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論文

Toward long-term storage of nuclear materials in MOX fuels fabrication facility

廣岡 瞬; 中道 晋哉; 松本 卓; 土持 亮太; 村上 龍敏

Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 2, p.1119567_1 - 1119567_7, 2023/03

プルトニウム(Pu)を含む核燃料物質の保管は安全や計量管理等の観点から慎重な配慮が必要であるが、保管に関する技術的な情報に関しては、イギリスやアメリカからの報告例が僅かに存在するのみである。日本も多量のPuをウラン-プルトニウム混合酸化物(MOX)燃料の形態で所有しており、その形状や性質、含まれる不純物等に応じて適切な保管管理を行うことが重要である。本報告では、日本原子力研究開発機構のプルトニウム燃料技術開発センターが所有する様々なMOX燃料とその保管方法、また、保管中に起こった問題や今後の長期保管における対策について報告する。

口頭

MOX燃料製造におけるU$$_{3}$$O$$_{8}$$粉末の利用に関する検討

土持 亮太; 廣岡 瞬; 砂押 剛雄*; 山田 忠久*

no journal, , 

U$$_{3}$$O$$_{8}$$粉末をMOX燃料製造の原料粉末として直接利用すると、U$$_{3}$$O$$_{8}$$からUO$$_{2}$$への還元に伴う体積収縮によって、成型体が割れる懸念がある。そこで、U$$_{3}$$O$$_{8}$$粉末及びU$$_{3}$$O$$_{8}$$と(U, Pu)O$$_{2}$$の混合粉末(以下、混合粉末)の成型体を、割れ等を発生させずにUO$$_{2}$$へ還元し、焼結するための最適な条件について検討を行った。U$$_{3}$$O$$_{8}$$粉末及び混合粉末の双方について成形圧200MPaで成形し、還元雰囲気下、熱処理温度450$$^{circ}$$C $$sim$$ 500$$^{circ}$$Cの条件で熱処理することにより、割れることなくUO$$_{2}$$へ還元させることに成功した。混合粉末を用いた還元試験では、成形圧500MPaの成型体においてもペレットの形状を保ったまま還元することができた。還元した混合粉末の成型体の焼結を行ったところ、最も高いもので密度約94%T.D.の焼結体が得られた。

口頭

CaF$$_{2}$$の熱膨張率及び比熱の測定

土持 亮太; 加藤 正人; 廣岡 瞬; 松本 卓; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 菅田 博正*

no journal, , 

アクチニド酸化物と同様の結晶構造をとるCaF$$_{2}$$について、高温X線回折装置及び示差走査熱量計を用いて、熱膨張率及び比熱の測定を行った。CaF$$_{2}$$の比熱は定積比熱、熱膨張項に加えて500K以上の温度領域で励起される比熱を観察した。本報告では、これらの比熱の解析結果を実験データと合わせて報告する。

口頭

Property measurement of CaF$$_{2}$$

土持 亮太; 加藤 正人; 廣岡 瞬; 松本 卓; White, J.*; McClellan, K.*

no journal, , 

アクチニド酸化物と同様の結晶構造を持つCaF$$_{2}$$について、高温X線回折測定, 熱膨張率測定, 音速測定, 示差走査熱量測定を行った。CaF$$_{2}$$の比熱は、定積比熱, 熱膨張項に加えて、フレンケル欠陥の生成の影響も顕著に表れることが確認された。本報告では、これらの比熱の解析結果を実験データとあわせて報告する。

口頭

CaF$$_{2}$$の基礎特性の評価,1; 実験的アプローチ

加藤 正人; 土持 亮太; 松本 卓; White, J.*; McClellan, K.*

no journal, , 

室温から融点近傍までのCaF$$_{2}$$の基礎物性について実験的に評価した。特にCaF$$_{2}$$の高温比熱に着目し、フレンケル欠陥の生成及びブレディック転移の影響について評価した。得られた成果は、計算科学による評価の検証用データとして用いた。

口頭

CeO$$_{2}$$とGd$$_{2}$$O$$_{3}$$の固溶体形成のその場観察

土持 亮太; 菅田 博正*; 砂押 剛雄*

no journal, , 

MOX燃料ペレットの焼結時に、UO$$_{2}$$とPuO$$_{2}$$の固溶反応が進行するが、どの温度で、どの程度の速さで固溶するか分かっていない。本研究では、UO$$_{2}$$とPuO$$_{2}$$の模擬物質として、CeO$$_{2}$$とGd$$_{2}$$O$$_{3}$$を用いたコールド試験を実施し、固溶の進行のその場観察を行った。初めに、熱膨張測定装置で室温から1923Kまで等速度昇温し、収縮率測定を行い、1213Kと1600Kに極大をもつ二つの収縮帯が得られた。1213Kと1600Kで240分保持して高温X線回折測定を行ったところ、1213Kでは固溶の進行は確認されず、1600Kでは固溶の進行が確認された。1213Kに極大をもつ収縮帯は、初期焼結による収縮であり、1600Kに極大を持つ収縮帯は中期-後期焼結による収縮であることが示唆された。

口頭

CaF$$_{2}$$の熱伝導率とブレディッグ転移

松本 卓; 土持 亮太; 廣岡 瞬; 加藤 正人; White, J.*; McClellan, K.*

no journal, , 

UO$$_{2}$$やPuO$$_{2}$$と同様の蛍石結晶構造を有するCaF$$_{2}$$の熱拡散率, 熱膨張率及び比熱をレーザーフラッシュ法, 熱膨張計及びDSCにより最大1250$$^{circ}$$Cまで測定し、熱伝導率を導出した。蛍石構造が有する特徴の一つであるブレディッグ転移について熱伝導率へ与える影響を評価した。

口頭

蛍石型化合物の比熱測定

廣岡 瞬; 松本 卓; 加藤 正人; 土持 亮太; 小笠原 誠洋*

no journal, , 

蛍石型の結晶構造を有するアクチニド酸化物やCaF$$_{2}$$などでは、融点近傍においてブレディッグ転移に起因する比熱の急上昇とピークが現れる。これは核燃料の物性として非常に重要な現象と考えられるが、アクチニド酸化物ではその現象が2000$$^{circ}$$C付近から起こるため測定が難しく、報告値にもバラツキきが大きい。本研究では、融点が1500$$^{circ}$$C以下と比較的測定が容易なCaF$$_{2}$$, SrF$$_{2}$$及び固溶の影響を評価するために(Ca,Sr)F$$_{2}$$を用いて比熱の測定を行い、これらの比較的高温領域における比熱の挙動について評価を行った。単体と比べて融点が低くなる(Ca,Sr)F$$_{2}$$では、比熱の急上昇の開始温度が低く、ピーク温度も低くなった。UO$$_{2}$$, PuO$$_{2}$$, (U,Pu)O$$_{2}$$の高温比熱については報告例が少なくバラツキも大きいが、融点との関係について同様の傾向が予想される。このように、蛍石型化合物の固溶体の高温比熱については、ノイマン-コップ則の適用が難しい可能性があることが示唆された。

口頭

MOX燃料粉末の空気中への飛散防止のために開発した小型集塵装置

中道 晋哉; 土持 亮太; 尾見 昂洋; 山田 美一

no journal, , 

MOX燃料粉末は$$alpha$$放射性物質であり、取り扱いの際は内部被ばくの防止に最も注意を払う必要がある。MOX粉末は負圧管理されたグローブボックス内で取り扱うことが原則であるが、グローブボックス内外の核燃料物質の出し入れを行う際に行われるバッグイン、バッグアウト作業は、可能性は低いもののMOX粉末が飛散するリスクがある。本装置は当該作業時において粉末の飛散を抑制し、作業者の内部被ばく防止のために開発したものである。装置の開発にあたり、一般的な集塵装置の場合、高性能フィルタは装置本体部に取り付けられているため、装置先端と集塵装置本体間のホースに破損があると粉末を作業空間に飛散させてしまう恐れがあるが、本装置はヘッド部に高性能フィルタを備えている点に特徴がある。また吸引力については、バッグイン・バッグアウトの作業性、施設内の放射線管理環境(空気流線)、MOX燃料粉末の特徴を考慮して設定した。

口頭

簡素化ペレット法による燃料製造技術開発と実証に向けた取り組み,2; 転動造粒粉末を用いたダイ潤滑成型技術開発

高藤 清人; 仁科 匡弘; 土持 亮太; 林崎 康平; 瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 牧野 崇義; 奥村 和之

no journal, , 

高速炉燃料製造における簡素化ペレット法燃料製造技術の実用化を目的とし、要素技術の研究開発を進めている。本報告では、シリーズ発表の2番目として、転動造粒粉末を用いたダイ潤滑成型技術開発における造粒粉末の状態が金型への充填性及びペレットの成型性に与える影響について報告する。

口頭

MOX燃料ペレットの機械学習焼結密度予測モデル

土持 亮太; 加藤 正人; 中嶋 竜矢; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 石井 克典

no journal, , 

MOX燃料の製造は、異なる特性を有する複数の原料粉末を用いて機会混合法により行われるが、工程が多く、MOX特有の性質により独特の困難さがある。本研究では、これまでの製造データから、原料粉末の種類、製造条件及び焼結密度の関係を機械学習させることによって、MOX燃料の機械学習焼結密度予測モデルを導出した。

口頭

Challenges in nuclear material storage in Japanese MOX fuel fabrication facilities

廣岡 瞬; 土持 亮太; 松本 卓; 中道 晋哉; 村上 龍敏

no journal, , 

プルトニウム燃料技術開発センターは多量のプルトニウムを保有しており、MOX燃料の製造の停滞に伴い、効率的かつ安全なプルトニウムの長期保管が重要となってきている。プルトニウム燃料技術開発センターでは多くの核燃料物質が、特に粉末の形態のものについては、ステンレス製の容器に収納されており、このステンレス製容器はさらに二重のPVCバッグで梱包されている。この保管方法では、過去に容器(ステンレス, PVCともに)の劣化が発見されている。PVCバッグの劣化は貯蔵施設における$$gamma$$線が主要な原因と考えられ、ステンレス製容器の劣化はPVCの劣化に伴うHClの発生が原因と考えられる。このため、今後の核燃料物質の長期保管においてはPVCを用いない方法が望ましいと考えられ、アルミ合金製の容器と、それを梱包するステンレス製容器を用いた保管方法に移行している。長期保管においてMOXに含まれる水や有機物,塩素といった不純物はガス発生及び内圧上昇の原因となり得ることから、焼結炉等の設備を用いて熱処理を行い、不純物を所定の基準以下まで低減させる処置を施している。

口頭

MOX燃料ペレットの機械学習焼結密度予測モデル

中嶋 竜矢; 加藤 正人; 土持 亮太; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 石井 克典

no journal, , 

原子力機構では、MOX燃料製造のより深い理解のため、昨年度より機械学習による焼結密度予測モデルの開発に着手し、これまでの製造データから焼結密度予測モデルを作成した。既存の予測モデルでは、学習用データの範囲内では高精度の予測結果が得られたが、学習データに含まれない製造条件の予測時には予測精度が低かった。この要因として、従来の予測モデルは学習用データのパラメータ数が多く、過学習状態となっていたものと考えられた。本研究では、焼結密度への影響が大きなパラメータのみを学習用データとした新たな予測モデルを作成し、汎化性能の改善を図った。

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