Mass-spectrometric determination of iodine-129 using O-CO mixed-gas reaction in inductively coupled plasma tandem quadrupole mass spectrometry

松枝 誠; 青木 譲; 小荒井 一真; 寺島 元基; 高貝 慶隆*

Analytical Sciences, 38(11), p.1371 - 1376, 2022/11

https://doi.org/10.1007/s44211-022-00180-w

IのICP-MS分析はキセノン-129(Xe)と過剰な安定同位体Iから発生するIHにより妨害される。本研究では、ICP-MS/MS内のダイナミックリアクションセルにO+COの混合ガスを導入することで、Iと干渉物質(XeとIH)を気相反応により分別した。その結果、(m/z129のバックグラウンドノイズ強度)/Iの比は4.610となった。本法を用いて、100mg/L Iと10mBq/L Iを添加した雨水試料を分析し、9.8mBq Iの良好な定量値を得た。

Performance evaluation of commercial scintillation cocktails for low-level tritium counting by high-capacity liquid scintillation counter

桑田 遥*; 田副 博文*; Kranrod, C.*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 松枝 誠; 平尾 茂一*; 赤田 尚史*

Radiation Protection Dosimetry, 198(13-15), p.1014 - 1018, 2022/09

https://doi.org/10.1093/rpd/ncac040

Low-background liquid scintillation counter is one of the popular measuring instruments used to investigate tritium radioactivity in environmental media. These instruments require the liquid sample and organic solvent to be mixed for tritium measurement. In the European Union, the registration, evaluation, authorization and restriction of chemicals regulation was established to control the use of chemical substances of very high concern. It is important to find continuously available alternative reagents. In this paper, a performance evaluation was conducted using four scintillation cocktails according to Japanese conventional procedure; although one of them, Gold Star LT, contains nonylphenol ethoxylate, it will continue to be available for research and development. From the evaluation results it was confirmed that Gold Star LT would be a satisfactory alternative scintillator, which is similar performance of Ultima Gold LLT.

Iron-induced association between selenium and humic substances in groundwater from deep sedimentary formations

寺島 元基; 遠藤 貴志*; 紀室 辰伍; 別部 光里*; 根本 一昭*; 天野 由記

Journal of Nuclear Science and Technology, 11 Pages, 2022/00

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2111376

For better understanding of impact of natural organic matters (NOM) on facilitating migration of Se in underground environments, association mechanism between Se and humic substance (HS) in groundwater was investigated by incubation experiments using groundwater sample under abiotic and biotic conditions and speciation analyses by an isolation technique with DAX-8 resin and a size exclusion chromatography coupled on-line to UV-Vis and ICP-MS detection (SEC-UV-ICP-MS). Selenite added into the groundwater was reduced to elemental Se only when microbial activity was stimulated by a nutrient. The speciation analysis by the isolation technique showed the presence of Se associated with HS and that proportion of the associate to total dissolved Se is highest in the reducing condition. The SEC-UV-ICP-MS analyses of alkaline extracts from the DAX-8 resin showed that Se was coeluted with Fe as well as HS, regardless of microbial activity and redox conditions. Logarithmic peak areas of Se and Fe coeluted with HS in the SEC chromatograms was linearly correlated in the moderately oxidizing condition (r = 0.947, p 0.01 with addition of Se; r = 0.995, p 0.01 without the addition of Se). The SEC chromatogram of Se coeluted with HS in the reducing condition was well matched with those of Se-Fe-HS ternary complex in the moderately oxidizing condition. Therefore, these suggest that the association between Se and HS in groundwaters can be dominated by a formation of Se-Fe-HS ternary complex.

Rapid analysis of Sr in cattle bone and tooth samples by inductively coupled plasma mass spectrometry

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 寺島 元基; 藤原 健壮; 木野 康志*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 鈴木 敏彦*; et al.

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 36(8), p.1678 - 1682, 2021/08

https://doi.org/10.1039/D1JA00086A

ウシの硬組織用のSr分析法をICP-MS用いて開発した。0.1gの硬組織に対して、従来の放射能測定法より低い検出下限値で、11時間での分析を可能とした。そのため、ICP-MS法は微小な骨や歯試料を対象とした迅速かつ有効な分析手法となり得る。

環境試料中ヨウ素-129のICP-MS分析に向けた固相抽出法の開発; 陰イオン交換樹脂および銀イオン担持樹脂の干渉元素除去特性の比較

青木 譲; 松枝 誠; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 阿部 寛信

JAEA-Research 2021-002, 20 Pages, 2021/05

JAEA-Research-2021-002.pdf:2.75MB

環境試料中に極低濃度で存在するIをICP-MS法で高感度かつ迅速に分析するために、共存する干渉元素(Na, Mg, K, Ca, Mo, Cd, In)からIを分離する前処理として固相抽出法が広く利用されている。固相抽出樹脂として、既存のアミノ基を導入した陰イオン交換樹脂とともに、近年ではAg担持樹脂の利用が進められており、それぞれの樹脂の特性を踏まえて前処理法の最適化が必要となっている。本研究では、陰イオン交換樹脂であるDOWEX1-X8およびAG1-X8, Ag担持樹脂であるCLResinについて、干渉元素からのIの分離特性を比較し、環境試料中のIのICP-MS分析への適用性を調査した。吸着・溶出試験の結果、全ての固相抽出樹脂はIを定量的に吸着回収した。また、CLResinは干渉元素の除去性能が最も高く、Moを3.1%残存するものの、その他の干渉元素をICP-MSの検出下限値以下にまで除去した。しかし、Iと干渉元素との濃度比の考察から、CLResin処理後に残存するMo濃度はIのICP-MS測定になお干渉するレベルであったことから、CLResinからの溶出液を陽イオン交換樹脂(DOWEX50WX8)で処理したところ、溶出液中Moの98%以上が除去され、Moによる測定干渉を除去することができた。したがって、本研究の結果、干渉元素の除去にはCLResinが最適であり、また、CLResinとDOWEX50WX8を組み合わせた前処理法は、極低濃度(バックグラウンドレベル)のIのICP-MS分析を可能とする有力な手法となる可能性があることを提示している。

生体内硬組織試料中SrのICP-MS測定に向けたSrレジンの適用性

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 北村 哲浩; 阿部 寛信

KEK Proceedings 2020-4, p.180 - 185, 2020/11

従来の放射能測定法は、緊急時の迅速な測定が困難な点や、大量の試料を短期間に測定できない点がSr分析の課題である。放射能測定以外の手法として、ICP-MSによるSrの定量が試みられている。土壌や水以外のSrの重要な分析対象として骨等のCaを多く含む高マトリックス試料も挙げられる。本研究では、ICP-MSによる歯や骨といった硬組織のSr分析への適用性を検討した。魚の骨試料を対象にカラムを用いて化学分離を行ったところ、カラムへの試料導入と2.6M硝酸での洗浄の段階で、安定Srは効率よく回収し、Ca, Feはほぼ全て除去できた。Mg, Baは完全に除去できなかったが、安定Srの濃度に比べ2桁以上低濃度であり、マトリックス効果は確認されなかった。もともと低濃度のZr, Ge, Seの除去の程度の見積もりが困難であったが、質量数90でのアバンダンス感度は確認されず、ICP-MSでのSr測定時の干渉がないことがわかった。本手法は安定Srを効率よく回収しながらICP-MS測定の干渉元素を除去できるため、今後、硬組織中のSrをICP-MSで分析する際の化学分離法への適用が期待される。

Determination of humic substances in deep groundwater from sedimentary formations by the carbon concentration-based DAX-8 resin isolation technique

寺島 元基; 遠藤 貴志*; 宮川 和也

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(4), p.380 - 387, 2020/04

https://doi.org/10.1080/00223131.2019.1688730

Concentrations of humic substance (HS) in deep sedimentary groundwater were determined by the carbon concentration-based DAX-8 resin isolation technique. The groundwater samples were collected from test galleries at different depths in the Horonobe Underground Research Laboratory (URL) of Hokkaido, and two subsidence observation wells of Niigata in Japan. The analytical condition was optimized for the groundwater samples with a high salinity and a high concentration of DOM. The analytical results showed that the HS concentrations vary with the depth and the area. The HS proportions to DOM slightly varied with the depth. The regression analysis showed that the HS concentrations are positively correlated with the DOM concentrations. The low deviation of the HS proportions from the slope in the regression equation indicated that the slight variation of HS proportion can be trivial in the prediction of the concentration of HS. These results can provide a useful information on the HS concentration and its prediction from the DOM concentration in sedimentary groundwater.

Physicochemical and ion-binding properties of highly aliphatic humic substances extracted from deep sedimentary groundwater

斉藤 拓巳; 寺島 元基; 青柳 登; 長尾 誠也*; 藤嶽 暢英*; 大貫 敏彦

Environmental Science; Processes & Impacts, 17(8), p.1386 - 1395, 2015/08

https://doi.org/10.1039/C5EM00176E

堆積岩系深部地下水より抽出された腐植物質は脂肪鎖および硫黄含有量に富み、サイズも小さく、表層環境由来の腐植物質とは異なっていた。一方、この深部地下水腐植物質のプロトン解離性官能基量は表層腐植物質と同程度であるにも関わらず、銅イオンの結合量は小さくなった。NICA-Donnanモデルの適用から、このような銅イオンの小さな結合量が、低pHにおいて、銅イオンが化学的に均質なカルボキシル基に単座配位で結合していることに起因することが示唆された。そして、pHの増加にともなって、結合モードから、単座から、カルボキシル基とアルコール性水酸基が関わる多座配位に変化することが分かった。本研究は、表層環境由来の腐植物質と比較して、深部地下水腐植の物理化学的性質やイオンとの反応性が異なることを示すものである。

Sorption and diffusion of Eu in sedimentary rock in the presence of humic substance

清田 佳美; 寺島 元基; 舘 幸男; 飯島 和毅; 中澤 俊之*; 山田 憲和*; 油井 三和

Radiochimica Acta, 98(9-11), p.703 - 709, 2010/11

https://doi.org/10.1524/ract.2010.1771

フミン物質共存下で堆積岩におけるEuの収着,拡散挙動について調べた。拡散挙動はリザーバー減衰拡散試験法により観察した。リザーバーにおける核種濃度の減衰曲線から、フミン物質と核種の間に錯形成などの相互作用が働いているものと推察された。一方、リザーバー内のフミン物質濃度の有意な減少は認められなかった。フミン酸の共存によりEuの岩石に対する収着量が低下する条件があることが明らかとなった。Euの収着,拡散挙動は、フミン酸の影響を受けることが明らかとなった。

Eu(III) binding abilities of dissolved humic substances isolated from deep groundwater in Horonobe area, Hokkaido, Japan

寺島 元基; 清田 佳美; 岩月 輝希; 飯島 和毅; 吉川 英樹; 油井 三和; 長尾 誠也*

no journal, , 

土壌や河川に由来する腐植物質の金属イオン結合能についての知見は、必ずしも深部地下環境に由来する腐植物質に適用できるとは限らない。本研究では、幌延深地層研究センター敷地内地下水から腐植物質を分離・精製し、蛍光消光法により地下水に由来する腐植物質のEu(III)結合能について調査した。結果、深部地下水に由来する腐植物質は、Aldrichフミン酸とは異なる結合能を有することを明らかにした。