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論文

Radiation-induced effects on the extraction properties of hexa-$$n$$-octylnitrilo-triacetamide (HONTA) complexes of americium and europium

樋川 智洋; Peterman, D. R.*; Meeker, D. S.*; Grimes, T. S.*; Zalupski, P. R.*; Mezyk, S. P.*; Cook, A. R.*; 山下 真一*; 熊谷 友多; 松村 達郎; et al.

Physical Chemistry Chemical Physics, 23(2), p.1343 - 1351, 2021/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:70.6(Chemistry, Physical)

An(III)/Ln(III)分離用抽出剤であるヘキサニトリロトリアセトアミド(HONTA)の、SELECT (Solvent Extraction from Liquid waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)プロセス条件下における放射線影響を、米国INLが有する溶媒テストループを用いて調べた。HPLC-ESI-MS/MS分析の結果、放射線照射により、HONTAが線量に対して指数関数的に減衰し、ジオクチルアミンをはじめとする多様な分解物が生じることがわかった。またHONTAの減衰及び分解物の生成により、アメリシウム及びユーロピウムの抽出及び逆抽出挙動が低下する結果が得られた。パルスラジオリシス実験からは、このHONTAの減衰は、溶媒であるドデカンのラジカルカチオンとの反応(${it k}$(HONTA + R$$^{.+}$$) = (7.61 $$pm$$ 0.82) $$times$$ 10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$ s$$^{-1}$$)によることがわかった。一方、アメリシウムやユーロピウムとの錯形成により、反応速度定数は増加した。この反応速度の増加は、錯形成によって異なる経路の分解反応が生じた可能性を示唆している。最後にナノ秒の時間分解測定からHONTAの直接効果,間接効果共に100ns以下の短い寿命を持つHONTAラジカルカチオンとマイクロ秒以上の長い寿命を持つHONTA励起三重項状態が生じることを明らかにした。これらの活性種はHONTAの分解における重要な前駆体となると考えられる。

論文

Re-evaluation of radiation-energy transfer to an extraction solvent in a minor-actinide-separation process based on consideration of radiation permeability

樋川 智洋; 津幡 靖宏; 甲斐 健師; 古田 琢哉; 熊谷 友多; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(1), p.74 - 89, 2021/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

マイナーアクチノイド分離プロセスの放射線に対する成立性を評価するうえで、抽出溶媒の吸収線量の予測は不可欠である。本論文では、溶媒抽出時に現れるエマルションなどの構造を考慮した吸収線量評価手法を提案する。モンテカルロ法に基づいた放射線輸送コードであるPHITSを活用し、高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド一括回収するプロセスを対象として、抽出溶媒への放射線エネルギー付与シミュレーションを行った。シミュレーションの結果、アルファ線によるエネルギー付与量はエマルション構造に、ベータ線及びガンマ線については抽出に用いる装置サイズに依存することを示した。さらにこれまでの線量評価では評価されてこなかった透過力の高いガンマ線によるエネルギー付与がマイナーアクチノイドの大量処理を考えるうえで重要になることを示唆した。

論文

MA分離抽出剤の放射線分解メカニズムの研究

樋川 智洋; 村山 琳*; 熊谷 友多; 山下 真一*; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 松村 達郎

UTNL-R-0501, p.24 - 25, 2020/12

東京大学大学院工学系研究科が有するライナック研究施設を利用して平成31年度に得られた成果をまとめたものである。マイナーアクチノイド(MA)の分離プロセスで利用が見込まれるジグリコールアミド抽出剤について、ドデカン及びオクタノール溶液中における放射線分解過程をパルスラジオリシスにより調べた。その結果、アルコールを添加することにより、ジグリコールアミド抽出剤の放射線分解過程は、これまで考えられてきたラジカルカチオンを経由するドデカン単一溶媒中での分解過程とは異なることが示唆された。

論文

A Significant role of non-thermal equilibrated electrons in the formation of deleterious complex DNA damage

甲斐 健師; 横谷 明徳*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 樋川 智洋; 渡邊 立子*

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(4), p.2838 - 2844, 2018/01

 被引用回数:11 パーセンタイル:69.76(Chemistry, Physical)

放射線生物影響を誘発する複雑DNA損傷はエネルギー付与率の高い放射線トラックエンドで生成されやすいと考えられている。そのDNA損傷を推定するために、電子線トラックエンドにおける水の放射線分解最初期過程について、計算シミュレーションに基づいた理論的研究を実施した結果から、1次電子線照射によりDNA鎖切断を含む複数の塩基損傷が1nm以内に密に生成され得ることが示された。この複雑DNA損傷は損傷除去修復が困難である。更に、その複雑損傷部位から数nm離れた位置に2次電子により塩基損傷が誘発されることが示された。この孤立塩基損傷部位は損傷除去修復が可能であり、結果として鎖切断に変換されるため、1次電子線により生成された鎖切断と合わせ、最終的にDNAの2本鎖切断が生成され得る。この2本鎖切断末端は塩基損傷を含むために修復効率が低下し、未修復・誤修復により染色体異常のような生物影響が誘発されることが推測された。

口頭

電子線トラックエンドの放射線最初期過程の研究

甲斐 健師; 横谷 明徳*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*; 米谷 佳晃*; 樋川 智洋; 佐藤 達彦

no journal, , 

電子による水の放射線分解過程の研究は、原子力産業に関与した研究分野や放射線治療へ適用され、更に、細胞内におけるDNA損傷の推定を行う上でも非常に重要である。本研究では、特にエネルギー付与率が高い、電子線トラックエンドの放射線最初期過程について深く理解するために、電離により生成された低速2次電子の減速過程を動力学計算した。その結果、2次電子は、電離後300 fsで親カチオンから主に10nm程度広がること示された。また、電子のエネルギーに注目すると、電離後300fsで平均エネルギーは0.7eV程度であった。更に、その際のエネルギー分布は強い非平衡状態を示し、0.1eV以下の低エネルギー成分が10$$%$$以上生成されることが示された。これらの結果は、水和前電子の生成過程を理解するための新たな知見になり得る。

口頭

Absorbed dose estimation for minor actinides separation process as a function of linear energy transfer

樋川 智洋; 津幡 靖宏; 甲斐 健師; 木村 崇弘; 松村 達郎

no journal, , 

マイナーアクチノイド分離プロセスの成立性の評価に向け、抽出溶媒への吸収線量をPHITSコードを用いて計算した。LETに注目した結果、溶媒へのエネルギー付与は低LET放射線による寄与が支配的になることを明らかにした。実験的に得られるG値を用いることで、プロセス中での抽出剤の分解量および分解生成物の生成量を評価できることを示した。

口頭

原子力機構におけるMA分離プロセス開発の現状

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 樋川 智洋; 筒井 菜緒; 宝徳 忍; 鈴木 明日香

no journal, , 

分離変換技術の開発では、高レベル廃棄物の処分に係る負担の軽減化を目的として、長寿命核種を分離し核変換することによって短半減期化することを目指している。このためには、高レベル放射性廃液(HLW)中から特に寿命が長く放射能毒性の高いマイナーアクチノイド(MA)を分離するプロセスの実現が必要である。長寿命のMAのうちNpは再処理プロセスにおいてU, Puと共に回収し、Amを高レベル廃液から分離する。再処理後のHLWは、極めて高い放射能濃度を有する多成分の高硝酸濃度溶液であることから、3段階の分離操作によってAmの分離を達成する構成とした。このMA分離プロセスでは、まずMA・RE一括回収プロセスにおいてAn(III)をREと共に回収しHLWから99.9%のAn(III)を回収する。次のMA/RE相互分離プロセスにおいてAn(III)とREを相互に分離することで大量に存在し燃料製造時の妨害となるREを除去し、最後のAm/Cm分離プロセスにおいて半減期が短く発熱性であるCmを分離して核変換システムに供給可能な組成のAmを得る。各分離操作は、MAトレーサーを含む模擬廃液をフィード液としたフローシート試験によって性能を確認し、さらに上流側であるMA・RE一括回収プロセスから実廃液試験を実施中である。発表では、各プロセスの開発の詳細について、実施中である実廃液試験の結果を含めて紹介する。

口頭

MA/Ln分離抽出剤HONTAの放射線分解の研究

樋川 智洋; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 石井 翔; 松村 達郎

no journal, , 

マイナーアクチノイド抽出過程では、放射線により抽出剤が分解することと放射線分解生成物が蓄積することが長期的なプロセスの運用における問題としてこれまで指摘されてきた。そこで本研究では、マイナーアクチノイド(MA)とランタノイド(Ln)の分離抽出剤として注目されているヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を対象に、Co-60から放出される$$gamma$$線を用いて、HONTAの放射線分解量および分解生成物の定性・定量分析を行った。その結果、放射線によるHONTA中の切断部位を特定し、またその切断メカニズムが線量によって異なることを示唆した。

口頭

MA/RE分離抽出剤HONTAの放射線分解の研究

樋川 智洋; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 石井 翔*; 松村 達郎

no journal, , 

放射性廃棄物処分の大幅な負担軽減を目指し、高レベル放射性廃液(HLLW)中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための分離プロセスの研究開発が現在進められている。本研究では、マイナーアクチノイド(MA)とレアアース(Ln)の分離抽出剤として優れた抽出分離能と高い実用性を併せ持つヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を対象に、Co-60から放出される$$gamma$$線を用いて、HONTAの放射線分解量および分解生成物の定性・定量分析を行った。その結果、放射線によるHONTA中の切断部位を特定し、またその切断メカニズムが線量によって異なることを示唆した。

口頭

Continuous extraction and separation of Am$$^{3+}$$ and Cm$$^{3+}$$ using a high-performance ligand

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 樋川 智洋; 松村 達郎

no journal, , 

分離変換技術の開発において、高レベル放射性廃液(HLLW)中からのマイナーアクチノイド(MA)の分離回収は非常に重要な研究課題である。HLLW中からMAを分離した後、さらにAmとCmの相互分離が必要である。高い実用性を持つ抽出剤ADAAMによって、AmとCmとの分離係数5.5が得られた。ADAAMを抽出剤に用い、多段向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施し、AmとCmとの相互分離に成功した。

口頭

Current status of R&D on reprocessing and minor actinide separation process with CHON ligands in JAEA

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; et al.

no journal, , 

PUREX法再処理は実用再処理工場に採用されており、MAを高レベル廃液から分離するために開発されたTRUEX法及び4群群分離法は、実高レベル廃液からの分離性能を実証している。しかし、これらの分離プロセスに採用されている抽出剤は、分子中にリンを含み、これは分離プロセスからの二次廃棄物の発生源となる。分離プロセスからの発生廃棄物の低減化のため、CHON原則に合った抽出剤による再処理及びMA分離プロセスの開発を進めた。再処理にはモノアミド、MA分離プロセスにはTDdDGA, HONTA, ADAAMを開発し、これらを採用した再処理及びMA分離プロセスについて、トレーサーを含む模擬液による連続抽出試験及び実廃液を用いた試験を実施し、その性能を確認した。

口頭

水中でエネルギー付与された電子の動的挙動

甲斐 健師; 樋川 智洋; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*; 横谷 明徳*

no journal, , 

放射線やレーザー照射による水の放射線分解の基礎研究は、原子力産業に関与した研究分野に適用され、更に、細胞内における放射線DNA損傷を理解する上でも非常に役立つ基礎知見を与える。そこで、水中で発生した電子の動的挙動をシミュレートするコードを開発し、これを用いた理論的研究を実施した。電子の空間確率分布を計算した結果、電子の空間確率分布の関数型は付与されるエネルギーに依存し、指数関数型とガウス型で概ね再現されることを示した。エネルギー確率分布の時間発展にも注目すると、100meV以下の成分はMaxwell分布に漸近する一方、それ以上のエネルギー成分は親カチオンのクーロン場の影響により時間にあまり依存しないことを示した。これらの成果は放射線物理と放射線化学を結ぶ重要な知見となる。

口頭

MA分離プロセスにおける抽出溶媒へのエネルギー付与シミュレーション

樋川 智洋; 津幡 靖宏; 甲斐 健師; 木村 崇弘; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 筒井 菜緒; 宝徳 忍; 松村 達郎

no journal, , 

マイナーアクチノイド分離プロセスで用いられる抽出剤の耐放射線性能評価に向け、抽出溶媒へのエネルギー付与過程をPHITSコードを用いてシミュレーションした。その結果、低LET部によるエネルギー付与が高LET部より大きいことがわかった。また実験的に得られるG値を用いることで、プロセス中での抽出剤の分解量を評価できることを示唆した。

口頭

MA分離抽出剤HONTAの$$gamma$$線分解による抽出能変化

樋川 智洋; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 石井 翔*; 松村 達郎

no journal, , 

マイナーアクチノイド(MA)に対する優れた抽出分離能を持つ新規抽出剤、ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)の耐放射線性能評価の一環として、ドデカン溶媒中での$$gamma$$線照射によるランタノイド元素(Ln)の抽出能変化を調べた。その結果、HONTAの$$gamma$$線分解生成物による新たな元素抽出能の出現は認められず、また分配比の減少は$$gamma$$線照射に伴うHONTAの分解による濃度変化に起因することがわかった。

口頭

Influence of $$gamma$$-radiolysis of a minor actinide extractnt on lanthanides extraction

樋川 智洋; 鈴木 英哉; 石井 翔*; 筒井 菜緒; 伴 康俊; 松村 達郎

no journal, , 

ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)等のマイナーアクチノイド(MA)に対する優れた抽出分離能を持つ抽出剤を対象に、ドデカン溶媒中での$$gamma$$線照射を行い、ランタノイド元素(Ln)の抽出能変化を調べた。HONTAについて、$$gamma$$線分解に伴う濃度変化と比較した結果、照射初期にみられたHONTAの減少量に対応する分配比の減衰は観測されず、また照射に伴う分配比の減少は濃度変化から予測されたものより速いことがわかった。

口頭

Solvent extraction process for reprocessing and minor actinides separation using CHON ligands

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; et al.

no journal, , 

PUREXプロセスは工業規模の再処理工場として確立しており、TRUEX法及び4群群分離法は、高レベル廃液からのマイナーアクチノイド(MA)の分離プロセスとして開発され、既に実高レベル廃液を用いた連続抽出試験によって実証されている。これらの再処理及びMA分離プロセスで用いられている抽出剤であるTBP, CMPO、DIDPAは、U, Pu, MAの分離回収に高い性能を発揮するが、その分子構造にリンを含んでおり固体の二次廃棄物の発生源となることが課題である。そこで、核燃料サイクルからの放射性廃棄物の低減化を目的として、分子中に炭素(C), 水素(H), 酸素(O), 窒素(N)のみを含む(CHON)新規な抽出剤を用いた新しい再処理及びMA分離プロセスの研究開発を進めている。本発表では、抽出剤の選定から分離プロセス構築、実高レベル廃液試験の結果まで述べる。

口頭

アクチノイド分離プロセス「SELECTプロセス」の開発,1; 概要

松村 達郎; 伴 康俊; 宝徳 忍; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 森田 圭介; 樋川 智洋; 柴田 光敦*; 黒澤 達也*; et al.

no journal, , 

分離変換技術を導入した次世代の核燃料サイクルにおける再処理・MA分離プロセスとして「SELECTプロセス」(Solvent Extraction from Liquid-waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)の開発を進めている。これは、発電炉の使用済燃料から、再利用可能なU, Pu、長半減期で放射能毒性が高いマイナーアクチノイド(MA = Np, Am, Cm)を分離し、U, Puを核燃料として再利用するとともに、MAはADSによって短半減期核種あるいは安定核種に高い効率で核変換を行うことを目指したものである。基本的な分離手法として既存の再処理工場において実績のある溶媒抽出法を採用し、複数の分離段階に必要な性能を有する抽出剤を組み合わせることによって分離を達成した。発表では、最近実施した実廃液試験の結果を示すとともに、各国において開発が進められている類似の分離プロセスとの比較を行い、開発の現状及び今後の計画について述べる。

口頭

MA分離抽出剤の放射線分解メカニズムの研究

樋川 智洋; 熊谷 友多; 山下 真一*; 鈴木 英哉; 松村 達郎

no journal, , 

マイナーアクチノイド分離プロセスでの利用が見込まれるアミド系抽出剤の放射線分解過程を、東京大学パルスラジオリシスシステムを利用して、時間分解観測した。ナノ秒からマイクロ秒領域にかけて存在する過渡種が抽出剤の直接イオン化のみでなく、溶媒抽出時に希釈剤として用いられるドデカンのイオン化によっても間接的に生成することを明らかにした。

口頭

Simulation of energy transfer to extraction solvent by radiation in minor actinides separation process

樋川 智洋; 津幡 靖宏; 松村 達郎

no journal, , 

粒子輸送計算コード(PHITS)を用いて、マイナーアクチノイド分離プロセス中での抽出溶媒への放射線エネルギー移行挙動を計算した。モンテカルロ法に基づいたPHITSを用いることで、複雑な形状をした抽出器や油水混合状態における抽出溶媒の線量が計算可能となった。結果から、$$gamma$$線量は抽出器の大きさに、一方、アルファ線量は液滴の大きさに強く依存することがわかった。さらに実験的に得られるG値と組み合わせることで、プロセス中での抽出剤の分解量および分解生成物の生成量を評価できることを示した。

口頭

アクチノイド分離プロセス「SELECTプロセス」の開発

松村 達郎; 伴 康俊; 宝徳 忍; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 森田 圭介; 樋川 智洋; 柴田 光敦*; 黒澤 達也*; et al.

no journal, , 

分離変換技術を導入した次世代の核燃料サイクルにおける再処理・MA分離プロセスとして「SELECTプロセス」(Solvent Extraction from Liquid-waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)の開発を進めている。これは、発電炉の使用済燃料から、再利用可能なU, Pu、長半減期で放射能毒性が高いマイナーアクチノイド(MA = Np, Am, Cm)を分離し、U, Puを核燃料として再利用するとともに、MAは核変換システムによって短半減期核種あるいは安定核種に高い効率で核変換を行うことを目指したものである。SELECTプロセスは、CHON原則に合致した必要とされる性能を有した抽出剤を用いた複数の溶媒抽出プロセスによって構成する。本発表では、プロセス構築のコンセプト及び開発の現状について紹介する。

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