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論文

Dissolution of zirconium-cerium oxide solid solution in an aqueous system

小林 大志*; 佐藤 祐太郎*; 頓名 龍太郎*; 松村 大樹; 佐々木 隆之*; 池田 篤史

Dalton Transactions (Internet), 53(46), p.18616 - 18628, 2024/10

This study investigates the dissolution behaviour of zirconium-cerium oxide solid solution ((Zr,Ce)O$$_{2}$$/(Ce,Zr)O$$_{2}$$), which contains a redox-active metal of Ce (Ce(III/IV)) and is of particular importance in nuclear industry. The solid phases of the solid-solution were comprehensively characterised by powder X-ray diffraction (PXRD) with the Rietveld analysis and X-ray absorption spectroscopy (XAS) with factor analysis, indicating that the solid-solution is primarily composed of tetragonal-(Zr,Ce)O$$_{2}$$ and cubic-(Ce,Zr)O$$_{2}$$. Water immersion of the solid-solution leads to the dissolution of the solid phase at the solid-liquid interface. The addition of a reductant to the system reduces Ce(IV) in the solid-solution to -(III) at the surface, promoting the dissolution of Ce from the solid-solution phase. The release of Ce from the solid-solution also enriches the Zr content in the remaining solid-solution phase at the surface to be more insoluble.

論文

Dissolution behavior and aging of iron-uranium oxide

頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 岡本 芳浩; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Materials, 589, p.154862_1 - 154862_10, 2024/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:41.04(Materials Science, Multidisciplinary)

原子炉構造材料のステンレス鋼成分である鉄とUO$$_{2}$$の高温反応により生成したFeUO$$_{4}$$化合物の溶解挙動を大気条件下で調べた。化合物はU$$_{3}$$O$$_{8}$$とFe$$_{3}$$O$$_{4}$$を出発原料として電気炉で調製し、X線回折、走査型電子顕微鏡-エネルギー分散型X線分光法、X線吸収微細構造分光法を用いて固体状態を分析した。FeUO$$_{4}$$化合物の浸出試験を最長3か月行い、水中に溶存する核種の濃度を調べた。FeUO$$_{4}$$の溶解の初期段階で3価のFeイオンと5価のUイオンの間で酸化還元反応が起こることが提案された。還元された2価のFeイオンは、溶存酸素の存在下で最終的に3価のイオンに酸化され、水酸化鉄がFeの溶解度を制限することが熱力学的に推論された。一方、6価のU(すなわちウラニルイオン)の濃度は、メタショエパイトやウラン酸ナトリウムなどの二次鉱物の存在によって制限され、その後、Fe酸化物などへの収着によって減少したと考えられる。RuやCeなどの核分裂生成物の多価イオン濃度も減少したが、これは上記の理由によるものと考えられる。一方、可溶性Csイオンの濃度は減少しなかった。この解釈の妥当性は、参照試料(Feを含まないU$$_{3}$$O$$_{8}$$)の溶解挙動と比較することで裏付けられた。

論文

Phase analysis of simulated nuclear fuel debris synthesized using UO$$_{2}$$, Zr, and stainless steel and leaching behavior of the fission products and matrix elements

頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 児玉 雄二*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之

Nuclear Engineering and Technology, 55(4), p.1300 - 1309, 2023/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:65.72(Nuclear Science & Technology)

UO$$_{2}$$・Zr・ステンレス鋼を出発物質として模擬デブリを合成し、形成された固相の分析と浸漬試験を行った。主要なU含有相は合成条件に依存し、不活性雰囲気下・1473KではUO$$_{2}$$相が維持されていた。1873Kでは(U,Zr)O$$_{2}$$固溶体相の形成が観測された。酸化性雰囲気では、1473Kの場合にはU$$_{3}$$O$$_{8}$$と(Fe,Cr)UO$$_{4}$$相の混合物が得られ、1873Kでは(U,Zr)O$$_{2}$$が形成された。浸漬試験により金属イオンの溶出挙動を調べるため、中性子照射により核分裂生成物を導入する、もしくは出発物質への添加によりその安定同位体を導入する処理を行った。試験の結果、Uの溶出挙動は、模擬デブリの性状や浸漬液の液性に依存することが確認された。CsやSr, Baは模擬デブリの固相組成に依存せず顕著な溶出を示した。一方で、多価イオンとなるEuとRuの溶出は抑制されることが観測され、模擬デブリ中でウラン相に固溶ないしは包含されたことによる影響が推察される。

口頭

合金系模擬燃料デブリ照射試料の溶出試験

佐々木 隆之*; 児玉 雄二*; 頓名 龍太郎*; 小林 大志*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; et al.

no journal, , 

約10年が経過した今なお東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故で生じた燃料デブリは水と接触した状況にあり、デブリ表面での固液反応に伴う核種の溶出を伴う経年劣化が進行していると考えられる。その取出しまでにはさらに相応の準備期間を要することから、性状変化を見通すための基礎知見の蓄積が不可欠であるが、特に合金相を含むデブリに関する知見は殆どない。放射化学研究グループは1Fデブリからの核種の溶出挙動について検討するため、合金系模擬デブリ試料を調製し、ウランおよびFP核種の溶出挙動について検討を進めている。これには2つの方法がある。一つは試料に予めFPを模擬した非放射性元素(Cold FP)を添加する方法である添加法、もう一つは模擬デブリを熱中性子照射しFPを導入する照射法であり、それぞれの評価方法に長所短所がある。今回、FPとUの溶出に及ぼすデブリ中の合金相の存在について議論するため、溶出挙動を実験的に評価した。本成果により浸漬液性や相状態と溶出挙動との関連を議論することが可能となる。

口頭

合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究,13; 模擬デブリからのFP核種の溶出挙動評価

佐々木 隆之*; 頓名 龍太郎*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 渡邉 雅之; 熊谷 友多; 日下 良二

no journal, , 

福島第一原子力発電所炉内では、SUS配管や圧力容器等の構造材と溶融した燃料や被覆管成分が高温で反応し、合金相を含む燃料デブリが形成されたとみられる。本報告では、ウラン-ジルコニウム-ステンレス鋼系等の模擬デブリを、熱中性子照射により核分裂生成させる照射法、および、非放射性元素を添加する添加法により合成し、これを経年変化処理として水浸漬した試験の結果を報告する。浸漬による模擬デブリの構造変化の有無や、模擬デブリに含まれるFPsやUの溶出率を測定した。核種のコロイド生成について評価するため、ろ過フィルタ孔径依存性やサイズ排除クロマトグラフィとICP-MS法を組み合わせた粒径分布解析を実施した。これらの結果に基づいて、合成した模擬デブリの化学的安定性と、溶出後の核種の溶存状態について評価した。

口頭

鉄-ウラン系酸化物固相の溶解反応

頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 岡本 芳浩; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*

no journal, , 

福島第一原子力発電所から回収された燃料デブリは深地層へ直接処分される可能性があるため、水中での燃料デブリの溶解反応や溶出した核種の化学状態の知見は、処分の安全評価において必要不可欠である。燃料デブリの種類や性状は、生成時の雰囲気・温度に依存するが、炉内に大気が流入したとされる条件下ではFeUO$$_4$$の生成が示唆されている。この複合酸化物中のUは5価と報告されているが、水中での溶解反応について検討した事例は皆無である。そこで本研究ではFeUO$$_4$$の溶解反応について検討を行った。FeUO$$_4$$を所定の温度、酸素圧下にて加熱合成したのち、硝酸に浸漬して未反応のU酸化物を除去した後にpH2$$sim$$8の液に浸漬した。所定期間後、pH, Eh値の測定、ICP-MSによる溶存Fe, U濃度の測定を行った。またXAFSおよび粉末X線回折を用いて浸漬前後の固相状態を評価した。これらの結果から、FeUO$$_4$$は溶解時に、Fe(III)/Fe(II)とU(V)/U(VI)との酸化還元反応を伴った溶解反応であると解釈された。

口頭

合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究,10; ウラン-ジルコニウム-ステンレス鋼系模擬燃料デブリからの核種溶出挙動評価; 照射法と添加法

佐々木 隆之*; 頓名 龍太郎*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 渡邉 雅之; 熊谷 友多; 日下 良二

no journal, , 

ステンレスおよびZrを含む模擬燃料デブリを調製した。試料中のFPは、熱中性子照射によるU核分裂または非放射性元素の添加により導入し、人工海水や純水等に浸漬した。両法により導入したFPの溶解挙動、その解釈について報告する。

口頭

Leaching behavior of simulated fuel debris in the UO$$_{2}$$-SUS system prepared by irradiation or tracer doping method

佐々木 隆之*; 頓名 龍太郎*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之

no journal, , 

Under the high-temperature conditions in the reactor cores of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS) during the accident, UO$$_{2}$$, zircaloy, and structural materials such as stainless steel are thought to be reacted. Since it will take a long time to retrieve the fuel debris, it is essential to accumulate basic knowledge for anticipating the secular change of chemical properties. In this study, to examine the dissolution behavior to water, the simulated alloy-based debris samples were prepared by two methods, and the dissolution behavior was analyzed; 1) Irradiation method: the simulated debris was irradiated by thermal neutrons to introduce FP, 2) Doping method: non-radioactive elements (cold FPs) simulating FPs were doped to the sample. Based on the concentration ${it A}$ of the nuclide M in the sample, the leaching ratio $$r_{rm{M}}$$ was evaluated from the relationship of $$A_{rm{soln}}$$ / $$A_{rm{initial}}$$. The leaching ratio $$R_{rm{M}}$$ which was normalized by $$r_{rm{U}}$$ was also discussed. In samples of U$$_{3}$$O$$_{8}$$, U$$_{1-y}$$Zr$$_{y}$$O$$_{2+x}$$ and UCr(Fe)O$$_{4}$$, Cs leached preferentially to U immediately after immersion ($$R_{rm{Cs}}$$ $$sim10^3$$) in both the irradiation and the doping methods, and then the $$R_{rm{Cs}}$$ value decreased with time, suggesting U dissolution would be a rate-limiting reaction thereafter. Divalent Ba (FP) and Sr (cold FP) also leached preferentially to U, while trivalent Nd (FP) and Eu (cold FP) showed a harmonious dissolution with U. The $$r_{rm{U}}$$ value was in the order of pure water (PW) and 0.1 M NaClO$$_{4}$$ (Na) $$<$$ artificial seawater (SW), and the effect of complex formation with anions in the solution on the order was observed. The ${it R}$ values depended on the valence of ions; PW and Na $$>$$ SW for $$R_{rm{Cs}}$$ and $$R_{rm{Sr}}$$, while PW $$<$$ Na and SWfor $$R_{rm{Eu}}$$. The leaching behavior will be discussed in relation to the existing state in the solid phase and the chemical state in the aqueous phase.

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