一*; 赤田 尚史*
Radiation Protection Dosimetry, 198(13-15), p.1014 - 1018, 2022/09
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Environmental Sciences)Low-background liquid scintillation counter is one of the popular measuring instruments used to investigate tritium radioactivity in environmental media. These instruments require the liquid sample and organic solvent to be mixed for tritium measurement. In the European Union, the registration, evaluation, authorization and restriction of chemicals regulation was established to control the use of chemical substances of very high concern. It is important to find continuously available alternative reagents. In this paper, a performance evaluation was conducted using four scintillation cocktails according to Japanese conventional procedure; although one of them, Gold Star LT, contains nonylphenol ethoxylate, it will continue to be available for research and development. From the evaluation results it was confirmed that Gold Star LT
would be a satisfactory alternative scintillator, which is similar performance of Ultima Gold LLT.
松枝 誠; 川上 智彦*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*
Chemistry Letters, 51(7), p.678 - 682, 2022/07
被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)を用いて、複雑な同位体干渉を受けることなく、様々なPu同位体を同時に同定するための新しい方法論を開発した。ICP-MS/MS及びDRC内でのCOガス反応を用いて、Pu同位体分析(
Pu,
Pu,
Pu,
Pu,
Pu)におけるAm, Cm, Uなどの同重体干渉によるバックグラウンドノイズ強度を除去した。
寺島 元基; 遠藤 貴志*; 紀室 辰伍; 別部 光里*; 根本 一昭*; 天野 由記
Journal of Nuclear Science and Technology, 11 Pages, 2022/00
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)For better understanding of impact of natural organic matters (NOM) on facilitating migration of Se in underground environments, association mechanism between Se and humic substance (HS) in groundwater was investigated by incubation experiments using groundwater sample under abiotic and biotic conditions and speciation analyses by an isolation technique with DAX-8 resin and a size exclusion chromatography coupled on-line to UV-Vis and ICP-MS detection (SEC-UV-ICP-MS). Selenite added into the groundwater was reduced to elemental Se only when microbial activity was stimulated by a nutrient. The speciation analysis by the isolation technique showed the presence of Se associated with HS and that proportion of the associate to total dissolved Se is highest in the reducing condition. The SEC-UV-ICP-MS analyses of alkaline extracts from the DAX-8 resin showed that Se was coeluted with Fe as well as HS, regardless of microbial activity and redox conditions. Logarithmic peak areas of Se and Fe coeluted with HS in the SEC chromatograms was linearly correlated in the moderately oxidizing condition (r = 0.947, p
0.01 with addition of Se; r = 0.995, p
0.01 without the addition of Se). The SEC chromatogram of Se coeluted with HS in the reducing condition was well matched with those of Se-Fe-HS ternary complex in the moderately oxidizing condition. Therefore, these suggest that the association between Se and HS in groundwaters can be dominated by a formation of Se-Fe-HS ternary complex.
小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 寺島 元基
KEK Proceedings 2021-2, p.140 - 145, 2021/12
従来の放射能測定法は、緊急時の迅速な測定が困難な点や、大量の試料を短期間に測定できない点がSr分析の課題である。放射能測定以外の手法として、ICP-MSによる
Srの定量が試みられている。土壌や水以外の
Srの重要な分析対象として骨等のCaを多く含む高マトリックス試料も挙げられる。本研究では、ICP-MSによる歯や骨といった硬組織の
Sr分析方法を開発し、開発した手法をウシ骨に対して適用した。検出下限値19Bq/kgでウシ骨中
Srを定量することが可能であり、実際の硬組織中の
Srも定量することができた。
小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 寺島 元基; 藤原 健壮; 木野 康志*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 鈴木 敏彦*; et al.
Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 36(8), p.1678 - 1682, 2021/08
被引用回数:2 パーセンタイル:44.59(Chemistry, Analytical)ウシの硬組織用のSr分析法をICP-MS用いて開発した。0.1gの硬組織に対して、従来の放射能測定法より低い検出下限値で、11時間での分析を可能とした。そのため、ICP-MS法は微小な骨や歯試料を対象とした迅速かつ有効な分析手法となり得る。
松枝 誠; 柳澤 華代*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 阿部 寛信; 北村 哲浩; 高貝 慶隆*
ACS Omega (Internet), 6(29), p.19281 - 19290, 2021/07
被引用回数:1 パーセンタイル:15.16(Chemistry, Multidisciplinary)多段階分離を用いた干渉物質(Ru及び
Mo)の除去を利用した完全自動のオンライン固相抽出ICP-MS分析法を開発した。
TcのICP-MS分析では試料中に大過剰に含まれるMo由来の同重体(MoH)が定量を阻害するが、本法は
Tc/Mo = 1.5
10
のアバンダンス比を得ており、ICP-MSの適用範囲を拡張した。検出下限値は50 mL導入で9.3pg/L、測定時間は24分であった。
青木 譲; 松枝 誠; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 阿部 寛信
JAEA-Research 2021-002, 20 Pages, 2021/05
環境試料中に極低濃度で存在するIをICP-MS法で高感度かつ迅速に分析するために、共存する干渉元素(Na, Mg, K, Ca, Mo, Cd, In)からIを分離する前処理として固相抽出法が広く利用されている。固相抽出樹脂として、既存のアミノ基を導入した陰イオン交換樹脂とともに、近年ではAg
担持樹脂の利用が進められており、それぞれの樹脂の特性を踏まえて前処理法の最適化が必要となっている。本研究では、陰イオン交換樹脂であるDOWEX1-X8およびAG1-X8, Ag
担持樹脂であるCLResinについて、干渉元素からのIの分離特性を比較し、環境試料中の
IのICP-MS分析への適用性を調査した。吸着・溶出試験の結果、全ての固相抽出樹脂はIを定量的に吸着回収した。また、CLResinは干渉元素の除去性能が最も高く、Moを3.1%残存するものの、その他の干渉元素をICP-MSの検出下限値以下にまで除去した。しかし、
Iと干渉元素との濃度比の考察から、CLResin処理後に残存するMo濃度は
IのICP-MS測定になお干渉するレベルであったことから、CLResinからの溶出液を陽イオン交換樹脂(DOWEX50WX8)で処理したところ、溶出液中Moの98%以上が除去され、Moによる測定干渉を除去することができた。したがって、本研究の結果、干渉元素の除去にはCLResinが最適であり、また、CLResinとDOWEX50WX8を組み合わせた前処理法は、極低濃度(バックグラウンドレベル)の
IのICP-MS分析を可能とする有力な手法となる可能性があることを提示している。
遠藤 貴志*; 舘 幸男; 石寺 孝充; 寺島 元基
日本原子力学会和文論文誌, 20(1), p.9 - 22, 2021/03
デンドリマーを用いた圧縮ベントナイト中のコロイドの拡散・ろ過挙動の評価手法を構築した。サイズが5.77.2nmのPAMAMデンドリマーコロイドの拡散・ろ過挙動を、塩濃度0.005
0.5mol/L NaCl溶液で飽和させた乾燥密度0.8Mg/m
のベントナイトを対象に、透過拡散試験によって調査した。得られた破過データと内部プロファイルから、デンドリマーコロイドの実効拡散係数とろ過率を導出した。取得された実効拡散係数は、塩濃度とともに増加する傾向を、ろ過率は逆に塩濃度とともに減少する傾向を確認した。これらの傾向は、先行研究で得られたイオンやコロイドの拡散データと整合するほか、塩濃度の変化に伴う間隙構造や静電的相互作用等から推定される傾向と一致するものであり、ここで構築したコロイドの拡散・ろ過挙動の有効性が確認された。
小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 北村 哲浩; 阿部 寛信
KEK Proceedings 2020-4, p.180 - 185, 2020/11
従来の放射能測定法は、緊急時の迅速な測定が困難な点や、大量の試料を短期間に測定できない点がSr分析の課題である。放射能測定以外の手法として、ICP-MSによる
Srの定量が試みられている。土壌や水以外の
Srの重要な分析対象として骨等のCaを多く含む高マトリックス試料も挙げられる。本研究では、ICP-MSによる歯や骨といった硬組織の
Sr分析への適用性を検討した。魚の骨試料を対象にカラムを用いて化学分離を行ったところ、カラムへの試料導入と2.6M硝酸での洗浄の段階で、安定Srは効率よく回収し、Ca, Feはほぼ全て除去できた。Mg, Baは完全に除去できなかったが、安定Srの濃度に比べ2桁以上低濃度であり、マトリックス効果は確認されなかった。もともと低濃度のZr, Ge, Seの除去の程度の見積もりが困難であったが、質量数90でのアバンダンス感度は確認されず、ICP-MSでの
Sr測定時の干渉がないことがわかった。本手法は安定Srを効率よく回収しながらICP-MS測定の干渉元素を除去できるため、今後、硬組織中の
SrをICP-MSで分析する際の化学分離法への適用が期待される。
舘 幸男; 佐藤 智文*; 赤木 洋介*; 川村 淳*; 中根 秀二*; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅
Science of the Total Environment, 724, p.138098_1 - 138098_11, 2020/07
被引用回数:13 パーセンタイル:71.1(Environmental Sciences)福島第一原子力発電所周辺の河川流域における放射性Csの環境動態評価に資するため、汚染レベルが高い請戸川と小高川から採取された河川堆積物の特性を、放射性Csの収着と固定を支配する粒径サイズ, 粘土鉱物, 有機物に着目して評価した。
寺島 元基; 遠藤 貴志*; 宮川 和也
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(4), p.380 - 387, 2020/04
被引用回数:1 パーセンタイル:14.17(Nuclear Science & Technology)Concentrations of humic substance (HS) in deep sedimentary groundwater were determined by the carbon concentration-based DAX-8 resin isolation technique. The groundwater samples were collected from test galleries at different depths in the Horonobe Underground Research Laboratory (URL) of Hokkaido, and two subsidence observation wells of Niigata in Japan. The analytical condition was optimized for the groundwater samples with a high salinity and a high concentration of DOM. The analytical results showed that the HS concentrations vary with the depth and the area. The HS proportions to DOM slightly varied with the depth. The regression analysis showed that the HS concentrations are positively correlated with the DOM concentrations. The low deviation of the HS proportions from the slope in the regression equation indicated that the slight variation of HS proportion can be trivial in the prediction of the concentration of HS. These results can provide a useful information on the HS concentration and its prediction from the DOM concentration in sedimentary groundwater.
斉藤 拓巳*; 青柳 登; 寺島 元基
Journal of Nuclear Science and Technology, 54(4), p.444 - 451, 2017/04
被引用回数:4 パーセンタイル:41.83(Nuclear Science & Technology)高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に係る研究開発では、III価のマイナーアクチノイドが、地下水中に存在する腐植物質との錯生成などの相互作用により、移行することが懸念されている。本研究では、この相互作用を理解するため、マイナーアクチノイドの化学アナログであるEuイオンと、地表から250m以深における堆積層の地下水から採取した腐植物質との相互作用に関する分光計測を行った。時間分解レーザー誘起蛍光分光法とマルチモード因子分析法によって、スペクトルのpHあるいは塩濃度に依存した変化を解析・評価した。その結果、2つの因子が存在し、Eu
を含む異なる化学種に対応することが明らかになった。1つは、地表の腐植物質と錯生成した化学種であり、もう1つは、深部地下水の腐植物質と錯生成した化学種である。また、Eu
と腐植物質の相互作用は、地表の腐植物質よりも、深部地下の腐植物質の方が大きいことが分かった。この結果は、地下水中での核種移行の研究において、地表の腐植物質のみを取り扱うのでは不十分であり、深部地下に存在する腐植物質との相互作用が大きく影響することを意味している。
斉藤 拓巳; 寺島 元基; 青柳 登; 長尾 誠也*; 藤嶽 暢英*; 大貫 敏彦
Environmental Science; Processes & Impacts, 17(8), p.1386 - 1395, 2015/08
被引用回数:7 パーセンタイル:27.83(Chemistry, Analytical)堆積岩系深部地下水より抽出された腐植物質は脂肪鎖および硫黄含有量に富み、サイズも小さく、表層環境由来の腐植物質とは異なっていた。一方、この深部地下水腐植物質のプロトン解離性官能基量は表層腐植物質と同程度であるにも関わらず、銅イオンの結合量は小さくなった。NICA-Donnanモデルの適用から、このような銅イオンの小さな結合量が、低pHにおいて、銅イオンが化学的に均質なカルボキシル基に単座配位で結合していることに起因することが示唆された。そして、pHの増加にともなって、結合モードから、単座から、カルボキシル基とアルコール性水酸基が関わる多座配位に変化することが分かった。本研究は、表層環境由来の腐植物質と比較して、深部地下水腐植の物理化学的性質やイオンとの反応性が異なることを示すものである。
寺島 元基; 長尾 誠也*; 岩月 輝希; 藤嶽 暢英*; 清田 佳美*; 飯島 和毅; 吉川 英樹
Journal of Nuclear Science and Technology, 49(8), p.804 - 815, 2012/08
被引用回数:11 パーセンタイル:66.07(Nuclear Science & Technology)Dissolved humic substances (HSs), i.e., fulvic and humic acids, were isolated from deep groundwater in Horonobe area, Hokkaido, Japan. Eu binding abilities of the groundwater HSs were evaluated by means of three-dimensional fluorescence quenching technique. The conditional binding constants (K'), assuming 1:1 binding, were estimated at pH 5.0 and ionic strength of 0.1. The logK'values of the fulvic and humic acids were comparable with each other regardless of the fluorescence peak positions. Based on the comparisons with the logK' values of HSs from surface environments and commercial product (i.e., Aldrich humic acid), it was found that the Horonobe groundwater HSs had the smallest affinity. The results of Aldrich HA-based comparison also showed that the Horonobe groundwater HSs have the lowest affinity in the bindings of trivalent radionuclides compared to the groundwater HSs isolated from different aquifers. These findings suggest that origin of deep groundwater HSs needs to be considered in assessing the effects of HSs on speciation of radionuclides in deep groundwaters in geological disposal system.
清田 佳美; 寺島 元基; 舘 幸男; 飯島 和毅; 中澤 俊之*; 山田 憲和*; 油井 三和
Radiochimica Acta, 98(9-11), p.703 - 709, 2010/11
被引用回数:3 パーセンタイル:24.99(Chemistry, Inorganic & Nuclear)フミン物質共存下で堆積岩におけるEuの収着,拡散挙動について調べた。拡散挙動はリザーバー減衰拡散試験法により観察した。リザーバーにおける核種濃度の減衰曲線から、フミン物質と核種の間に錯形成などの相互作用が働いているものと推察された。一方、リザーバー内のフミン物質濃度の有意な減少は認められなかった。フミン酸の共存によりEuの岩石に対する収着量が低下する条件があることが明らかとなった。Euの収着,拡散挙動は、フミン酸の影響を受けることが明らかとなった。
北村 暁; 藤原 健壮; 土井 玲祐; 吉田 泰*; 三原 守弘; 寺島 元基; 油井 三和
JAEA-Data/Code 2009-024, 84 Pages, 2010/03
高レベル放射性廃棄物及びTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベースの整備を行った。整備対象元素としては、両放射性廃棄物の性能評価対象元素である24元素(アクチニド元素,核分裂生成物元素及びそれらの娘核種となる元素)を選定した。熱力学データベース整備の基本方針については、基本的には経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)のガイドラインに従うこととするものの、熱力学データが十分に公開されていない元素については、化学アナログやモデル等を用いて得た推定値を暫定値として採用するなど、一部に独自の熱力学データ選定基準を設けることとした。選定された熱力学データについては、各種地球化学計算コード用フォーマットに対応する形式で編集された。
寺島 元基; 清田 佳美; 岩月 輝希; 飯島 和毅; 吉川 英樹; 油井 三和; 長尾 誠也*
no journal, ,
土壌や河川に由来する腐植物質の金属イオン結合能についての知見は、必ずしも深部地下環境に由来する腐植物質に適用できるとは限らない。本研究では、幌延深地層研究センター敷地内地下水から腐植物質を分離・精製し、蛍光消光法により地下水に由来する腐植物質のEu(III)結合能について調査した。結果、深部地下水に由来する腐植物質は、Aldrichフミン酸とは異なる結合能を有することを明らかにした。
寺島 元基; 長尾 誠也*; 岩月 輝希; 佐々木 祥人; 清田 佳美; 吉川 英樹
no journal, ,
北海道幌延地域の深部地下水に溶存した腐植物質(フルボ酸及びフミン酸)を分離・精製し、Eu(III)に対する条件付安定度定数を蛍光消光法から評価した。得られた条件付安定度定数は、フルボ酸とフミン酸でほぼ同じであり、Aldrichフミン酸の値と比較して一桁以上小さいことがわかった。以上の結果から、土壌や河川水から分離・精製した腐植物質を対象としたこれまでの錯形成に関する知見(モデルとパラメータセット)を幌延地下水腐植物質の錯形成解析に適用する場合、Eu(III)の錯形成量を過大評価する可能性があることを提示した。