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伴 康俊; 鈴木 英哉*; 宝徳 忍; 津幡 靖宏
Proceedings of International Conference on Nuclear Fuel Cycle (GLOBAL2024) (Internet), 4 Pages, 2024/10
ミキサセトラを用いて、高レベル廃液からマイナーアクチノイド(MA;アメリシウム及びキュリウム)を回収するための連続向流抽出試験を行った。ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を抽出剤に用いることで、MAフラクション中に0.17gのMAを回収した。
山岸 功; 波戸 真治*; 西原 健司; 津幡 靖宏; 佐川 祐介*
JAEA-Data/Code 2024-002, 63 Pages, 2024/07
JAEA-Data-Code-2024-002.pdf:2.91MB
JAEA-Data-Code-2024-002-appendix(CD-ROM).zip:9.42MB
福島第一原子力発電所事故で発生した放射性セシウムを含む汚染水処理にゼオライトを充填した吸着塔が使用されている。汚染水処理が進むにつれて吸着塔内の放射性セシウムは高濃度となり、吸着塔は高い放射線源となる。吸着塔内の崩壊熱や水素発生量を評価するには、吸着塔内の放射性セシウム濃度が必要となるが、測定では評価することが容易ではないためシミュレーションによって推定される。本研究では、ゼオライトを充填した吸着塔(カラム)に放射性セシウムなどの放射性物質を注入したときの吸着塔内の濃度を算出できるゼオライトカラム吸着挙動解析(ZAC)コードを開発した。本コードの妥当性は、既存コードによる計算結果との比較および小カラム試験の実験結果との比較により確認した。本稿は開発したコードに関するモデルの詳細、コードの取扱い方および結果の妥当性を提示するものである。
-hexaoctyl nitrilotriacetamide (HONTA) using mixer-settler extractors in a hot cell伴 康俊; 鈴木 英哉*; 宝徳 忍; 津幡 靖宏
Solvent Extraction Research and Development, Japan, 31(1), p.1 - 11, 2024/00
ホットセル内のミキサセトラ抽出器を用いた-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)によるマイナーアクチノイド(MA; Am及びCm)分離の実証試験を実施した。フィード液としてMA及び希土類(RE; Y, La, Nd及びEu)を含有した高レベル廃液を用いた。ノルマルドデカンで0.05mol/dm
に希釈したHONTAを有機相として供給し、一部の有機相は再生せずに再利用した。HONTAはMAを効果的に抽出する一方、REはあまり抽出しなかった。Y, La, Nd及びEuのREフラクションへの移行率はそれぞれ
99.9%、99.2%、61.8%及び81.4%となった。MAフラクションへのAm及びCmの移行率はそれぞれ86.8%及び74.7%であり、累積40時間の試験によって有意量(0.12g)のMAを同フラクションに回収した。
林 博和; 津幡 靖宏; 佐藤 匠
日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 22(3), p.97 - 107, 2023/08
加速器駆動システムによるマイナーアクチノイド(MA)核変換技術開発において、高濃度MA含有窒化物燃料及びその再処理に関する研究開発が行われている。本研究では、燃料に含まれる超ウラン元素(TRU)の崩壊熱が乾式再処理プロセスに与える影響を評価するため、各物質の発熱量及びアルゴンガス雰囲気での各物質の温度上昇値を推定し、これらの計算結果及び各物質の制限温度の設定値を用いて、乾式再処理プロセスにおける各物質の取扱制限量を検討した。さらに、この検討結果を基に、直径26cm塩浴深さ13cmの溶融塩電解槽25基によって、ADS1基分の使用済MA燃料を200日間で処理することを提案した。また、TRUを回収したCd陰極から窒化物を製造する蒸留窒化工程については、直径4cm高さ4cmのCd陰極を4分割したCd-TRU合金を原料とすることを提案した。これらの物質量及び装置規模と台数に関する検討結果から、MA核変換用窒化物燃料の乾式再処理工学規模装置の実現性は高いことが示唆された。
菅原 隆徳; 森口 大輔*; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 高野 公秀; 西原 健司
JAEA-Research 2021-008, 63 Pages, 2021/10
JAEA-Research-2021-008.pdf:4.43MB
本研究では、従来の加速器駆動核変換システム(ADS)核設計では考慮されていなかったウラン(U)や希土類元素(RE)を考慮するため、日本原子力研究開発機構で開発されたSELECTプロセスに基づき、より現実的なMA燃料組成を検討し、ADS核設計を行った。その結果、Npあり/なしの2ケースについて、いずれも設定した制限値を満足することを示した。これらの概念は、これまで検討されてきた概念と異なり、UやREが含まれるものの、核変換性能は悪化せず、分離変換サイクルと整合の取れた成立性の見込まれるADS炉心概念である。さらに、検討したMA燃料組成をベースとして、燃料粉末貯蔵時および燃料集合体組立時の除熱に関する評価を行った。その結果、粉末貯蔵に関しては、長さ500[mm]、内径11-21[mm]の円柱管容器を、水中で保管する必要があることがわかった。燃料集合体組立時の除熱に関する評価は、CFD解析を実施し、空気流速が0.5[m/s]以上であれば、被覆管制限温度450[
C]以下を満足することがわかった。以上のように、分離変換サイクルと整合の取れたMA燃料組成を検討し、ADS炉心概念が成立することを示すとともに、最新の条件に基づいた除熱性能の検討を行った。この検討により、MA燃料の取扱い上、最も難しい点の一つである発熱に関して、新たに検討したMA燃料組成が、現実的に取り扱い可能であることを示した。
坂本 淳志; 木部 智*; 川野邊 一則*; 藤咲 和彦*; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉*; 津幡 靖宏; 伴 康俊; 松村 達郎
JAEA-Research 2021-003, 30 Pages, 2021/06
JAEA-Research-2021-003.pdf:1.81MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)では、使用済核燃料溶解液中からマイナーアクチノイド(以下、「MA」という)を回収するプロセスの一つとして、SELECTプロセスの適用が検討されている。SELECTプロセスでは従来から用いられてきたリン(P)系の抽出剤ではなく、炭素(C),水素(H),酸素(O),窒素(N)といった非リン系のみで構成される新たな抽出剤を開発し、その適用検討を進めているところである。その中でMA・ランタノイド(以下、「Ln」という)を一括回収するための抽出剤として
-tetradodecyldiglycolamide(テトラドデシルジグリコールアミド(以下、「TDdDGA」という))、MA/Lnを相互分離するための抽出剤として
-hexaoctylnitrilotriacetamide(ヘキサオクチルNTAアミド(以下、「HONTA」という))、Am/Cmを相互分離するための抽出剤としてAlkyl diamide amine(アルキルジアミドアミン(ADAAM))を用いたフローシートの構築を進めている。本試験では、SELECTプロセスにおいてラフィネート中からMA及びLnを回収するためのTDdDGA及びHONTAを対象に、フローシートを構築する上で必要となる物質移動係数の取得を単一液滴法により進めた。単一液滴法により物質移動係数を評価するに当たっては、あらかじめ装置の形状変更等の改良を重ねた上で試験的な評価を実施し、既報値と同様な物質移動係数値が得られることを確認した。また、取得したTDdDGAの物質移動係数を用いることで、これまでにmixer-settlers(ミキサセトラ(MS))やcentrifugal contactors(遠心抽出器(CC))を用いて実施してきた連続多段試験結果の妥当性についても評価することがdできた。さらに、HONTAに関しても評価を行い、10
m/s以下の低い物質移動係数を有することが明らかとなった。
樋川 智洋; 津幡 靖宏; 甲斐 健師; 古田 琢哉; 熊谷 友多; 松村 達郎
Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(1), p.74 - 89, 2021/00
被引用回数：2 パーセンタイル：7.87(Chemistry, Multidisciplinary)マイナーアクチノイド分離プロセスの放射線に対する成立性を評価するうえで、抽出溶媒の吸収線量の予測は不可欠である。本論文では、溶媒抽出時に現れるエマルションなどの構造を考慮した吸収線量評価手法を提案する。モンテカルロ法に基づいた放射線輸送コードであるPHITSを活用し、高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド一括回収するプロセスを対象として、抽出溶媒への放射線エネルギー付与シミュレーションを行った。シミュレーションの結果、アルファ線によるエネルギー付与量はエマルション構造に、ベータ線及びガンマ線については抽出に用いる装置サイズに依存することを示した。さらにこれまでの線量評価では評価されてこなかった透過力の高いガンマ線によるエネルギー付与がマイナーアクチノイドの大量処理を考えるうえで重要になることを示唆した。
森田 泰治; 福島 昌宏; 鹿島 陽夫*; 津幡 靖宏
JAEA-Data/Code 2020-013, 38 Pages, 2020/09
JAEA-Data-Code-2020-013.pdf:1.94MB
マイナーアクチノイド分離プロセスにおける臨界安全評価のための基礎データとして、Cm, Amおよびこれらの混合物についての中性子減速系である水混合系(均質, 水反射体付き)での臨界質量を求める計算を行った。Cm-244とCm-245との混合系では、核分裂性であるCm-245の比率が大きいほど臨界質量が小さいが、臨界となるときのCm-245重量が、Cm-245の比率によらずに概ねCm-245のみの濃度で整理できることを明らかにした。実際の再処理プロセスで取り扱うPu-239: 71%, Pu-240: 17%, Pu-241: 12%のPu同位体混合物と比べるとCm-245: 30%の方が臨界となりやすい。Cmを、Amを含む他の元素から分離し、その溶液を濃縮する場合は臨界防止への配慮が必要である。一方、Amでは、核分裂性の同位体であるAm-242m単体での最小臨界質量は、Cm-245に比べて小さい。しかし、使用済燃料中ではAm-242mの同位体比率は小さく、その比率が最も高くなる高速炉燃料中のAmの場合でも数%程度であり、わずかな水混合で臨界質量が大きくなることがわかった。そのため、Amの同位体混合物では中性子減速系での臨界は考慮する必要がなく、また、これはAm-Cm混合物でも同様である。
中村 聡志; 木村 崇弘; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 松村 達郎
JAEA-Technology 2020-009, 22 Pages, 2020/08
JAEA-Technology-2020-009.pdf:2.92MB
分離変換技術開発ディビジョンでは、マイナーアクチノイド(MA)核データの検証に資する核分裂反応率について、核分裂計数管を用いた測定を検討している。そのため、核分裂計数管用のMA線源の作製, 定量及び不確かさの評価を行った。電着法を採用して、
Np, 
Am, 
Am及び
Cmの4核種について電着量が異なるMA線源を7種類作製した。さらに、同位体希釈法を用いて放射能を定量したCm線源元液からCm作業標準線源を作製し、これを用いて算出した計数効率を適用して各MA線源の放射能を定量した。その結果、作製したMA線源の放射能として、Np線源は1461Bq, 2179Bq及び2938Bq、Am線源は1.428MBq、Am線源は370.5kBq及び89.57kBq並びにCm線源は2.327MBqを得ると共に、不確かさを0.35%(1
)と評価した。本報告書では、MA線源の作製及び定量方法並びに不確かさ評価の過程についてまとめる。
舘野 春香; 佐藤 匠; 津幡 靖宏; 林 博和
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(3), p.224 - 235, 2020/03
被引用回数：6 パーセンタイル：49.17(Nuclear Science & Technology)階層型燃料サイクル概念に基づく、加速器駆動システムを用いた長寿命マイナーアクチノイド(MA)核変換技術の研究開発が行われている。MA核変換用燃料としては、窒化ジルコニウムを不活性母材とするMAとPuの窒化物固溶体が第一候補とされている。乾式再処理は、高い比放射能及び崩壊熱を有する使用済窒化物燃料から残留MAを回収する方法として適している。再処理プロセスの主工程である溶融塩電解精製により、使用済窒化物燃料が陽極溶解され、アクチノイドが液体カドミウム陰極に一括回収される。その際、MA回収率と回収MA中の不純物(希土類元素)濃度の目標値が達成できるように再処理プロセスを設計する必要がある。本研究では、プロセス設計において重要な知見を得るために、使用済窒化物燃料の乾式再処理における物質収支評価を行った。処理条件の変更による物質フロー及び発生廃棄物量への影響を調べた。
森田 泰治; 津幡 靖宏
JAEA-Data/Code 2019-015, 45 Pages, 2020/01
JAEA-Data-Code-2019-015.pdf:2.09MB
分離変換技術の一環として開発している群分離プロセスの安全評価のための基礎データとして、群分離のスタート液である高レベル廃液及びマイナーアクチノイド(MA)の分離過程で発生するMAを含む溶液の発熱量, 発熱密度を評価した。燃焼度45GWd/tの軽水炉UO
燃料からの高レベル廃液の発熱では、核分裂生成物の発熱は冷却期間が長くなるほど小さくなるが、アクチノイドの発熱のほとんどを占めるAm及びCmの発熱量合計値はほとんど変化しないことを示した。Am+Cm+希土類元素溶液やAm+Cm溶液の発熱密度は、濃縮を加えない限り高レベル廃液のそれを超えることはないが、群分離プロセスのコンパクト化のためには溶液の濃縮が必要と考えられ、また、核変換燃料とするためAm+Cm溶液は濃縮が必要であり、濃縮後の溶液の発熱密度は、同濃度のPu溶液のそれの10倍程度となった。このほか、高燃焼度燃料, プルサーマル燃料及びMAリサイクル型の高速炉燃料についても同様に評価し、比較した。
-hexaoctyl nitrilotriacetamide (HONTA) using mixer-settler extractors in a hot cell伴 康俊; 鈴木 英哉*; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 津幡 靖宏; 松村 達郎
Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(7), p.489 - 499, 2019/11
被引用回数：22 パーセンタイル：59.47(Chemistry, Multidisciplinary)ホットセル内のミキサセトラ抽出器に-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を適用し、マイナーアクチノイド(MA: Am及びCm)の分離を目的とした連続向流試験を実施した。高レベル廃液から回収したMA及び希土類(RE)を含有した0.08M(mol/dm)の硝酸をフィード液に使用して14時間の抽出試験を行った。
-ドデカンで0.05Mに希釈したHONTAはMAを抽出し、94.9%のAm及び78.9%のCmをMAフラクションに回収した。一方、Y, La及びEuはHONTAにほとんど抽出されず、99.9%のY、99.9%のLa及び96.7%のEuがREフラクションに移行した。Ndは一部がHONTAに抽出され、REフラクションへのNdの移行率は83.5%であった。計算コードを用いて求めた抽出器各段のMA及びREの濃度は実験値とほぼ一致した。この計算コードを用いた試算を行い、分離条件の最適化することでMAのMAフラクションへの移行率及びREのREフラクションへの移行率が
99%となる結果を得た。
森田 泰治; 西原 健司; 津幡 靖宏
JAEA-Data/Code 2018-017, 32 Pages, 2019/02
JAEA-Data-Code-2018-017.pdf:2.35MB
分離変換技術の適用対象であるアクチノイド元素の回収率目標値を設定するためのデータを整備することを目的とし、経口摂取した場合の被ばく線量として与えられる潜在的放射性毒性を元素ごとに評価し、経時変化及び各元素の毒性全体に対する割合から、潜在的放射性毒性の観点から見たアクチノイド元素の重要度の比較を行った。検討した4種の使用済燃料いずれにおいても、Amが最も重要で、例えば加圧水型軽水炉の使用済燃料から発生する高レベル放射性廃棄物において、核分裂生成物の潜在的放射性毒性が減衰した10年後におけるAm潜在的放射性毒性はアクチノイド全体の93%を占める。また、再処理で99.5%回収した後の残留Puも無視できない寄与を示すことがわかった。軽水炉燃料で燃焼度が高くなった場合は燃焼度に比例するような形で潜在的放射性毒性が上昇するが、MOX燃料となった場合、及びマイナーアクチノイドリサイクル型の高速炉では、それ以上に潜在的放射性毒性が大きくなった。燃料が異なる場合のアクチノイド元素回収率の目標値設定には十分な考慮が必要であり、今後の課題である。
深谷 裕司; 後藤 実; 大橋 弘史; Yan, X.; 西原 哲夫; 津幡 靖宏; 松村 達郎
Journal of Nuclear Science and Technology, 55(11), p.1275 - 1290, 2018/11
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)環境負荷低減と核拡散の脅威の削減を目的として高温ガス炉を用いたマルチリサイクルに関する研究を行った。これらの問題はプルトニウムとマイナーアクチノイドからなる超ウラン元素を燃焼させることにより解決され、高速増殖炉の多重リサイクルにより超ウラン元素を燃焼させるコンセプトがある。本研究では、増殖の代わりに核分裂性ウランをサイクルの外部から供給することにより、熱中性子炉であってもマルチリサイクルを実現させる。この燃料サイクルにおいて、再処理から得られる回収ウランと天然ウランは濃縮され、再処理・分離から得られる回収超ウラン元素と混合され、新燃料が作られる。その燃料サイクルを600MW出力のGTHTR300を対象に、ウラン濃縮施設の概念設計も含め設計した。再処理は現行PUREXに4群分離技術を付随したものを想定した。結果として、ネプツニウム以外の超ウラン元素のマルチリサイクルの成立を確認した。潜在的有害度が天然ウランレベル以下に減衰するまでの期間はおよそ300年程度であり、高レベル廃棄物の処分場専有面積は、既存の再処理処分技術を用いた場合と比較し99.7%の削減を確認した。このサイクルから余剰プルトニウムは発生しない。さらに、軽水炉サイクルからの超ウラン元素の燃焼も本サイクルにより可能である。
深谷 裕司; 後藤 実; 大橋 弘史; 西原 哲夫; 津幡 靖宏; 松村 達郎
Annals of Nuclear Energy, 116, p.224 - 234, 2018/06
被引用回数：2 パーセンタイル：18.81(Nuclear Science & Technology)高温ガス炉の高レベル廃棄物減容及び処分場専有面積低減のための処分法及び処分シナリオの最適化を行った。高温ガス炉は廃棄物発生体積及び処分場専有面積低減に対し、軽水炉と比較し有利な特徴(高燃焼度、高熱効率、ピンインブロック型燃料)を持つこと、およびこれらの減容が可能であることが先行研究で分かっている。本研究では、シナリオの最適化、地層処分場のレイアウトをKBS-3H概念に基づいた横置きに基づき(先行研究では、KBS-3Vに基づいた竪置き)評価した。その結果、直接処分において、横置きを採用しただけで専有面積の20%減を確認した。40年冷却期間を延長することにより、専有面積の50%が低減できる。再処理時は燃料取り出しから再処理までの冷却期間を1.5年延長するだけで廃棄体発生体数の20%削減ができる。専有面積については、処分までの冷却期間を40年延長することにより80%の低減が可能である。さらに、核変換を行わずに4群分離技術のみを導入した場合、150年冷却の冷却を想定すると専有面積は90%削減できることが分かった。
中村 詔司; 木村 敦; Hales, B. P.; 岩本 修; 津幡 靖宏; 松村 達郎; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*
JAEA-Conf 2017-001, p.15 - 22, 2018/01
高レベル放射性廃棄物にかかわる環境負荷低減技術の基礎データとして、長寿命放射性核種の中性子核データが求められている。革新的研究開発推進プログラム(ImPACT)が平成26年10月より開始された。その事業の中の「核反応データ取得(Project 2)」で、原子力機構のプロジェクト研究として"J-PARC/MLF/ANNRIにおける中性子捕獲反応断面積測定研究"を開始した。本プロジェクト研究では、高レベル放射性廃棄物に含まれる長寿命核分裂生成核種(LLFP)のうち、
Cs(半減期230万年)を選定し、中性子捕獲反応断面積を測定する。Csを測定する際には、試料中に化学的に分離できない
Csが不純物として混在する可能性があり、Csのデータを精度よく測定するためには、不純物であるCsの寄与を分ける必要がある。このために、併せてCs等の同位体核種の中性子捕獲断面積データも測定する。また、試料の入手が困難なLLFP核種のうち
Seについて、試料整備の可能性検討を行う。本発表では、ImPACT事業における本プロジェクト研究の開発計画の概要について、研究の目的、過去の報告データの現状、全体スケジュールと進捗などと併せて、現時点で得られている成果について発表する。
鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也*; 佐川 浩*; 松村 達郎
Journal of Nuclear Science and Technology, 54(11), p.1163 - 1167, 2017/11
被引用回数：31 パーセンタイル：93.28(Nuclear Science & Technology)Am(III)とCm(III)との相互分離のための新規抽出剤として、5本の2-エチルヘキシル基を持つADAAM(EH)を開発した。ADAAM(EH)は、Nドナーのソフト性とOドナーのハード性を併せ持った多座配位子で、高硝酸濃度条件下において、Am(III)とCm(III)の分離係数5.5が得られた。さらに、ADAAM(EH)は高い実用性を有しており、ADAAM(EH)を用いて多段向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施し、非常に良好なAm(III)とCm(III)の分離結果が得られた。
林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 津幡 靖宏
NEA/NSC/R(2017)3, p.427 - 432, 2017/11
原子力機構におけるMA核変換用窒化物燃料の乾式処理技術の研究開発の進捗について、窒化物燃料の乾式処理主要工程の装置開発の状況を中心に紹介する。装置開発については、溶融塩電解における燃料溶解速度の向上を目指した陽極、及びCd電極に回収した金属元素の再窒化試験を100グラムCd規模で実施する装置の開発について報告する。
木部 智; 藤咲 和彦*; 坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎
JAEA-Research 2016-024, 40 Pages, 2017/02
JAEA-Research-2016-024.pdf:6.73MB
高レベル廃液からマイナーアクチノイド(以下、MAという)を回収するプロセス開発の一環として、抽出剤にTDdDGAを用いたフローシートの開発を進めている。本試験ではこれまでのフローシートにおける沈殿物の生成等の課題に対して抽出溶媒へのアルコール添加等の改良を加えたフローシートを対象に、遠心抽出器を用いた際の抽出・逆抽出挙動を評価し、先に実施されているミキサセトラを用いた際の同挙動との違いについて比較・評価した。本試験を通して、異相混入やオーバーフロー等の異常は認められず、相分離性も良好であった。MAと類似の挙動を示す希土類元素では、抽出段及び洗浄段においてミキサセトラを適用した場合と同等の挙動が得られるとともに、逆抽出段においては逆抽出効率の向上が確認された。これは主に遠心抽出器の高い相分離性に起因するものと推定される。
鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎
Analytical Sciences, 33(2), p.239 - 242, 2017/02
被引用回数：25 パーセンタイル：66.29(Chemistry, Analytical)高性能、かつシンプルな分子構造を持った新規抽出剤であるアルキルジアミドアミン(ADAAM)によるAm(III)とCm(III)の相互分離について検討した。抽出剤にADAAMを用いて、さらに、マスキング剤として水溶性のN,N,N',N'-テトラエチルジグリコールアミド(TEDGA)を添加することで分離性能が大幅に向上し、Am(III)とCm(III)の分離係数41が得られた。
