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論文

溶液化が困難な放射性廃棄物中のZr-93分析に向けたLA-ICP-MSによる固体試料中Zr同位体新規定量分析

森井 志織; 蓬田 匠; 浅井 志保*; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩

KEK Proceedings 2023-2, p.132 - 137, 2023/11

放射性廃棄物処分時の安全評価対象核種であるZr-93分析の簡易化法として、溶液化が困難な固体試料に含まれるZr同位体をレーザーアブレーション(LA)-ICP-MSで分析する固体同位体希釈質量分析法(固体IDMS)を検討した。固体放射性廃棄物を模擬した分析試料(模擬固体試料)に固体状のスパイク(同位体参照固体)を添加して作製したIDMS用試料をLA-ICP-MSにより同位体比測定し、固体IDMSの成立性を調べた。その結果、溶解操作を経ずに模擬固体試料中のZr同位体の定量分析が固体IDMSにより可能であることが実証でき、溶液化が困難な放射性廃棄物中Zr-93の新規分析法として実現できる見込みが得られた。

論文

高レベル放射性廃棄物中のZr-93迅速分析に向けたLA-ICP-MSによる固体試料中Zr同位体測定法の開発

森井 志織; 蓬田 匠; 浅井 志保*; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩

分析化学, 72(10.11), p.441 - 448, 2023/10

高レベル放射性廃棄物(HLW)等の処分時の安全評価対象核種のひとつであるZr-93のICP-MS定量分析をより迅速化する手法として、Zrを選択的に固相抽出した試料をそのままレーザーアブレーション(LA)してICP-MSで定量分析する技術開発を行った。DGAレジンにZrのみを吸着させる新規Zr固体試料調製法により、試料調製時間を従来よりも大幅に短縮した。Zr固体試料をLA-ICP-MS測定するための最適なレーザー照射条件を検討した。開発した手法をHLW模擬試料中のZr同位体定量に適用した結果、IDMSにより求めた同位体定量値は試料の元素濃度から求めた含有量と不確かさの範囲で一致したため、実際の放射性廃棄物試料中のZr-93についても同様の手順で定量できる見込みを得た。

論文

Uranium hydroxide/oxide deposits on uranyl reduction

大内 和希; 松村 大樹; 辻 卓也; 小林 徹; 音部 治幹; 北辻 章浩

RSC Advances (Internet), 13(24), p.16321 - 16326, 2023/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

電気化学水晶振動子マイクロバランス、インピーダンススペクトル及びX線吸収微細構造測定の結果から、ウラニルイオン(U$$^{rm VI}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$)の還元に伴う析出物の化学状態変化を明らかにした。U$$^{rm VI}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$の還元に伴い、(1)U$$^{rm V}$$の不均化によりU$$^{rm IV}$$が生成する。(2)U$$^{rm IV}$$はU$$^{rm IV}$$水酸化物として析出物を形成し、(3)最終的に水酸化物より大きな電気抵抗を持つU$$^{rm IV}$$酸化物に変化する析出機構が提案される。

論文

Application of high-energy-resolution X-ray absorption spectroscopy at the U L$$_{3}$$-edge to assess the U(V) electronic structure in FeUO$$_{4}$$

蓬田 匠; 秋山 大輔*; 大内 和希; 熊谷 友多; 東 晃太朗*; 北辻 章浩; 桐島 陽*; 河村 直己*; 高橋 嘉夫*

Inorganic Chemistry, 61(50), p.20206 - 20210, 2022/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:39.57(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

近年、U(VI)が(IV)に還元される時の中間体や、長期安定性をもつU(V)化合物の特異的な物性に関する研究が注目されている。しかし、U(V)の電子状態を詳細に分析した例は少ない。本研究では、U(V)の化合物のFeUO$$_{4}$$中のU(V)の電子状態を高エネルギー分解能蛍光検出(HERFD)-X線吸収端微細構造分光法(XANES)によって調べた。X線発光分光器を用いて取得したFeUO$$_{4}$$中のUのL$$_{3}$$端HERFD-XANESスペクトルから、従来のXANESスペクトルにはないピーク分裂をはじめて観測することができた。理論計算によるXANESスペクトルのシミュレーションの結果、このピーク分裂が良く再現でき、6d軌道の分裂によるものであることが明らかになった。この発見により、環境中で従来検出が困難であったU(V)の検出が容易になると期待され、環境科学をはじめとした幅広い分野での応用が期待される。

論文

Watershed-geochemical model to simulate dissolved and particulate $$^{137}$$Cs discharge from a forested catchment

佐久間 一幸; 林 誠二*; 吉村 和也; 操上 広志; Malins, A.; 舟木 泰智; 辻 英樹*; 小林 嵩丸*; 北村 哲浩; 飯島 和毅

Water Resources Research, 58(8), p.e2021WR031181_1 - e2021WR031181_16, 2022/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:42.13(Environmental Sciences)

We developed a watershed-geochemical model for simulating dissolved and particulate $$^{137}$$Cs discharges from a forest catchment in the upstream of the Ohta River. We connected a forest ecosystem compartment model to the 3-D watershed model GETFLOWS (GEneral-purpose Terrestrial Fluid-flow Simulator) to describe the dynamics of $$^{137}$$Cs between the forest ecosystem and the river system. The compartment model included sites for non-leachable and leachable $$^{137}$$Cs in the organic layer. The latter sites could model how stocks of leachable $$^{137}$$Cs increase with ambient temperature and consequently the rate of decomposition of organic matter. The simulation results for dissolved $$^{137}$$Cs concentrations in river water for the period 1 January 2014 to 31 December 2015 were in good agreement with measurements from the catchment. The simulations reproduced the dissolved $$^{137}$$Cs concentration peaks that occurred during three typhoon events and the seasonal variations under base flow conditions. The results support theories which suggest leaching from the organic layer in forests is a primary factor affecting dissolved $$^{137}$$Cs concentrations in river water under base and storm flow conditions.

論文

Analysis of particles containing alpha-emitters in stagnant water at torus room of Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station's Unit 2 reactor

蓬田 匠; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩; 駒 義和; 今野 勝弘*

Scientific Reports (Internet), 12(1), p.7191_1 - 7191_10, 2022/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:56.75(Multidisciplinary Sciences)

福島第一原子力発電所2号機トーラス室滞留水に含まれる$$alpha$$線放出核種の存在形態を、走査型電子顕微鏡X線検出(SEM-EDX)やアルファトラック法により分析した。SEM-EDXによる観察の結果、Uを主成分とするサブ$$mu$$m$$sim$$$$mu$$mサイズの粒子を複数同定できた。これらの粒子はZrなどの燃料被覆管や構造材を構成する元素を含んでいる。また、同じ粒径フラクションの固形分に含まれるU同位体比(235/238)は、原子炉燃料のそれと一致した。このことから、U粒子は原子炉に由来し、これが微細化したものであることを示している。アルファトラック分析により同定した$$alpha$$核種含有粒子は、粒径数10$$mu$$m$$sim$$~数100$$mu$$mのサイズであり、SEM-EDXの元素分析の結果、鉄を主成分としていた。$$alpha$$核種の物質量は極わずかであることから、Pu, Am, Cm等が鉄粒子上に付着する形態であると考えられる。分析した滞留水中の固形分試料では、Uと他の$$alpha$$核種の存在形態が異なる場合があることが明らかになった。

論文

Design of microchannel suitable for packing with anion exchange resins; Uranium separation from seawater containing a large amount of cesium

大内 和希; 塚原 剛彦*; Brandt, A.*; 武藤 由樹*; 生田目 望*; 北辻 章浩

Analytical Sciences, 37(12), p.1789 - 1794, 2021/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:7.11(Chemistry, Analytical)

安全かつ廃棄物削減のための分離技術の開発として、陰イオン交換樹脂を充填したマイクロチップカラムを用いて、ウラン(U)の分離プロセスのスケールダウンを試みた。マイクロ流路を適切に設計することによって理想的なUの分離性能が得られた。実試料としての海水に適用し海水中Uの濃度の定量に成功したことから、本研究で作製したマイクロチップカラムが十分な実用性を有している。また、一般市販品のカラムを用いたU分離と比較して、カラムサイズは1/5000未満まで縮小することに成功した。

論文

Electrochemical studies of uranium (IV) in an ionic liquid-DMF mixture to build a redox flow battery using uranium as an electrode active material

大内 和希; 小松 篤史; 鷹尾 康一朗*; 北辻 章浩; 渡邉 雅之

Chemistry Letters, 50(6), p.1169 - 1172, 2021/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:7.13(Chemistry, Multidisciplinary)

ウランを電極活物質として用いるレドックスフロー電池を構築するためにイオン液体-DMF混合溶媒中での塩化ウラン(IV)の電気化学挙動を調べた。結果としてレドックスフロー電池のアノード反応として利用可能である準可逆なU$$^{III}$$/U$$^{IV}$$対を見出した。

論文

Dynamics of $$^{137}$$Cs in water and phyto- and zooplankton in a reservoir affected by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant Accident

辻 英樹*; 中川 惠*; 飯島 和毅; 舟木 泰智; 吉村 和也; 佐久間 一幸; 林 誠二*

Global Environmental Research (Internet), 24(2), p.115 - 127, 2021/06

2014年から2017年にかけて福島第一原子力発電所事故の影響を受けたダム湖において湖水およびプランクトンを採取し、その放射性セシウム濃度の変化について調査した。その結果、湖水中の溶存態$$^{137}$$Cs濃度は夏に高く、冬に低い季節変動を示すことが明らかとなった。一方でプランクトン中の放射性セシウム濃度については季節的な影響はほとんど認められなかった。湖水からプランクトンが取り込む$$^{137}$$Cs量は1.4%未満であり、湖全体における放射セシウムの動態を考える上でその影響は非常に小さいと考えられる。

論文

Applicability of $$K_{d}$$ for modelling dissolved $$^{137}$$Cs concentrations in Fukushima river water; Case study of the upstream Ota River

佐久間 一幸; 辻 英樹*; 林 誠二*; 舟木 泰智; Malins, A.; 吉村 和也; 操上 広志; 北村 哲浩; 飯島 和毅; 細見 正明*

Journal of Environmental Radioactivity, 184-185, p.53 - 62, 2018/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:7.31(Environmental Sciences)

福島河川水中の溶存態$$^{137}$$Cs濃度を数値計算するにあたって、分配係数($$K_{d}$$)を用いた吸脱着モデルの適用可能性を評価した。数値計算結果は平水時および出水時の水と浮遊砂の流出フラックス、懸濁態$$^{137}$$Cs濃度を再現した。一方、河川水中の溶存態$$^{137}$$Cs濃度の実測値の再現性は低かった。粗い粒径区分の$$K_{d}$$をチューニングした結果、平水時の溶存態$$^{137}$$Cs平均濃度を再現することが可能であった(実測値:0.32Bq/L, 計算値: 0.36Bq/L)。しかし、平水時の溶存態$$^{137}$$Cs濃度の季節変動(0.14-0.53Bq/L)や出水時の濃度上昇(0.18-0.88Bq/L, mean: 0.55Bq/L)は現実的な数値計算パラメータでは再現することはできなかった。

論文

Deposition of uranium oxide following the reduction in weak acid solution using Electrochemical Quartz Crystal Microbalance (EQCM)

大内 和希; 音部 治幹; 北辻 章浩; 山本 正弘

ECS Transactions, 75(27), p.51 - 57, 2017/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:38.46

本研究では、電気化学水晶子マイクロバランス(EQCM)を用いてウランの原子価変化に伴う4価ウランの電解析出反応を調査した。弱酸性溶液中で6価ウランの還元反応のEQCM測定を行ったところ、4価ウランの析出物が電極表面に観測された。析出挙動、析出のpH依存性および析出物の酸化電位から、析出機構を推定した。析出は3段階で進行し、析出開始までの誘導過程では、不均化反応により生成した4価ウランが、4価ウラン水酸化物の核を形成する。核が形成すると析出物は成長し始める(成長過程)。この過程では、電極表面の析出物が5価から4価ウランへの反応を触媒し、還元電流と析出速度の一時的な増大が観測される。電極表面が析出で覆われると還元および析出反応が一定速度で進行する(状態変化過程)。この過程では、4価ウラン水酸化物がより安定な状態であるウラン酸化物へ変化する。

論文

Development of a new continuous dissolution apparatus with a hydrophobic membrane for superheavy element chemistry

大江 一弘*; Attallah, M. F.*; 浅井 雅人; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮*; 笠松 良崇*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1317 - 1320, 2015/02

 被引用回数:8 パーセンタイル:61(Chemistry, Analytical)

超重元素化学にむけ、ガスジェット法によって搬送された核反応生成物を連続溶解する新規方法を開発した。本方法では、疎水性メンブレンフィルターを用い、気相と水相を分離する。本手法を用いて短寿命放射性核種$$^{91m,93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wの溶解効率を測定した結果、水溶液流速0.1-0.4mL/minで80%以上の収率が得られた。一方、1.0-2.0L/minの範囲内では、ガス流速への依存性は観測されなかった。以上の結果から、本手法が超重元素の溶液化学研究に適用可能であることが示された。

論文

Experimental evidence of nonthermal acceleration of relativistic electrons by an intensive laser pulse

蔵満 康浩*; 中新 信彦*; 近藤 公伯; 坂和 洋一*; 森 芳孝*; 三浦 永祐*; 辻 和樹*; 木村 和哉*; 福持 修司*; 柏原 守*; et al.

Physical Review E, 83(2), p.026401_1 - 026401_6, 2011/02

 被引用回数:16 パーセンタイル:65.84(Physics, Fluids & Plasmas)

宇宙に漂う宇宙線に含まれる粒子線のエネルギー分布は冪乗に比例する傾向を持つことが知られており、したがって、そのような宇宙線の起源を知るうえで非熱的な加速機構を考えることは本質的である。このような宇宙線の起源の候補として宇宙における衝撃波に沿った相対論的な航跡場加速が考えられている。ここではそのような航跡場をプラズマ中に入射した強力なレーザー光による航跡場による加速として扱い、実験室における天文物理を展開した。

論文

Model experiment of cosmic ray acceleration due to an incoherent wakefield induced by an intense laser pulse

蔵満 康浩*; 中新 信彦*; 近藤 公伯; 坂和 洋一*; 森 芳孝*; 三浦 永祐*; 辻 和樹*; 木村 和哉*; 福持 修司*; 柏原 守*; et al.

Physics of Plasmas, 18(1), p.010701_1 - 010701_4, 2011/01

 被引用回数:19 パーセンタイル:62.63(Physics, Fluids & Plasmas)

大振幅の光波を有する強力なレーザーパルスを代用することで実験室中のプラズマに宇宙の衝撃波環境のモデル実験を行った。強力なレーザーパルスを爆縮するポリスチレンのシリンダー中で伝搬させ宇宙衝撃波の上流のプラズマ中を伝搬する大振幅光波を模擬した。非熱平衡な電子が生成され、そのスペクトルは2乗の冪に従った。

論文

Spectrum modulation of relativistic electrons by laser wakefield

中新 信彦*; 近藤 公伯; 蔵満 康浩*; 森 芳孝*; 三浦 永祐*; 辻 和樹*; 木村 和也*; 福持 修司*; 柏原 守*; 谷本 壮*; et al.

Applied Physics Letters, 93(8), p.081501_1 - 081501_3, 2008/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:18.82(Physics, Applied)

中空のプラスチックシリンダーを爆縮して過渡的に長尺プラズマチューブを発生し、そこへPWレーザーを入射して相対論電子を発生した。長尺プラズマチューブの条件を変えることで発生相対論電子のスペクトル変調が可能であることが判明した。

論文

Absolute calibration of imaging plate for GeV electrons

中新 信彦*; 近藤 公伯; 薮内 俊毅*; 辻 和樹*; 田中 和夫*; 鈴木 伸介*; 安積 隆夫*; 柳田 謙一*; 花木 博文*; 小林 尚志*; et al.

Review of Scientific Instruments, 79(6), p.166102_1 - 066102_3, 2008/06

高エネルギー電子線の検出器として利用されるイメージングプレートの絶対感度較正を行った。GeV領域に感度較正範囲を広げるべくSPring-8の入射用ライナックを利用した。この結果、従来の100MeVまでの感度が1GeVまで広げられた。

論文

Development of a knowledge based system linked to a materials database

加治 芳行; 辻 宏和; 藤田 充苗*; Xu, Y.*; 吉田 健司*; 益子 真一*; 志村 和樹*; 宮川 俊一*; 芦野 俊宏*

Data Science Journal (Internet), 3, p.88 - 94, 2004/07

4機関(物質・材料研究機構,日本原子力研究所,核燃料サイクル開発機構,科学技術振興事業団)が共同で分散型材料データベースシステム(データフリーウェイ)の開発を進めてきた。このシステムをより有効に利用するために、材料データベースから抽出した知識を表現する知識ベースシステムの開発を行っている。XML(拡張可能なマーク付け言語)を検索結果及びその意味を表現する方法として採用している。XMLで記述する1つの知見ノートを知識ベースを構成する1つの知識として格納している。本論文では、データフリーウェイの現状,XMLによる材料データベースから抽出された知識の表現方法及び分散型材料知識ベースシステムについて述べる。

論文

材料データベースとリンクした知識ベースシステムの開発

加治 芳行; 吉田 健司*; 益子 真一*; 藤田 充苗*; 志村 和樹*; 衣川 純一*; 辻 宏和; 宮川 俊一*; 岩田 修一*

日本原子力学会和文論文誌, 1(4), p.412 - 418, 2002/12

物質・材料研究機構,日本原子力研究所,核燃料サイクル開発機構,科学技術振興事業団の4機関が共同して、分散型材料データベースシステム(データフリーウェイ)の開発を進めてきた。データフリーウェイのより有効な利用のために、材料データベースから抽出した知識を表現する知識ベースシステムの開発を行っている。拡張可能なマーク付け言語(XML)を検索結果の表示及びその意味を表現する方法として採用している。XMLで記述する知見ノートを知識ベースを構成する1つの知識として格納している。本論文では、データフリーウェイの現状,XMLによる材料データベースから抽出された知識の表現方法及び分散型材料知識ベースシステムについて述べる。

論文

Obtainable knowledge for materials from Data-Free-Way; Description method of knowledge obtained from fact database

辻 宏和; 加治 芳行; 藤田 充苗*; 衣川 純一*; 吉田 健司*; 益子 真一*; 志村 和樹*; 宮川 俊一*; 岩田 修一*

Proceedings of 10th German-Japanese Workshop on Chemical Information, p.131 - 133, 2002/00

物材機構,原研,サイクル機構,科学技術振興事業団の共同で分散型材料データベースシステム「データフリーウェイ」が開発された。このシステムでは検索結果は表や図で与えられる。次の段階として、材料データベースから抽出される知見を記述する知識ベースシステムの開発に着手した。この論文では、データフリーウェイの現状と材料データベースから抽出される知見をXMLという言語を用いて記述する方法について述べる。

論文

データフリーウェイからの知識の生成; ファクトデータベースから獲得される知見の表現方法

加治 芳行; 吉田 健司*; 益子 真一*; 藤田 充苗*; 志村 和樹*; 衣川 純一*; 辻 宏和; 宮川 俊一*; 岩田 修一*

第38回情報科学技術研究集会予稿集, p.43 - 47, 2001/00

物質・材料研究機構,日本原子力研究所,核燃料サイクル開発機構,科学技術振興事業団の4機関が共同して、分散型材料データベースシステム(データフリーウェイ)の開発を行ってきた。データを格納した機関を意識することなく、利用者が要求するデータを表やグラフとして表示可能なシステムである。このシステムのより高度な利用を目指して、ファクトデータベースからの検索結果を基にした各機関の得意分野の知識を作成し、その知識を利用者が参照できるシステムの開発を進めている。これは、ファクトデータベースからの検索結果は表やグラフとして表示されたが、それらを知識としてXMLで記述・表現した知見ノートである。ここでは、データフリーウェイの現状とその検索結果のXML記述方法について述べる。

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