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池田 一貴*; 佐次田 頌*; 大友 季哉*; 大下 英敏*; 本田 孝志*; 羽合 孝文*; 齋藤 開*; 伊藤 晋一*; 横尾 哲也*; 榊 浩司*; et al.
International Journal of Hydrogen Energy, 51(Part A), p.79 - 87, 2024/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Physical)Low-vanadium-concentration alloys have low durability, and their hydrogen absorption and desorption amounts decrease by 20% after 100 cycles. In this study, we conducted reverse Monte Carlo modeling on X-ray diffraction patterns and neutron pair distribution functions of the hydrogen-absorbed and desorbed samples of a V
Ti
Cr
alloy to analyze the variations in the local structure. The local structure surrounding the hydrogen atom in the hydrogen-absorbed phase exhibited minimal changes. In contrast, hydrogen occupied both tetrahedral and octahedral sites of the hydrogen-desorbed phase almost equally during the early cycles; however, the amount of hydrogen occupying the tetrahedral sites increased with the number of cycles.
Ga K-edge XANES study of Ga-exchanged zeolites at high temperatures under different atmospheres including vacuum, CO, and pressurized H
Huang, M.*; 金城 哲弥*; 安村 駿作*; 鳥屋尾 隆*; 松村 大樹; 齋藤 寛之*; 清水 研一*; 並木 則和*; 前野 禅*
Catalysis Science & Technology, 13(23), p.6832 - 6838, 2023/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Physical)Ga-exchanged zeolites are promising catalysts for dehydrogenative alkane transformations. Reduced Ga species, such as Ga hydrides and Ga
cations, are possible active sites for alkane dehydrogenation based on in situ spectroscopic studies. However, most of the reported studies were conducted at lower temperatures compared with those encountered in actual operating conditions. In this study, the in situ Ga K-edge XANES analysis of Ga-exchanged MFI zeolite was performed under actual operating temperatures and different atmospheres (H, He, CO, vacuum, and CH
). The absorption edge appeared at similarly lower energy values than that of GaO
in all atmospheres, whereas the main absorption peak intensity differed depending on the presence or absence of a hydride source in the gas phase. Higher intensities were observed under H and CH atmospheres than under CO and vacuum atmospheres.
岡崎 宏之*; 出崎 亮*; 越川 博*; 松村 大樹; 池田 隆司*; 山本 春也*; 八巻 徹也*
Journal of Physical Chemistry C, 127(49), p.23628 - 23633, 2023/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Physical)The change in the oxygen adsorption states of Pt nanoparticles by ion irradiation of the carbon support is studied by in situ X-ray absorption spectroscopy measurements. The difference spectra around a Pt L edge due to oxygen adsorption are recorded, and a lowering in the Pt-O antibonding level by the ion irradiation is observed, thus resulting in a weakening of the Pt-O bond. This indicates that the introduction of vacancies in the carbon support would result in weak Pt-O bonds assumable through the stronger Pt-C interaction, which is considered to enhance the oxygen reduction reaction activity of the deposited Pt nanoparticles. Theoretical studies have demonstrated that the vacancies affect Pt through the Pt-C interaction and then result in the weakening of the Pt-O bond.
O
with electrochemical Li intercalation村瀬 知志*; 吉川 裕未*; 藤原 孝将*; 深田 幸正*; 寺西 貴志*; 狩野 旬*; 藤井 達生*; 稲田 康宏*; 片山 真祥*; 吉井 賢資; et al.
Journal of Physics and Chemistry of Solids, 162, p.110468_1 - 110468_6, 2022/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Multidisciplinary)混合原子価系YbFeOにおける原子価制御の可能性を検討するため、電荷化学的手法によりLiイオンの挿入を試みた。対象物質をLiイオンバッテリー類似のセル状にして実験を行い、Liの挿入による格子定数および原子間距離の系統的変化を観測した。イオンの挿入は、電荷量に換算し300mAh/g以上であった。放射光吸収分光による局所構造観測を行ったところ、LiはYb層とFe層の間に挿入されることが分かった。本測定からは、金属鉄の微粒子が析出することも示唆された。このため、Liの挿入による鉄イオンの原子価の系統的な変化は明瞭に観測されなかった。メスバウア分光法などからは、Liは空間的に不均一に挿入されることが示唆されたものの、本研究の結果は、YbFeOの原子価や物性が電気化学的手法によって制御できる可能性を示すものである。
金村 祥平*; 高橋 優也*; 大森 孝*; 野平 俊之*; 坂村 義治*; 松村 達郎
電気化学, 88(3), p.289 - 290, 2020/09
原子力発電所で発生する使用済燃料を再処理すると、高レベル廃液,ガラス固化体等の高レベル放射性廃棄物が発生する。高レベル廃棄物には、白金族元素,レアアース等のレアメタルが含まれる。これらレアメタルの一部は、Pd-107, Cs-135, Se-79, Zr-93といった半減期が数十万年以上の長寿命核分裂生成物(LLFP)であるため、現在は化学的,物理的に地層処分環境では長期間安定なガラス固化体として処分することとなっている。しかし、高レベル廃棄物からのレアメタル回収や、核変換処理による安定核種または短寿命核種への変換が実現すれば、原子力発電の長年の課題であった高レベル廃棄物の大幅な低減と、廃棄物の再資源化が実現できる。ImPACTプログラムにおいて、少量の試薬添加で元素の分離操作が実現でき、二次廃棄物量を低減可能な電気化学プロセスに着目し、電気化学的手法を用いた高レベル廃棄物からのLLFP分離回収プロセスを開発した。この成果が認められ、電気化学会技術賞(棚橋賞)を受賞した。電気化学会の依頼により、学会誌への解説記事を掲載する。本稿では、開発した手法について簡潔に解説した。
森田 圭介; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 高橋 優也*; 大森 孝*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*
Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.464 - 468, 2019/09
高レベル放射性廃液(HLLW)には種々の長半減期核種が含まれており、地層処分における環境影響を低減させる観点からマイナーアクチノイドと長寿命核分裂生成物(LLFP)を分離し核変換することが望ましい。原子力機構と東芝はHLLWからLLFPであるSe, Zr, Pd及びCsの分離法を開発した。我々は新規ヒドロキシアセトアミド型抽出剤
-ジドデシル-2-ヒドロキシアセトアミド(HAA)を用いたHLLWからのZrの抽出挙動について詳細に検討を行った。HAA抽出系はZrに高い選択性を示し、抽出序列はZr 
Mo Pd Ag 
Sb Sn Lns Feであることを確認した。また、抽出化学種をZr(HAA)(NO)(HNO)
と同定し、ミキサセトラを用いた連続向流抽出によって模擬HLLWからZrとMoが定量的に抽出可能であることを実証した。
加藤 優*; 武藤 毬佳*; 松原 直啓*; 上村 洋平*; 脇坂 祐輝*; 米内 翼*; 松村 大樹; 石原 知子*; 徳島 高*; 野呂 真一郎*; et al.
ACS Applied Energy Materials (Internet), 1(5), p.2358 - 2364, 2018/05
被引用回数：12 パーセンタイル：43.4(Chemistry, Physical)Multinuclear metal active sites are widely used as catalytic reaction centers in metalloenzymes and generally show high catalytic activity. The oxygen reduction reaction (ORR) is an important reaction not only in oxygenic respiration but also in future energy generation devices such as polymer electrolyte fuel cells and metal-air batteries. Incorporation of multinuclear metal active sites in conductive materials such as carbon will allow us to develop highly active electrocatalysts like metalloenzymes. Herein, we report a copper-based ORR electrocatalyst with multinuclear copper active sites in nitrogen-doped graphene. Electrochemical measurements revealed that the obtained electrocatalyst showed the highest electrocatalytic activity for the ORR in the Cu-based electrocatalysts in neutral aqueous solution. In situ X-ray absorption spectroscopy revealed the incorporation of multinuclear copper sites.
subnanoclusters and Pt single atoms over porous carbon supports and their structural analyses with X-ray absorption spectroscopy糸井 弘行*; 西原 洋知*; 小林 俊介*; Ittisanronnachai, S.*; 石井 孝文*; Berenguer, R.*; 伊藤 仁*; 松村 大樹; 京谷 隆*
Journal of Physical Chemistry C, 121(14), p.7892 - 7902, 2017/04
被引用回数：31 パーセンタイル：71.76(Chemistry, Physical)We demonstrate the fine dispersion of Pt subnanoclusters or Pt single atoms on two types of porous carbon supports, Ketjen black (KB) and zeolite-templated carbon (ZTC). For the fine dispersion of Pt subnanoclusters, simply filling an organoplatinum complex, (COD)PtMe, as a Pt precursor into the micropores is found to be crucial to prevent agglomeration or sintering of Pt subnanoclusters. Moreover, it is possible to disperse Pt single atoms on ZTC, simply by decreasing the Pt loading amount down to ca. 0.9 wt%, owing to some stabilization effect by oxygen-containing functional groups. Extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) analysis for Pt subnanoclusters reveals that the Pt-Pt bond is contracting to a large extent (
2.8%) relative to balk values, and upon hydrogen chemisorption, the bond elongates more than the reported values for the 1.0 nm sized Pt nanoparticles.
吉田 由香里*; 溝端 健亮*; 松村 彰彦*; 磯野 真由*; 八高 知子*; 中野 隆史*; 舟山 知夫; 小林 泰彦; 金井 達明*
JAEA-Review 2014-050, JAEA Takasaki Annual Report 2013, P. 81, 2015/03
日本の炭素線治療において臨床線量を決定するために用いられているclinical RBE (cRBE)はexperimental RBE (eRBE)にscaling factorをかけたものである。eRBEはhuman salivary gland(HSG)細胞を用いたコロニー形成法によりlinear-quadratic(LQ)モデルで得られた
値および
値から求められた各LETにおけるRBEが採用されており、これが全ての患者(すなわちすべての細胞および組織)における炭素線治療計画に反映されている。しかしながら、RBEは線量,線量率,細胞や組織の種類、エンドポイント、酸素化の程度などにより異なる。そこで、群馬大学重粒子線照射施設(GHMC)のLET 1380keV/
m、および原子力機構TIARAのLET 108158keV/mの炭素線を用い、その線量分布を評価すると共に、ヒト正常皮膚細胞への照射を行い、得られたRBE値について過去のHSG細胞の結果と比較・解析した。
矢板 毅; 小林 徹; 池田 隆司; 松村 大樹; 町田 昌彦; 奥村 雅彦; 中村 博樹
放射光, 27(6), p.315 - 322, 2014/11
福島第一原子力発電所の事故により放出された放射性セシウムは、福島の空間線量を高める原因となっており、現在も除染作業が続けられている。本研究においては、土壌中におけるセシウムの構造および化学結合状態などを原子, 分子レベルより明らかにすることから、セシウムの土壌における中長期的安定性、線量の高い土壌廃棄物に対する化学除染方法の評価および開発、中間貯蔵施設等の保管方法に関する安全性評価に資する知見を得ることを目的として、基礎的知見を含めた"総合診断的な研究"を実施している。本稿では、この中でも粘土鉱物での存在状態を明らかにするため、放射光などX線分析および第一原理分子動力学計算を用いたセシウムの存在状態について得られた結果の一部について紹介する。
Al
小林 理気*; 金子 耕士; 斉藤 耕太郎*; Mignot, J.-M.*; Andr
, G.*; Robert, J.*; 脇本 秀一; 松田 雅昌*; Chi, S.*; 芳賀 芳範; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 83(10), p.104707_1 - 104707_5, 2014/10
被引用回数：17 パーセンタイル：68.53(Physics, Multidisciplinary)The effect of electron doping by the substitution of Rh for Ru on unconventional magnetic order in CeRuAl was investigated via neutron powder diffraction. In Ce(Ru
Rh
)Al with 
= 0.05, 0.12, 0.2, reorientation of the ordered moment from the 
- to the 
-axis takes place in all samples, while the ordering vector 
= (0 1 0) remains unchanged within this concentration range. The moment reorientation is accompanied by an enhancement in its size by a factor of 2.4, from 
=0.43 
at = 0 to =1.06, 1.04, and 1.02 for = 0.05, 0.12 and 0.2, respectively. The continuous decrease in Nel temperature 
(
), despite an abrupt increase in , underlines the strong anisotropy in the exchange interaction in CeRuAl, and the fact that this anisotropy is easily suppressed by electron doping.
O吉井 賢資; 松村 大樹; 齋藤 寛之; 神戸 高志*; 福永 守*; 村岡 祐治*; 池田 直*; 森 茂生*
Journal of the Physical Society of Japan, 83(6), p.063708_1 - 063708_4, 2014/06
被引用回数：4 パーセンタイル：34.67(Physics, Multidisciplinary)マルチフェロイックYbFeOについて、電流印加冷却による磁性の変化を報告する。磁気転移温度250K近傍において電流印加して試料を冷却した場合、電流無しの場合に比べ、低温100K以下において、磁化が10-20%低下する。それに伴い、電流印加後のヒステリシスループ測定から、磁気異方性が10-20%増強されることが分かった。これらの現象は、強磁性ドメインと反強磁性ドメインのうち磁気異方性の大きい後者が優勢となること、あるいは、電荷秩序ドメインの生成が抑制されピニング効果が大きくなることを示唆する。応用的に見ると本現象は、磁場冷却による磁気異方性の増強である交換バイアスとは異なり、磁場が無くても異方性が増強されるため、磁化の安定化を起こす新しい手法と提案できる。
矢板 毅; 池田 隆司; 松村 大樹
日本原子力学会誌ATOMO
, 56(6), p.366 - 371, 2014/06
粘土鉱物へのセシウム吸脱着機構は、1950から1960年代にかけて多くの研究成果の報告があり、セシウムが土壌表面近くに存在するメカニズムなど、様々な説明がなされてきたが、原子,分子レベルでのセシウム存在状態に関して直接観察等を通じた報告は意外に少ない。そこで本研究において、構造・化学結合特性などに焦点を当て、放射光や理論計算などを通じて詳細に検討したところ、セシウムと粘土鉱物との間には、アルカリ金属としては特異な相互作用が存在することを新しく指摘した。この結果については、2稿にわたり解説することとし、本稿では、特に放射光および経験的なパラメータ等を含まない第一原理に基づく分子動力学計算による結果について紹介する。
松田 規宏; 春日井 好己; 松村 宏*; 岩瀬 広*; 豊田 晃弘*; 八島 浩*; 関本 俊*; 大石 晃嗣*; 坂本 幸夫*; 中島 宏; et al.
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 4, p.337 - 340, 2014/04
フェルミ国立加速器施設のNuMI (Neutrinos at the Main Injector)は、ニュートリノ混合・振動事象を調査するため大強度のニュートリノを生成しており、崩壊領域の末端には加速陽子や二次粒子のビームダンプとしてハドロンアブソーバーが設置されている。ビームダンプの遮蔽性能を評価するため、放射化検出器による反応率測定をアブソーバーの背面で実施した。検出器の誘導放射能は、ゲルマニウム検出器を用いたスペクトル解析により測定した。反応率の2次元分布には2種類のピークが確認され、1つは両側に強いピーク、もう1つは上方に弱いピークであった。これらのピークは、アブソーバーの隙間を通ってきたストリーミングによるものであった。
O吉井 賢資; 水牧 仁一朗*; 松本 圭右*; 森 茂生*; 遠藤 成輝; 齋藤 寛之; 松村 大樹; 神戸 高志*; 池田 直*
Journal of Physics; Conference Series, 428, p.012032_1 - 012032_5, 2013/04
被引用回数：14 パーセンタイル：96.93(Chemistry, Applied)マルチフェロイック物質YbFeOの単結晶試料について、その磁性を調べた。磁気転移温度は250Kと過去の報告値に近かった。また、c軸方向の磁化のほうが、ab軸方向のそれよりも10倍以上大きく、この物質の異方性が観測された。ab面内の磁化については、10K以下で、磁場中冷却した磁化が負となる現象が見られた。これは、磁化が外部磁場と逆向きに向いていることを示し、エネルギー的に不安定な特異現象である。Ybモーメントの磁化がFeのそれと逆に向いており、それが低温で増強されるためと考えた。磁気熱量効果の測定からは、エントロピー変化のピーク値は1Jkg
Kとあまり大きくないものの、ピーク幅100K程度の広い温度範囲で見られており、磁気冷凍に有利な性質であることがわかった。これは、この物質系特有の三角格子上の磁気フラストレーションに起因するものと考えられる。
春日井 好己; 松田 規宏; 坂本 幸夫; 中島 宏; 八島 浩*; 松村 宏*; 岩瀬 広*; 平山 英夫*; Mokhov, N.*; Leveling, A.*; et al.
Reactor Dosimetry; 14th International Symposium (ASTM STP 1550), p.675 - 689, 2012/08
JASMINと名付けられた共同研究プロジェクトのもとで、フェルミ国立研究所の反陽子ターゲットステーションを遮蔽集合体として使用した遮蔽実験を行っている。実験では、箔放射化法を用いた測定を行い、新たに開発したフィッティング法によって、遮蔽体中の高エネルギー中性子スペクトル(1-100MeV)を決定した。この手法では、中性子スペクトルの形を、簡単な関数で表した。得られた結果を、アンフォールディング法及び理論計算から導出した中性子スペクトルと比較することにより、この手法の妥当性を確認した。最後に、仮定したスペクトル関数中のフィッティング変数が放射化法で得られた反応率に対して、簡単な関係を持つことを示した。これにより、複雑な計算を行わずに、反応率データから簡単に高エネルギー中性子スペクトルを導出できることがわかった。
松田 規宏; 春日井 好己; 坂本 幸夫; 中島 宏; 松村 宏*; 岩瀬 広*; 木下 哲一*; 平山 英夫*; 八島 浩*; Mokhov, N.*; et al.
Journal of the Korean Physical Society, 59(2), p.2055 - 2058, 2011/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Physics, Multidisciplinary)遮蔽設計において、中性子のスペクトル形状及びその強度を推定することは大変重要である。フェルミ国立加速器研究所の反陽子生成ターゲットステーションで得られた遮蔽実験データから、フィッティング及びアンフォールディング法の2つの方法で高エネルギー中性子のスペクトル形状の推定を行った。フィッティング法では、中性子スペクトルが容易に得られ、かつ遮蔽材料の核データと比較しても妥当であった。アンフォールディング法で得られたスペクトル形状は、核データとは整合のとれない結果となった。2つの方法で推定した中性子スペクトルの形状に対して、PHITSコードによる計算結果で検証を行った。
Al (
= Ru and Os); Single crystal neutron diffraction studies加藤 治一*; 小林 理気; 竹坂 智明*; 西岡 孝*; 松村 政博*; 金子 耕士; 目時 直人
Journal of the Physical Society of Japan, 80(7), p.073701_1 - 073701_4, 2011/07
被引用回数：61 パーセンタイル：89.36(Physics, Multidisciplinary)Neutron diffraction studies of CeAl ( = Ru and Os), which shows an anomalous transition at 
K for CeRuAl and at 29 K for CeOsAl, have been carried out using single crystal samples. In the ordered state below 
, obvious superlattice reflections have been found, indicating the appearance of ordered magnetic moments. The magnetic structures of both compounds could be commonly explained with a propagation vector 
, where collinear antiferromagnetic moments with magnitudes of 0.42(1) 
for CeRuAl and of 0.29(1) for CeOsAl are aligned along the -axis.
関本 俊*; 宇都宮 敬*; 八島 浩*; 二宮 和彦*; 尾本 隆志*; 中垣 麗子*; 嶋 達志*; 高橋 成人*; 篠原 厚*; 木下 哲一*; et al.
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 1, p.89 - 93, 2011/02
中性子入射反応断面積は、加速器施設の遮蔽設計や宇宙化学における元素合成過程の解明のために必要なデータである。しかし、約100MeV以上のエネルギー領域における実験データは乏しい。本研究では放射化法を用いて、イットリウムとテルビウムに対する287MeV中性子の反応断面積を測定した。実験は大阪大学核物理研究センター(RCNP)において、
Li(p, n)反応により生成した準単色中性子ビームを用い行った。ビーム軸上に設置したイットリウムとテルビウムのサンプルに準単色中性子ビームを照射し、各サンプルの放射能を測定することにより反応断面積を導出した。また、陽子入射反応断面積を得るために、300MeV陽子ビームをサンプルに照射した実験も行った。発表では、得られた中性子入射反応断面積を示すとともに、陽子入射反応との相違点について考察する。
八島 浩*; 春日井 好己; 松田 規宏; 松村 宏*; 岩瀬 広*; 木下 哲一*; Mokhov, N.*; Leveling, A.*; Boehnlein, D.*; Vaziri, K.*; et al.
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 1, p.48 - 51, 2011/02
フェルミ国立加速器研究所の反陽子ターゲットステーションにおいて、放射化試料を使用した遮蔽実験を行い、照射後の残留放射能をGe検出器で測定した。反応率の空間分布は、反陽子ターゲットステーションを構成する鉄遮蔽体及びコンクリート遮蔽体の背後に設置した試料による放射能の結果から得られた。得られた反応率はターゲットの下流に向かって上昇する分布を有しており、高エネルギー加速器施設の遮へい設計によく用いられるMoyerの式と一致した。さらに、この結果から鉄及びコンクリートにおける中性子の減弱距離が得られた。
