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論文

Ferromagnetic crossover within the ferromagnetic order of U$$_{7}$$Te$$_{12}$$

Opletal, P.; 酒井 宏典; 芳賀 芳範; 常盤 欣文; 山本 悦嗣; 神戸 振作; 徳永 陽

Journal of the Physical Society of Japan, 92(3), p.034704_1 - 034704_5, 2023/03

 被引用回数:0

U$$_{7}$$Te$$_{12}$$の単結晶の物理的性質を調べた。U$$_{7}$$Te$$_{12}$$が3つの非等価な結晶ウランサイトを持つ六方晶構造を持つことを確認した。常磁性モーメントは、すべてのサイトで一様なモーメントを仮定すると、ウランサイトあたり約1$$mu_{B}$$と推定される。強磁性相転移は$$T_{rm C}$$=48Kで発生し、面内磁化は急激に増加するが、面外成分はあまり増加しない。磁場冷却条件下で温度がさらに$$T_{rm C}$$以下に低下すると、面外成分はT$$^{star}$$=26K付近で急激に増加する。対照的に、T$$^{star}$$付近で面内成分はほとんど変化しない。比熱測定では、T$$^{star}$$付近に$$lambda$$型の異常がないことが示されているため、これらの振る舞いは、秩序した磁気モーメントの再配向、もしくは複数のウランサイトの連続した逐次磁気転移を示唆している。

論文

An Answer after 50 Years

徳永 陽

JPSJ News and Comments (Internet), 19, p.20_1 - 20_2, 2022/12

An NMR study of a high-quality sample of $$alpha$$-Mn revealed that its magnetically ordered state has lower symmetry than that previously considered. The results also confirmed a prediction made 50 years ago.

論文

Nested antiferromagnetic spin fluctuations and non-Fermi-liquid behavior in electron-doped CeCo$$_{1-x}$$Ni$$_{x}$$In$$_5$$

酒井 宏典; 徳永 陽; 神戸 振作; Zhu, J.-X.*; Ronning, F.*; Thompson, J. D.*; 小手川 恒*; 藤 秀樹*; 鈴木 康平*; 大島 佳樹*; et al.

Physical Review B, 106(23), p.235152_1 - 235152_8, 2022/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

Ni置換系CeCo$$_{1-x}$$Ni$$_x$$In$$_5$$について、核四重極共鳴と核磁気共鳴(NQR/NMR)を用いて調べた。$$T_{rm c}$$=2.3Kの超伝導転移gは、Ni置換によって徐々に下がってゆき、$$x$$=0.25の時にゼロとなる。超格子を用いた密度関数計算によってNQRスペクトルの帰属を行い、スピン格子緩和率$$1/T_1$$が一様に抑えられ、反強磁性スピン揺らぎがNi置換によって弱められることを明らかにした。$$x$$=0.25のとき、$$(T_1T)^{-1}$$が、$$T_{rm g}$$=2Kで極大を示すことがわかった。このことは、遍歴電子の反強磁性スピン揺らぎがネスティングによって打ち消し合っているとして理解できる。

論文

Single crystal growth of superconducting UTe$$_2$$ by molten salt flux method

酒井 宏典; Opletal, P.; 常盤 欣文; 山本 悦嗣; 徳永 陽; 神戸 振作; 芳賀 芳範

Physical Review Materials (Internet), 6(7), p.073401_1 - 073401_10, 2022/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:72.12(Materials Science, Multidisciplinary)

スピン三重項超伝導体UTe$$_2$$の新規合成ルートとして溶融塩フラックス法を適用した。合成条件を最適化した結果、今までで最高の超伝導転移温度$$T_{rm c}=2.1$$ Kを記録した。これらの単結晶は、著しく大きな残留抵抗率比を示し、$$T_{rm c}$$以下における残留比熱も小さくなった。これらはウラン空孔による結晶欠陥が減少したことを示しており、溶融塩フラックス中の余剰金属ウランが、還元雰囲気を作り、四価ウランが五価となるのを防ぎウラン空孔生成を抑制しているようだ。また、低融点フラックスがテルルの蒸発を防ぐ効果も期待できる。

論文

Unconventional superconductivity in UTe$$_2$$

青木 大*; Brison, J.-P.*; Flouquet, J.*; 石田 憲二*; Knebel, G.*; 徳永 陽; 柳瀬 陽一*

Journal of Physics; Condensed Matter, 34(24), p.243002_1 - 243002_41, 2022/06

 被引用回数:20 パーセンタイル:93.25(Physics, Condensed Matter)

The novel spin-triplet superconductor candidate UTe$$_2$$ attracted enormous attention. We review key experimental and theoretical progress which has been achieved in different laboratories. UTe$$_2$$ has been expected to be close to a ferromagnetic instability, showing many similarities to the U-based ferromagnetic superconductors, URhGe and UCoGe. The competition between different types of magnetic interactions and the duality between the local and itinerant character of the 5 f Uranium electrons, as well as the shift of the U valence appear as key parameters in the rich phase diagrams discovered recently under extreme conditions like low temperature, high magnetic field, and pressure. We discuss macroscopic and microscopic experiments at low temperature to clarify the normal phase properties at ambient pressure for field applied along the three axis of this orthorhombic structure.

論文

Urea-introduced ionic liquid for the effective extraction of Pt(IV) and Pd(II) ions

上田 祐生; 江口 綾乃; 徳永 紘平; 菊池 圭*; 杉田 剛; 岡村 浩之; 長縄 弘親

Industrial & Engineering Chemistry Research, 61(19), p.6640 - 6649, 2022/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Engineering, Chemical)

近年の世界的なカーボンニュートラルの潮流から廃電子機器などの二次資源からの白金族金属の効果的な分離・精製の向上が求められている。本研究では、Pt(IV)とPd(II)をpH変化のみで分離可能なウレア基を導入したイミダゾリウム型イオン液体(L1)を合成し、その抽出挙動を評価した。従来の有機溶媒-水抽出系におけるウレア型抽出剤では、Pt(IV)とPd(II)を同じpH領域で抽出してしまい、相互分離ができなかった。それに対し、本研究で合成したL1は、低pH領域ではPt(IV)選択性を、高pH領域ではPd(II)選択性を示した。UV-visおよびEXAFSスペクトルによる解析から、L1によるPt(IV)抽出では、外圏錯体を形成し、Pd(II)抽出では内圏錯体を形成していることが示された。さらに、従来の有機抽出系では第三相を生成するような高濃度のPt(IV)抽出後も、L1は第三相を生成することなくPt(IV)を抽出可能であった。

論文

Effect of uranium deficiency on normal and superconducting properties in unconventional superconductor UTe$$_2$$

芳賀 芳範; Opletal, P.; 常盤 欣文; 山本 悦嗣; 徳永 陽; 神戸 振作; 酒井 宏典

Journal of Physics; Condensed Matter, 34(17), p.175601_1 - 175601_7, 2022/04

 被引用回数:7 パーセンタイル:90.98(Physics, Condensed Matter)

Single crystals of the unconventional superconductor UTe$$_2$$ have been grown in various conditions. Superconducting samples are nearly stoichiometric within an experimental error of about 1%, while non-superconducting sample significantly deviates from the ideal composition. The superconducting UTe$$_2$$ showed that the large density of states was partially gapped in the normal state, while the non-superconducting sample is characterized by the relatively large electronic specific heat as reported previously.

論文

Multipole polaron in the devil's staircase of CeSb

新井 陽介*; 黒田 健太*; 野本 拓也*; Tin, Z. H.*; 櫻木 俊輔*; Bareille, C.*; 明比 俊太朗*; 黒川 輝風*; 木下 雄斗*; Zhang, W.-L.*; et al.

Nature Materials, 21(4), p.410 - 415, 2022/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:90.27(Chemistry, Physical)

Low-energy electronic structures of CeSb which shows multiple phase transitions known as devil's staircase were examined by combination of laser angle-resolved photoemission, Raman and neutron scattering spectroscopies. A new type of electron-boson coupling between the mobile electrons and quadrupole CEF-excitations of the 4f orbitals was found. The coupling is exceedingly strong and exhibits anomalous step-like enhancement during the devil's staircase transition, unveiling a new type of quasiparticle, named multipole polaron.

論文

Drastic change in magnetic anisotropy of UTe$$_2$$ under pressure revealed by $$^{125}$$Te-NMR

金城 克樹*; 藤林 裕己*; 仲嶺 元輝*; 北川 俊作*; 石田 憲二*; 徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 仲村 愛*; 清水 悠晴*; et al.

Physical Review B, 105(14), p.L140502_1 - L140502_5, 2022/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:75.84(Materials Science, Multidisciplinary)

To investigate the normal-state magnetic properties of UTe$$_2$$ under pressure, we perform $$^{125}$$Te nuclear magnetic resonance (NMR) measurements up to 2 GPa. Below 1.2 GPa, the b-axis NMR Knight shift shows a broad maximum at the so-called $$T_{chi, max}$$ on cooling, which is consistent with the magnetization measurement under pressure. $$T_{chi, max}$$ decreases with increasing pressure and disappears at the critical pressure $$P_c$$= 1.7 GPa, above which superconductivity is destroyed.

論文

Slow electronic dynamics in the paramagnetic state of UTe$$_2$$

徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 芳賀 芳範; 常盤 欣文; Opletal, P.; 藤林 裕己*; 金城 克樹*; 北川 俊作*; 石田 憲二*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 91(2), p.023707_1 - 023707_5, 2022/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:95.19(Physics, Multidisciplinary)

ウラン系の強磁性超伝導体で議論されてきた、「強磁性ゆらぎによるスピン三重項超伝導対の形成」および「強磁性ゆらぎを介した磁場による対形成引力の制御」というコンセプトがUTe$$_2$$においても成り立つことを期待させる。しかしその一方、$$_2$$では静的な強磁性秩序は存在せず、低温の磁気状態がこれまでのウラン系強磁性超伝導体にどこまで近いのかという点については疑問を持たれていた。実際、最近の中性子散乱実験では、比較的高温側から反強磁性に近いq=0.57という波数を持った磁気ゆらぎの発達が示されている。本研究では$$^{125}$$Te-NMR実験により低温で非常に遅いゆっくりとした揺らぎが発達する様子を捉えることに成功した。このことはこの系の低温における強い相関の発達を示唆している。

論文

Coexistence of magnetoelectric and antiferroelectric-like orders in Mn$$_{3}$$Ta$$_{2}$$O$$_{8}$$

木村 健太*; 八木 直輝*; 長谷川 舜介*; 萩原 雅人; 三宅 厚志*; 徳永 将史*; Cao, H.*; 益田 隆嗣*; 木村 剛*

Inorganic Chemistry, 60(20), p.15078 - 15084, 2021/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

In materials showing a linear magnetoelectric (ME) effect, unconventional functionalities can be anticipated such as electric control of magnetism and nonreciprocal optical responses. Thus, the search of new linear ME materials is of interest in materials science. Here, using a recently proposed design principle of linear ME materials, which is based on the combination of local structural asymmetry and collinear antiferromagnetism, we demonstrate that an anion-deficient fluorite derivative Mn$$_{3}$$Ta$$_{2}$$O$$_{8}$$ is a new linear ME material. This is evidenced by the onset of magnetic-field-induced electric polarization in its collinear antiferromagnetic phase below $$T_{rm N}$$ = 24 K. Furthermore, we also find an antiferroelectric-like phase transition at $$T_{rm S}$$ = 55 K, which is attributable to an off-center displacement of magnetic Mn$$^{2+}$$ ions. The present study shows that Mn$$_{3}$$Ta$$_{2}$$O$$_{8}$$ is a rare material that exhibits both ME and antiferroelectric-like transitions. Thus, Mn$$_{3}$$Ta$$_{2}$$O$$_{8}$$ may provide an opportunity to investigate the physics associated with complicated interactions between magnetic (spin) and electric dipole degrees of freedom.

論文

Nanoscale heterogeneity induced by nonmagnetic Zn dopants in the quantum critical metal CeCoIn$$_5$$; $$^{115}$$In NQR/NMR and $$^{59}$$Co NMR study

酒井 宏典; 徳永 陽; 神戸 振作; Zhu, J.-X.*; Ronning, F.*; Thompson, J. D.*; Ramakrishna, S. K.*; Reyes, A. P.*; 鈴木 康平*; 大島 佳樹*; et al.

Physical Review B, 104(8), p.085106_1 - 085106_12, 2021/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:33.17(Materials Science, Multidisciplinary)

典型的な量子臨界金属であるCeCoIn$$_5$$は、In元素をZn元素で少量置換することで、反強磁性を誘起できることが知られており、7%Zn置換系では、超伝導も共存する。NQRおよびNMRを用いて、微視的に電子状態を調べた結果、反強磁性はZn置換子周辺で起こり、超伝導は置換子から離れた電子状態が核となって起こり、近接効果により、バルク全体に超伝導が拡がる、という不均一性を見出した。Zn置換子周辺にある局所不均一性は、磁場をかけても残存することも見出した。

論文

Anisotropic physical properties of layered antiferromagnet U$$_2$$Pt$$_6$$Ga$$_{15}$$

松本 裕司*; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 竹内 徹也*; 三宅 厚志*; 徳永 将史*

Journal of the Physical Society of Japan, 90(7), p.074707_1 - 074707_6, 2021/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Multidisciplinary)

A uranium intermetallic compound U$$_2$$Pt$$_6$$Ga$$_{15}$$ was successfully synthesized. This compound crystallizes in the hexagonal Sc$$_{0.6}$$Fe$$_2$$Si$$_{4.9}$$-type structure. Antiferromagnetic transition with highly magnetic anisotropy was established by the physical property measurements.

論文

Critical slowing-down and field-dependent paramagnetic fluctuations in the skyrmion host EuPtSi; $$mu$$SR and NMR studies

比嘉 野乃花*; 伊藤 孝; 與儀 護*; 服部 泰佑; 酒井 宏典; 神戸 振作; Guguchia, Z.*; 髭本 亘; 中島 美帆*; 本間 佳哉*; et al.

Physical Review B, 104(4), p.045145_1 - 045145_7, 2021/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

We report the results of $$mu$$SR and $$^{29}$$Si NMR measurements carried out on the cubic chiral magnet EuPtSi. Our zero-field $$mu$$SR experiments revealed the development of critical slowing down of Eu spin fluctuations over a relatively wide critical region above $$T_N$$. We also found from $$^{29}$$Si NMR that the spin fluctuations are strongly suppressed by magnetic field in the paramagnetic state above 20K. These characteristic spin dynamics observed over a wide region of temperature and magnetic field suggest the presence of magnetic frustration in the spin system. Such frustration would underlie the mechanism stabilizing the short-period skyrmion lattice observed in this compound.

論文

Inhomogeneous superconducting state probed by $$^{125}$$Te NMR on UTe$$_2$$

仲嶺 元輝*; 金城 克樹*; 北川 俊作*; 石田 憲二*; 徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 仲村 愛*; 清水 悠晴*; 本間 佳哉*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 90(6), p.064709_1 - 064709_7, 2021/06

 被引用回数:11 パーセンタイル:84.59(Physics, Multidisciplinary)

UTe$$_2$$ is a recently discovered promising candidate for a spin-triplet superconductor. In contrast to conventional spin-singlet superconductivity, spin-triplet superconductivity possesses spin and angular momentum degrees of freedom. We previously reported that the shoulder signal appears in NMR spectra below the superconducting (SC) transition temperature $$T_c$$ in $$H//b$$, and a slight decrease in the Knight shift along the $$b$$ and $$c$$ axes ($$K_{rm b}$$ and $$K_{rm c}$$, respectively) below $$T_c$$ at a low magnetic field $$H$$. Although the decrease in $$K_{rm c}$$ vanished above 5.5 T, the decrease in $$K_{rm b}$$ was independent of $$H$$ up to 6.5 T. To clarify the origin of the shoulder signal and the trace of the decrease in $$K_{rm b}$$, we compared the $$^{125}$$Te-NMR spectra obtained when $$H//b$$ and $$H//c$$ and measured the $$^{125}$$Te-NMR spectra for $$H//b$$ up to 14.5 T.

論文

Effective removal of iodate by coprecipitation with barite; Behavior and mechanism

徳永 紘平; 高橋 嘉夫*; 田中 万也; 香西 直文

Chemosphere, 266, p.129104_1 - 129104_10, 2021/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:38.66(Environmental Sciences)

本研究ではバライトへの共沈を利用することで、長い半減期と高い溶出性を持つ放射性ヨウ素の陰イオン(ヨウ素酸)を効果的な除去する手法を開発することを目的とする。本研究により、競合イオンの共存下でもヨウ素酸を効果的に除去する条件を見出すとともに、従来使用されていたハイドロタルサイトなどの層状鉱物に比べて2桁以上高い分配効率を達成した。また広域X線吸収微細構造法により、バライト構造内においてヨウ素酸は硫酸イオンと置換されて取り込まれており、電荷の過不足はバリウムイオンの周囲に存在するナトリウムイオンにより補われていることが示唆された。これらヨウ素酸のバライトに対する高い分配効率と強い結合性より、バライトは放射性ヨウ素の除去において有効な処理法であることが示された。

論文

Anisotropic response of spin susceptibility in the superconducting state of UTe$$_2$$ probed with $$^{125}$$Te-NMR measurement

仲嶺 元輝*; 金城 克樹*; 北川 俊作*; 石田 憲二*; 徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 仲村 愛*; 清水 悠晴*; 本間 佳哉*; et al.

Physical Review B, 103(10), p.L100503_1 - L100503_5, 2021/03

 被引用回数:17 パーセンタイル:92.59(Materials Science, Multidisciplinary)

To investigate spin susceptibility in a superconducting (SC) state, we measured the $$^{125}$$Te-NMR Knight shifts at magnetic fields ($$H$$) up to 6.5 T along the $$b$$ and $$c$$ axes of single-crystal UTe$$_2$$, a promising candidate for a spin-triplet superconductor. In the SC state, the Knight shifts along the $$b$$ and $$c$$ axes ($$K_{rm b}$$ and $$K_{rm c}$$, respectively) decreased slightly, and the decrease in $$K_{rm b}$$ was almost constant up to 6.5 T. The reduction in $$K_{rm c}$$ decreased with increasing $$H$$, and $$K_{rm c}$$ was unchanged through the SC transition temperature at 5.5 T, excluding the possibility of spin-singlet pairing. Our results indicate that spin susceptibilities along the $$b$$ and $$c$$ axes slightly decrease in the SC state in low $$H$$, and the $$H$$ response of SC spin susceptibility is anisotropic on the $$bc$$ plane.

論文

Universal scaling behavior under pressure in the heavy-fermion antiferromagnet CeRh$$_2$$Si$$_2$$; $$^{29}$$Si NMR study

酒井 宏典; 松本 裕司*; 芳賀 芳範; 徳永 陽; 神戸 振作

Physical Review B, 103(8), p.085114_1 - 085114_8, 2021/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

重い電子系反強磁性体CeRh$$_2$$Si$$_2$$において、$$^{29}$$Si核核磁気共鳴(NMR)を用いて、圧力下相図について微視的に調べた。NMRデータから、反強磁性伝搬ベクトル$$q$$に依らない単一サイト近藤効果の特徴的温度スケール$$T_0$$を導出した。圧力下の反強磁性臨界点において$$T_0$$の発散的異常は見られず、重い電子系の典型的なDoniach描像と矛盾しない結果が得られた。

論文

A Fluorous phosphate for the effective extraction of Ln$$^{III}$$ from nitrate media; Comparison with a conventional organic phosphate

上田 祐生; 菊池 圭*; 徳永 紘平; 杉田 剛; 青柳 登; 田中 万也; 岡村 浩之

Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(5-6), p.491 - 511, 2021/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究では、三価のランタノイドイオン(Ln)に関する新規フルオラス抽出剤(TFP)を開発し、その抽出分離能力を市販リン酸エステル抽出剤であるリン酸トリブチル(TBP)と比較した。興味深いことに、一般的に炭化水素のフルオロ化は抽出能力を低下させる傾向があるにもかかわらず、TFPはTBPよりも遙かに高いLn抽出および分離性能を発揮した。幾つかの分光的手法および抽出相の組成分析に基づいた微視的および巨視的なLnに関する配位環境の比較から、Ln-TFP錯体は水和水をほとんど有しないだけでなくフルオラス相中にはほとんど水分子が含まれていなかった。これらの結果は、フルオラス溶媒の強力な疎水性が、TFPのLnに対する高い抽出および分離性能をもたらしていることを示唆している。

論文

Intriguing behavior of UCo$$_{1-x}$$Rh$$_x$$Ge ferromagnets in magnetic field along the $$b$$ axis

Posp$'i$$v{s}$il, J.*; 芳賀 芳範; 三宅 厚志*; 神戸 振作; 徳永 陽; 徳永 将史*; 山本 悦嗣; Proschek, P.*; Voln$'y$, J.*; Sechovsk$'y$, V.*

Physical Review B, 102(2), p.024442_1 - 024442_13, 2020/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:44.02(Materials Science, Multidisciplinary)

Alloying study of ferromagnetic superconductors URhGe and UCoGe is reported. The Curie temperature shows a maximum at Rh concentration $$x$$ = 0.4 in UCo$$_{1-x}$$Rh$$_x$$Ge. Magnetic characteristices in low- and high-$$x$$ regions are significantly different each other. The relationship between magnetism and superconductivity are discussed.

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