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論文

Longitudinal spin fluctuations driving field-reinforced superconductivity in UTe$$_2$$

徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; Opletal, P.; 常盤 欣文; 芳賀 芳範; 北川 俊作*; 石田 憲二*; 青木 大*; Knebel, G.*; et al.

Physical Review Letters, 131(22), p.226503_1 - 226503_7, 2023/12

Our measurements of $$^{125}$$Te NMR relaxations reveal an enhancement of electronic spin fluctuations above $$mu_0H^*sim15$$~T, leading to their divergence in the vicinity of the metamagnetic transition at $$mu_0H_mapprox35$$~T, below which field-reinforced superconductivity appears when a magnetic field ($$H$$) is applied along the crystallographic $$b$$ axis. The NMR data evidence that these fluctuations are dominantly longitudinal, providing a key to understanding the peculiar superconducting phase diagram in $$H|b$$, where such fluctuations enhance the pairing interactions.

論文

Anomalous vortex dynamics in the spin-triplet superconductor UTe$$_2$$

常盤 欣文; 酒井 宏典; 神戸 振作; Opletal, P.; 山本 悦嗣; 木俣 基*; 淡路 智*; 佐々木 孝彦*; 柳瀬 陽一*; 芳賀 芳範; et al.

Physical Review B, 108(14), p.144502_1 - 144502_5, 2023/10

$$b$$-軸磁場下で$$a$$-軸方向の電流を用いて測定することで、スピン3重項超伝導体UTe$$_2$$におけるボルテックスダイナミクスを研究しました。驚くべきことに、超伝導状態の深部で、島状の臨界電流の低い領域を発見しました。この現象は、ボルテックスのピンニングが弱まった結果と考えられます。特筆すべきは、この領域が最近提案された中間磁場の超伝導相と一致していることです。我々は、中間磁場超伝導状態において非特異的なボルテックスが存在する可能性を検討しました。この中間状態では、複数の超伝導成分が混合するためボルテックスの中心部で超伝導の秩序パラメータが完全に消えない可能性があり、それがピニングが弱まる原因になっている可能性があります。

論文

Observation of field-induced single-ion magnetic anisotropy in a multiorbital Kondo alloy (Lu,Yb)Rh$$_2$$Zn$$_{20}$$

北澤 崇文; 池田 陽一*; 榊原 俊郎*; 松尾 晶*; 清水 悠晴*; 徳永 陽; 芳賀 芳範; 金道 浩一*; 南部 雄亮*; 池内 和彦*; et al.

Physical Review B, 108(8), p.085105_1 - 085105_7, 2023/08

We demonstrate field-induced single-ion magnetic anisotropy resulting from the multiorbital Kondo effect on diluted ytterbium alloy (Lu$$_{1-x}$$Yb$$_x$$)Rh$$_2$$Zn$$_{20}$$. Single-ion anisotropic metamagnetic behavior is revealed in low-temperature regions where the local Fermi-liquid state is formed. Specific heat, low-field magnetic susceptibility, and resistivity indicate reproduction of the ground-state properties by the SU($$N$$ = 8) Kondo model with a relatively large $$c$$-$$f$$ hybridization of $$T_{rm K}$$ = 60.9 K. Dynamical susceptibility measurements on YbRh$$_2$$Zn$$_{20}$$ support realizing multiorbital Kondo ground state in (Lu$$_{1-x}$$Yb$$_x$$)Rh$$_2$$Zn$$_{20}$$. The single-ion magnetic anisotropy becomes evident above $$sim$$5 T, which is lower than the isotropic Kondo crossover field of 22.7 T, verifying blurred low-lying crystal field states through the multiorbital Kondo effect.

論文

Superconducting spin reorientation in spin-triplet multiple superconducting phases of UTe$$_2$$

金城 克樹*; 藤林 裕己*; 松村 拓輝*; 堀 文哉*; 北川 俊作*; 石田 憲二*; 徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 仲村 愛*; et al.

Science Advances (Internet), 9(30), p.2736_1 - 2736_6, 2023/07

Superconducting (SC) state has spin and orbital degrees of freedom, and spin-triplet superconductivity shows multiple SC phases because of the presence of these degrees of freedom. However, the observation of spin-direction rotation occurring inside the SC state (SC spin rotation) has hardly been reported. Uranium ditelluride, a recently found topological superconductor, exhibits various SC phases under pressure: SC state at ambient pressure (SC1), high-temperature SC state above 0.5 gigapascal (SC2), and low-temperature SC state above 0.5 gigapascal (SC3). We performed nuclear magnetic resonance (NMR) and ac susceptibility measurements on a single-crystal uranium ditelluride. The b axis spin susceptibility remains unchanged in SC2, unlike in SC1, and decreases below the SC2-SC3 transition with spin modulation. These unique properties in SC3 arise from the coexistence of two SC order parameters. Our NMR results confirm spin-triplet superconductivity with SC spin parallel to b axis in SC2 and unveil the remaining of spin degrees of freedom in SC uranium ditelluride.

論文

Low-temperature magnetic fluctuations investigated by $$^{125}$$Te-NMR on the uranium-based superconductor UTe$$_2$$

藤林 裕己*; 金城 克樹*; 仲嶺 元輝*; 北川 俊作*; 石田 憲二*; 徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 仲村 愛*; 清水 悠晴*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 92(5), p.053702_1 - 053702_5, 2023/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Multidisciplinary)

To investigate the static and dynamic magnetic properties on the uranium-based superconductor UTe$$_2$$, we measured the NMR Knight shift $$K$$ and the nuclear spin lattice relaxation rate 1/$$T_1$$ in $$H//a$$ by $$^{125}$$Te-NMR on a $$^{125}$$Te-enriched single-crystal sample. 1/$$T_1$$$$T$$ in $$H//a$$ is much smaller than 1/$$T_1$$$$T$$ in $$H //b$$ and c, and magnetic fluctuations along each axis are derived from the 1/$$T_1$$$$T$$ measured in $$H$$ parallel to all three crystalline axes. The magnetic fluctuations are almost identical at two Te sites and isotropic at high temperatures, but become anisotropic below 40 K, where heavy-fermion state is formed.

論文

Large reduction in the $$a$$-axis knight shift on UTe$$_2$$ with $$T_c$$ = 2.1 K

松村 拓輝*; 藤林 裕己*; 金城 克樹*; 北川 俊作*; 石田 憲二*; 徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 仲村 愛*; 清水 悠晴*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 92(6), p.063701_1 - 063701_5, 2023/05

Spin susceptibility in the superconducting (SC) state was measured in the higher-quality sample of uranium-based superconductor UTe$$_2$$ by using Knight-shift measurements for a magnetic field $$H$$ along all three crystalline axes. In the higher-quality sample, the SC transition temperature $$T_c$$ is about 2.1 K, and the residual electronic term in the specific heat is almost zero. The NMR linewidth becomes narrower and is almost half of that in the previous sample with $$T_csim$$1.6 K when $$H//a$$ and $$c$$. Although the Knight-shift behavior was not so different from the previous results for $$H//b$$, and $$c$$, a large reduction in Knight shift along the $$a$$ axis was observed, in contrast with the previous $$a$$-axis Knight shift result. We discuss the origin of the difference between the previous and present results, and the possible SC state derived from the present results.

論文

Field induced multiple superconducting phases in UTe$$_2$$ along hard magnetic axis

酒井 宏典; 常盤 欣文; Opletal, P.; 木俣 基*; 淡路 智*; 佐々木 孝彦*; 青木 大*; 神戸 振作; 徳永 陽; 芳賀 芳範

Physical Review Letters, 130(19), p.196002_1 - 196002_6, 2023/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:90.46(Physics, Multidisciplinary)

$$T_{rm c}$$=2.1Kのウラン2テルル化物単結晶における超伝導相図を磁気困難軸である結晶$$b$$軸方向に磁場をかけて調べた。電気抵抗と交流帯磁率を同時に測定した結果、低磁場超伝導(LFSC)相と高磁場超伝導(HFSC)相が、対照的な磁場-角度依存性をもつことがわかった。結晶の純良性が上がったことにより、LFSC相の上部臨界磁場は上昇したものの、HFSC相が現れる特徴磁場$$H^{ast}$$は、単結晶の純良性に関わらず、15Tと一定であることがわかった。また、$$H^{ast}$$近傍のLFSC相内に、弱い渦糸ピン留め力で特徴づけられる中間超伝導相を示唆する新たな相線の形跡を捉えた。

論文

NMRで探るウラン系スピン三重項超伝導の物理

徳永 陽; 酒井 宏典; 北川 俊作*; 石田 憲二*

日本物理学会誌, 78(5), p.267 - 272, 2023/04

UTe$$_2$$は2018年末に超伝導になることが初めて報告されたウラン系超伝導体である。その発見の直後から実験と理論の両面での集中的な研究が開始され、40T以上の強磁場領域における磁場誘起超伝導や圧力下での多重超伝導相など、スピン三重項超伝導状態を起源とする新奇な超伝導現象が相次いで見つかっている。さらにその超伝導状態は、バルクとしてトポロジカル超伝導を実現する可能性があることが指摘され注目を集めている。本稿ではこのUTe$$_2$$において、我々が行ってきた核磁気共鳴(NMR)法による研究について紹介する。

論文

Improved immobilization of Re(VII) from aqueous solutions $$via$$ bimetallic Ni/Fe$$^{0}$$ nanoparticles; Implications towards Tc(VII) removal

Maamoun, I.; 徳永 紘平; 土肥 輝美; 菅野 太志*; Falyouna, O.*; Eljamal, O.*; 田中 万也

Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 2, p.1142823_1 - 1142823_17, 2023/03

テクネチウム99は半減期が長く易動性の高い放射性核種であることから、固相として回収することが困難であるとされてきた。本研究では、新たにFe$$^{0}$$-Niナノ粒子のTc(VII)除去へ有効性を評価するために、アナログ元素であるRe(VII)の除去実験を行った。その結果、Fe$$^{0}$$-Niナノ粒子を用いて高い効率で水溶液中からRe(VII)を回収できることが示された。

論文

Ferromagnetic crossover within the ferromagnetic order of U$$_{7}$$Te$$_{12}$$

Opletal, P.; 酒井 宏典; 芳賀 芳範; 常盤 欣文; 山本 悦嗣; 神戸 振作; 徳永 陽

Journal of the Physical Society of Japan, 92(3), p.034704_1 - 034704_5, 2023/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Multidisciplinary)

U$$_{7}$$Te$$_{12}$$の単結晶の物理的性質を調べた。U$$_{7}$$Te$$_{12}$$が3つの非等価な結晶ウランサイトを持つ六方晶構造を持つことを確認した。常磁性モーメントは、すべてのサイトで一様なモーメントを仮定すると、ウランサイトあたり約1$$mu_{B}$$と推定される。強磁性相転移は$$T_{rm C}$$=48Kで発生し、面内磁化は急激に増加するが、面外成分はあまり増加しない。磁場冷却条件下で温度がさらに$$T_{rm C}$$以下に低下すると、面外成分はT$$^{star}$$=26K付近で急激に増加する。対照的に、T$$^{star}$$付近で面内成分はほとんど変化しない。比熱測定では、T$$^{star}$$付近に$$lambda$$型の異常がないことが示されているため、これらの振る舞いは、秩序した磁気モーメントの再配向、もしくは複数のウランサイトの連続した逐次磁気転移を示唆している。

論文

Improvement of the stability of IO$$_{3}$$$$^{-}$$-, SeO$$_{3}$$$$^{2-}$$-, and SeO$$_{4}$$$$^{2-}$$-coprecipitated barite after treatment with phosphate

徳永 紘平; 田中 万也; 高橋 嘉夫*; 香西 直文

Environmental Science & Technology, 57(8), p.3166 - 3175, 2023/02

核燃料の核分裂生成核種の中には半減期が極めて長いものが存在し、それらの適切な処理処分方法の開発は重要な課題である。特に福島第一原子力発電所での汚染水処理において問題となるセレン79($$^{79}$$Se)やヨウ素129($$^{129}$$I)は、核分裂生成核種の中でも半減期が特に長く、かつ水溶液中からの除去が困難な陰イオンとして存在する(ヨウ素酸(IO$$_{3}$$$$^{-}$$)、亜セレン酸(SeO$$_{3}$$$$^{2-}$$)、セレン酸(SeO$$_{4}$$$$^{2-}$$))。本研究では、これら長半減期の陰イオン系核種に対する新規の処理処分法として、極めて安定な鉱物であるバライト(BaSO$$_{4}$$)中にこれらの陰イオンを水溶液中から効果的に取り除いた後に、鉱物の構造内で長期間安定に保持する技術の開発を行った。実験の結果、バライトへのヨウ素酸、亜セレン酸、セレン酸の分配は競合イオンの存在下においても高い除去効率を示した一方、時間の経過に伴う固相からのイオンの溶出が問題として生じた。特に電荷の小さなヨウ素酸に対してその影響は顕著であり、純水条件においては約20%、塩化物イオンや硝酸イオンの競合イオンをそれぞれ含む溶液中においては約60%と固相からの高いヨウ素の溶出が示された。一方で、バライト共沈試料を希薄なリン酸イオン溶液に添加することで、純水のみでの溶出に比べて、陰イオンの溶出量が著しく減少する結果が得られた。これはリン酸イオンがバライト全体を安定化させたことを示しており、他の鉱物では強い抽出剤として働くリン酸イオンが、バライトに対してはイオンの溶出を低減化させることを示している。この効果を系統的に明らかにするために、XAFS法による、バライト表面でのリン酸イオンの吸着メカニズムの解明を行ったところ、リン酸イオンはバライト表面から数ナノメートルの深さにおいてバリウムのリン酸塩の化学形態で存在することが示された。このリン酸イオンの吸着によるバライト表層での二次的な沈殿相の形成により、固相からの元素の溶出が制限され、バライト全体が安定化されたと考えられる。この効果はセレン酸、亜セレン酸、ヨウ素酸の陰イオンを含んだバライト共沈試料においても同様に確認されており、バライトへの共沈とリン酸イオン吸着を合わせた処理を行うことで、放射性陰イオン系核種の溶液中からの効果的な除去と、鉱物構造内での長期的な安定化が可能となる。

論文

Change of superconducting character in UTe$$_{2}$$ induced by magnetic field

金城 克樹*; 藤林 裕己*; 北川 俊作*; 石田 憲二*; 徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 仲村 愛*; 清水 悠晴*; 本間 佳哉*; et al.

Physical Review B, 107(6), p.L060502_1 - L060502_5, 2023/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:92.2(Materials Science, Multidisciplinary)

UTe$$_2$$ is a recently discovered spin-triplet superconductor. One of the characteristic features of UTe$$_2$$ is a magnetic field ($$H$$)-boosted superconductivity above 16 T when H is applied exactly parallel to the $$b$$ axis. To date, this superconducting (SC) state has not been thoroughly investigated, and the SC properties as well as the spin state of this high-$$H$$ SC (HHSC) phase are not well understood. In this letter, we performed AC magnetic susceptibility and nuclear magnetic resonance measurements and found that, up to 24.8 T, the HHSC state has bulk nature and is quite sensitive to the $$H$$ angle and that its SC character is different from that in the low-$$H$$ SC (LHSC) state. The dominant spin component of the spin-triplet pair is along the $$a$$ axis in the LHSC state but is changed in the HHSC state along the $$b$$ axis. Our results indicate that $$H$$-induced multiple SC states originate from the remaining spin degrees of freedom.

論文

Arsenic and iron speciation and binding in the surface soils in Ningyo-toge mill tailings pond using X-ray absorption fine spectroscopy

徳永 紘平; 高橋 嘉夫*; 香西 直文

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 23, p.14 - 19, 2023/00

The mobility of arsenic (As) in the environment is generally controlled by its association with iron minerals through adsorption, coprecipitation, or surface precipitation. In this study, the host phases of As in the surface soil of a mill tailings pond in Ningyo-toge center (Okayama, Japan) were determined using X-ray absorption fine structure (XAFS) spectroscopy. The XAFS analyses showed that (i) Fe is mainly present as Fe(III) (hydr)oxides such as ferrihydrite and goethite, (ii) As occurs as As(V) and may be retained on such (hydr)oxides via adsorption, and (iii) ferrihydrite and goethite are the host phases of As in the surface soil. Although As(V) retention by ferrihydrite in this mill tailings pond has already been reported, this is the first study to demonstrate As(V) retention by goethite in the field.

論文

An Answer after 50 Years

徳永 陽

JPSJ News and Comments (Internet), 19, p.20_1 - 20_2, 2022/12

An NMR study of a high-quality sample of $$alpha$$-Mn revealed that its magnetically ordered state has lower symmetry than that previously considered. The results also confirmed a prediction made 50 years ago.

論文

Nested antiferromagnetic spin fluctuations and non-Fermi-liquid behavior in electron-doped CeCo$$_{1-x}$$Ni$$_{x}$$In$$_5$$

酒井 宏典; 徳永 陽; 神戸 振作; Zhu, J.-X.*; Ronning, F.*; Thompson, J. D.*; 小手川 恒*; 藤 秀樹*; 鈴木 康平*; 大島 佳樹*; et al.

Physical Review B, 106(23), p.235152_1 - 235152_8, 2022/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

Ni置換系CeCo$$_{1-x}$$Ni$$_x$$In$$_5$$について、核四重極共鳴と核磁気共鳴(NQR/NMR)を用いて調べた。$$T_{rm c}$$=2.3Kの超伝導転移gは、Ni置換によって徐々に下がってゆき、$$x$$=0.25の時にゼロとなる。超格子を用いた密度関数計算によってNQRスペクトルの帰属を行い、スピン格子緩和率$$1/T_1$$が一様に抑えられ、反強磁性スピン揺らぎがNi置換によって弱められることを明らかにした。$$x$$=0.25のとき、$$(T_1T)^{-1}$$が、$$T_{rm g}$$=2Kで極大を示すことがわかった。このことは、遍歴電子の反強磁性スピン揺らぎがネスティングによって打ち消し合っているとして理解できる。

論文

Single crystal growth of superconducting UTe$$_2$$ by molten salt flux method

酒井 宏典; Opletal, P.; 常盤 欣文; 山本 悦嗣; 徳永 陽; 神戸 振作; 芳賀 芳範

Physical Review Materials (Internet), 6(7), p.073401_1 - 073401_10, 2022/07

 被引用回数:9 パーセンタイル:85.43(Materials Science, Multidisciplinary)

スピン三重項超伝導体UTe$$_2$$の新規合成ルートとして溶融塩フラックス法を適用した。合成条件を最適化した結果、今までで最高の超伝導転移温度$$T_{rm c}=2.1$$ Kを記録した。これらの単結晶は、著しく大きな残留抵抗率比を示し、$$T_{rm c}$$以下における残留比熱も小さくなった。これらはウラン空孔による結晶欠陥が減少したことを示しており、溶融塩フラックス中の余剰金属ウランが、還元雰囲気を作り、四価ウランが五価となるのを防ぎウラン空孔生成を抑制しているようだ。また、低融点フラックスがテルルの蒸発を防ぐ効果も期待できる。

論文

Unconventional superconductivity in UTe$$_2$$

青木 大*; Brison, J.-P.*; Flouquet, J.*; 石田 憲二*; Knebel, G.*; 徳永 陽; 柳瀬 陽一*

Journal of Physics; Condensed Matter, 34(24), p.243002_1 - 243002_41, 2022/06

 被引用回数:36 パーセンタイル:89.25(Physics, Condensed Matter)

The novel spin-triplet superconductor candidate UTe$$_2$$ attracted enormous attention. We review key experimental and theoretical progress which has been achieved in different laboratories. UTe$$_2$$ has been expected to be close to a ferromagnetic instability, showing many similarities to the U-based ferromagnetic superconductors, URhGe and UCoGe. The competition between different types of magnetic interactions and the duality between the local and itinerant character of the 5 f Uranium electrons, as well as the shift of the U valence appear as key parameters in the rich phase diagrams discovered recently under extreme conditions like low temperature, high magnetic field, and pressure. We discuss macroscopic and microscopic experiments at low temperature to clarify the normal phase properties at ambient pressure for field applied along the three axis of this orthorhombic structure.

論文

Urea-introduced ionic liquid for the effective extraction of Pt(IV) and Pd(II) ions

上田 祐生; 江口 綾乃; 徳永 紘平; 菊池 圭*; 杉田 剛; 岡村 浩之; 長縄 弘親

Industrial & Engineering Chemistry Research, 61(19), p.6640 - 6649, 2022/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:13.93(Engineering, Chemical)

近年の世界的なカーボンニュートラルの潮流から廃電子機器などの二次資源からの白金族金属の効果的な分離・精製の向上が求められている。本研究では、Pt(IV)とPd(II)をpH変化のみで分離可能なウレア基を導入したイミダゾリウム型イオン液体(L1)を合成し、その抽出挙動を評価した。従来の有機溶媒-水抽出系におけるウレア型抽出剤では、Pt(IV)とPd(II)を同じpH領域で抽出してしまい、相互分離ができなかった。それに対し、本研究で合成したL1は、低pH領域ではPt(IV)選択性を、高pH領域ではPd(II)選択性を示した。UV-visおよびEXAFSスペクトルによる解析から、L1によるPt(IV)抽出では、外圏錯体を形成し、Pd(II)抽出では内圏錯体を形成していることが示された。さらに、従来の有機抽出系では第三相を生成するような高濃度のPt(IV)抽出後も、L1は第三相を生成することなくPt(IV)を抽出可能であった。

論文

Effect of uranium deficiency on normal and superconducting properties in unconventional superconductor UTe$$_2$$

芳賀 芳範; Opletal, P.; 常盤 欣文; 山本 悦嗣; 徳永 陽; 神戸 振作; 酒井 宏典

Journal of Physics; Condensed Matter, 34(17), p.175601_1 - 175601_7, 2022/04

 被引用回数:14 パーセンタイル:89.61(Physics, Condensed Matter)

Single crystals of the unconventional superconductor UTe$$_2$$ have been grown in various conditions. Superconducting samples are nearly stoichiometric within an experimental error of about 1%, while non-superconducting sample significantly deviates from the ideal composition. The superconducting UTe$$_2$$ showed that the large density of states was partially gapped in the normal state, while the non-superconducting sample is characterized by the relatively large electronic specific heat as reported previously.

論文

Multipole polaron in the devil's staircase of CeSb

新井 陽介*; 黒田 健太*; 野本 拓也*; Tin, Z. H.*; 櫻木 俊輔*; Bareille, C.*; 明比 俊太朗*; 黒川 輝風*; 木下 雄斗*; Zhang, W.-L.*; et al.

Nature Materials, 21(4), p.410 - 415, 2022/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:75.25(Chemistry, Physical)

Low-energy electronic structures of CeSb which shows multiple phase transitions known as devil's staircase were examined by combination of laser angle-resolved photoemission, Raman and neutron scattering spectroscopies. A new type of electron-boson coupling between the mobile electrons and quadrupole CEF-excitations of the 4f orbitals was found. The coupling is exceedingly strong and exhibits anomalous step-like enhancement during the devil's staircase transition, unveiling a new type of quasiparticle, named multipole polaron.

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