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論文

吸着繊維を用いた閉鎖域内汚染海水からのセシウムの除去

染谷 孝明*; 浅井 志保; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*

日本海水学会誌, 69(1), p.42 - 48, 2015/02

東京電力福島第一原子力発電所の第1-4号機取水路前には放射性セシウム等で汚染された海水が堤防やシルトフェンスに仕切られて貯留されている。著者らは、汚染水中からセシウムを高速除去する吸着材として、市販の6-ナイロン繊維に不溶性フェロシアン化コバルト微粒子を担持したセシウム吸着繊維を作製した。この繊維を芯材に巻いてワインドフィルターにして汚染水をポンプで流通させる、あるいはセシウム吸着繊維を組み紐にして汚染水に浸漬させることを想定し、物質収支式、吸着等温式、および吸着速度式を用いて除染に必要となるセシウム吸着繊維の重量および接触時間を推算した。平衡に達するまでの汚染水接触時間は約15分であり、短時間で十分にセシウムを除去できることがわかった。

論文

Simple method for high-density impregnation of Aliquat 336 onto porous sheet and binding performance of resulting sheet for palladium ions

田中 亮太*; 石原 量*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 浅井 志保; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Separation Science and Technology, 49(1), p.154 - 159, 2014/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:73.17(Chemistry, Multidisciplinary)

Extractants impregnated onto porous materials exhibit high performance in adsorption kinetics of metal ions because metal ions are transported by the permeative flow of a metal solution through pores. A simple scheme for the stable impregnation of extractants is necessary to extend the application of extractants. Aliquat 336 was impregnated onto a porous sheet on the basis of the hydrophobic and electrostatic interactions between the octyl group of Aliquat 336 and the undecanoicacid-group-containing polymer chain grafted onto the porous sheet. Palladium chloride solution was fed to the bed charged with the Aliquat 336-impregnated porous sheet, driven by a pressure difference. The dynamic binding capacity of the Aliquat 336-impregnated porous sheet was 0.60 mmol/g, which was one or two orders of magnitude higher than the space velocities of conventional Aliquat 336-impregnated beads.

論文

Determination of mole percentages of brush and root of polymer chain grafted onto porous sheet

内山 翔一郎*; 石原 量*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*; 浅井 志保

Journal of Chemical Engineering of Japan, 46(6), p.414 - 419, 2013/06

 被引用回数:7 パーセンタイル:60.38(Engineering, Chemical)

Radiation-induced graft polymerization has been applied to the commercial production of functional materials, e.g., absorber of basic gases and ion-exchanger of proteins. However, to date, the graft chain has not been satisfactorily characterized because of the difficulty in isolating the graft chain from the trunk polymer. In this study, a simple method is used to determine the mole percentages of the polymer brush and root of the epoxy-group-containing graft chain, on the basis of the differences in swelling induced by the sequential introduction of ion-exchange groups into a hydrophobic graft chain with a reagent dissolved in water as the solvent. The proposed method enables us to scientifically depict an image of the polymer chain grafted onto the porous polymer and helps us to design porous polymers.

論文

Crosslinked-chelating porous sheet with high dynamic binding capacity of metal ions

和田 剛*; 石原 量*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 浅井 志保; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Solvent Extraction and Ion Exchange, 31(2), p.210 - 220, 2013/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:82.58(Chemistry, Multidisciplinary)

金属イオンを迅速に濃縮又は精製するためには、優れた動的吸着容量を有する分離材料を用いるのが効果的である。本研究では、エチレングリコールジメタクリレートとグリシジルメタクリレートの共重合反応によって、透水性・加工性に優れたシート状多孔性高分子の細孔表面にキレート形成基を有する架橋型高分子鎖を付与し、新規な吸着体を作製した。得られた多孔性高分子吸着体は、銅イオンに対して、十分な平衡吸着容量を保持しつつも優れた動的吸着容量を実現した。これは、架橋された高分子鎖によって、銅イオンの高分子鎖相内における吸着体厚み方向への拡散速度が抑制されたためであり、高分子鎖の架橋が効果的に作用したことを示している。

論文

Dependence of lanthanide-ion binding performance on HDEHP concentration in HDEHP impregnation to porous sheet

石原 量*; 浅井 志保; 乙坂 重嘉; 山田 伸介*; 廣田 英幸*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*

Solvent Extraction and Ion Exchange, 30(2), p.171 - 180, 2012/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:66.74(Chemistry, Multidisciplinary)

Permeative flow through pores of porous membranes enhances the mass transfer of target ions. When polymer chains containing functional groups are appended to the pore surface of porous membranes, a high-speed collection of target ions is achieved. In this study, an octadecylamino-group-introduced polymer chain grafted onto a porous sheet was impregnated with bis(2-ethylhexyl)phosphate (HDEHP). The porous sheet into which a C$$_{18}$$H$$_{37}$$NH group was introduced was immersed in HDEHP/ethanol solution. The liquid permeability of a cartridge charged with the HDEHP-impregnated porous sheet in disk form was 96% that of the starting-porous-disk-packed cartridge. The equilibrium binding capacity was 0.32 mol per kg of the disk. The HDEHP-impregnated porous sheet was found to be applicable to the preconcentration of trace amounts of lanthanides prior to their measurement by ICP-MS.

論文

Removal of cesium using cobalt-ferrocyanide-impregnated polymer-chain-grafted fibers

石原 量*; 藤原 邦夫*; 原山 貴登*; 岡村 雄介*; 内山 翔一朗*; 杉山 まい*; 染谷 孝明*; 天海 亘*; 海野 理*; 小野 翼*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 48(10), p.1281 - 1284, 2011/10

AA2011-0190.pdf:0.45MB

Zeolites combined with insoluble metal ferrocyanides are known as adsorbents capable of specifically capturing cesium ions and attract much attention, due to its easy operation at sites for processing water contaminated with radioisotopes. To achieve more effective adsorption, we prepared a novel M-FC-impregnated fiber by radiation-induced graft polymerization and subsequent chemical modifications. Cobalt ions were bound to a sodium styrene sulfonate-grafted 6-nylon fiber via an ion-exchange interaction. Subsequently, the bound cobalt ions were reacted with potassium ferrocyanide to form insoluble or sparingly soluble cobalt-ferrocyanide (Co-FC). The resultant Co-FC-impregnated fiber with a Co-FC content of 7.3% exhibited a high affinity to cesium ions in the presence of NaCl. Such fibers can be fabricated into various fiber modules suitable for the removal of radioisotopes at sites.

論文

架橋型キレート多孔性シートの動的吸着容量の空間速度依存性

和田 剛*; 石原 量*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 浅井 志保; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

日本イオン交換学会誌, 22(2), p.47 - 52, 2011/01

無機イオンを分析する際には、ターゲットとなるイオンの濃縮や精製が必要となる。これらの操作を迅速に行うためには動的吸着容量が大きいことが有利である。本研究では、架橋した高分子鎖を多孔性高分子の細孔表面へ修飾することにより、動的吸着容量に優れた分離材料の開発を目指した。基材には細孔径1$$mu$$mのポリエチレン製多孔体を採用し、放射線グラフト重合によってイミノ二酢酸基を持つ架橋高分子鎖を付与した。本材料では、多孔体細孔表面に付与した高分子鎖へ効率よくターゲットが接触でき、さらに、架橋することによって、イミノ二酢酸基に捕捉されたターゲットの高分子鎖相内における拡散が抑制され、非架橋型の多孔体に比べて動的吸着容量が向上する。イミノ二酢酸基だけでなく、イオン交換基の場合でも、架橋によって同様の効果が期待される。

論文

電子線グラフト重合法による製塩用新規イオン交換膜の開発,4; ナイロン6製フィルムを基材とした陽イオン交換膜の高分子構造

宮澤 忠士*; 浅利 勇紀*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 永谷 剛*; 吉川 直人*; 元川 竜平; 小泉 智*

日本海水学会誌, 64(6), p.360 - 365, 2010/12

Cation-exchange membranes containing a sulfonic acid group were prepared by electron-beam-induced graft polymerization of sodiumstyrene sulfonate (SSS) onto a nylon-6 film with a thickness of 25 $$mu$$m. The lamella sizes and lamella-to-lamella intervals of theresultant cation-exchange membranes (SSS membranes) were evaluated by X-ray diffraction (XRD) analysis and small-angle neutron scattering (SANS), respectively. With increasing degrees of grafting, the lamella size decreased, whereas the lamella-to-lamella intervalincreased. This can be explained by that the poly-SSS chain grafted to the periphery of the lamella of nylon 6 partially destroys the lamellaand invades the amorphous domain among the lamella. The SSS membrane with a degree of grafting of 150% exhibited a similarperformance in the electrodialysis of 0.5 M sodium chloride as a current cation-exchange membrane and possessed the lamella sizesand lamella-to-lamella intervals of 7.6 and 13 nm, respectively.

論文

Modification of a hydrophobic-ligand-containing porous sheet using tri-$$n$$-octylphosphine oxide, and its adsorption/elution of bismuth ions

田中 亮太*; 石原 量*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 浅井 志保; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Reactive and Functional Polymers, 70(12), p.986 - 990, 2010/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:62.7(Chemistry, Applied)

Extractants developed for liquid-liquid extraction are useful for the recovery of rare-earth ions. However, the use of such extractants is disadvantageous from environmental and economical viewpoints. In this study, neutral extractant, tri-$$n$$-octylphosphine oxide (TOPO), was combined with a hydrophobic ligand-containing porous polymer sheet. In first, glycidyl methacrylate (GMA) was graft-polymerized onto the porous polyethylene sheet. Second, an octadecane thiol group was introduced into the poly-GMA graft chain. Third, TOPO was deposited on the graft chain via a hydrophobic interaction. Bismuth chloride solution was forced through the pores of the TOPO-modified porous sheet. The equilibrium binding capacity for bismuth was 0.19 mmol/g. Bismuth ions bound to TOPO were quantitatively eluted with 11 M HNO$$_{3}$$. As TOPO exhibits an affinity interaction with rare-metal ions such as Pd, Pt, and Ru, the TOPO-modified porous sheet prepared in this study will have extensive applications.

論文

Preparation of extractant-impregnated porous sheets for high-speed separation of radionuclides

石原 量*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 浅井 志保; 桜井 聡; 篠原 伸夫; 須郷 高信*

日本イオン交換学会誌, 18(4), p.480 - 485, 2007/10

A novel method of preparing for an extractant-impregnated porous sheet with high values of adsorption rate and capacity for metal ions is described. First, an epoxy-group-containing polymer chain was appended onto a commercially available porous sheet by radiation-induced graft polymerization of glycidyl methacrylate (GMA). Second, $$n$$-octadecylamine was introduced into the graft chain via an epoxy-ring opening reaction. Third, bis(2-ethylhexyl)phosphate (HDEHP) was impregnated onto the $$n$$-octadecylamino group. An yttrium solution was forced to permeate through the pores of the HDEHP-impregnated porous sheet. The higher permeation rate of the yttrium solution led to the higher adsorption rate of yttrium ions because of a negligible diffusional mass-transfer resistance of the metal ions to the HDEHP impregnated.

口頭

抽出試薬担持多孔性シートによる金属イオンの高速分離

石原 量*; 浅井 志保; 山城 康平*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 須郷 高信*

no journal, , 

溶媒抽出法で利用される抽出試薬をビーズ状多孔性樹脂に担持した抽出クロマトグラフィー樹脂は、有機溶媒を使用することなく抽出試薬の高い選択性を利用できるため、放射性核種の分析現場で利用されている。しかしながら抽出クロマトグラフィー樹脂は、ビーズ内部での拡散物質移動過程が律速となり、試料溶液を高速で処理できない。本研究では、グラフト鎖を付与した多孔性シート(空孔率70%,細孔径1.2$$mu$$m,シート厚3mm)を抽出試薬の担体とし、試料溶液の処理速度の向上を試みた。担持する抽出試薬は、希土類元素の抽出に利用されているBis(2-ethylhexyl)phosphate(HDEHP)を選んだ。HDEHPの担持量は2.0mol/kg-HDEHPシートとなり、市販の抽出クロマトグラフィー樹脂に比べて高い値を示した。これは、グラフト鎖がHDEHPを高密度に保持できる環境を提供したためである。HDEHP多孔性シートをディスク状に切断し、市販の固相抽出用カートリッジに充填した。モデル金属イオンをY$$^{3+}$$とし、HDEHPディスクカートリッジへ透過させた。Y$$^{3+}$$の吸着容量は0.37kg-Y/HDEHP担持シートとなり、また、抽出クロマトグラフィー樹脂に比べて30倍以上の処理速度を実現できた。

口頭

放射線グラフト重合法による両性電解質固定高分子界面の作製

岩撫 暁生*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 片貝 秋雄; 玉田 正男

no journal, , 

両性電解質を有するグラフト鎖のコンホメーションは両電解質の電荷の強弱により影響される。そこで、高分子多孔質膜の界面に放射線グラフト重合法を用いて、両性(ジメチルアミノ基とカルボキシル基)電解質を有するグラフト鎖を固定し、透過流束とリゾチーム吸着容量とを両立できる吸着材を作製した。本研究では電荷の強弱を調節するために、メチレン基数(n)を1から3まで変えた両性電解質を多孔性中空糸膜に導入し、緩衝液の透過流束とリゾチーム(Ly)の平衡吸着量を測定した。n=2の膜は、n=1及び3の膜に比べて透過流束が5倍高かった。これはn=2の膜のグラフト鎖の伸長が抑えられ、ほかの膜に比べ両性電解質の荷電のバランスの効果が強いことを示している。一方、n=1及び3の膜のLy平衡吸着量はエポキシ基から両性電解質基への転化率が40%を超えると急激に増加し、Ly吸着層数の最大値はそれぞれ16及び8であったのに対して、n=2の膜の場合は1/50であった。両性電解質固定グラフト鎖において、転化率とメチレン基の数、nを変化させることによって、Ly平衡吸着量を単層吸着量の1/50から16倍まで調節できることがわかった。

口頭

希土類元素分析前処理のための抽出試薬担持多孔性シートの作製

石原 量*; 浅井 志保; 桜井 聡; 篠原 伸夫; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 須郷 高信*

no journal, , 

海水や土壌中に含まれる微量元素の分析では、測定の妨害となる元素を除去し、対象元素を濃縮する前処理が必要である。本研究では、放射線グラフト重合法を利用して、抽出試薬担持多孔性シートを作製し、処理速度の迅速化をめざし、シート作製過程における抽出試薬担持用溶液の濃度の効果及び金属イオン捕集時の高速吸着性について検討した。抽出試薬には希土類と特異的に錯体を形成する代表的な酸性抽出試薬HDEHPを、金属イオンにはイットリウムを選択した。本シートを用いると、抽出試薬の担持用溶液の濃度を50%に調製することによって、高透水性と高吸着容量を達成できることが示された。また、本材料を海水中の希土類元素分析へ適用し、迅速かつ正確に希土類元素を測定できることを実証した。

口頭

生体試料分析に応用できるアクセス制限型分離材料の開発

芝原 隆二*; 浅井 志保; 萩原 京平*; 高見 実智己*; 白石 久二雄*; 梅野 太輔*; 篠原 伸夫; 須郷 高信*; 斎藤 恭一*

no journal, , 

生体試料中の無機イオンを分析するためには、試料中に共存するタンパク質を排除し、無機イオンを選択的に吸着する必要がある。本研究では、多孔性高分子膜の細孔表面に、放射線グラフト重合法によって高分子鎖を付与し、高分子鎖の上部に水酸基を、下部に陰イオン交換基を配置してタンパク質を排除し、かつ無機イオンを吸着させることを試みた。タンパク質及び無機イオンのモデルとして、アルブミン(分子量66,000)及びリン酸イオン(分子量100)を用い、タンパク質排除能及び無機イオン吸着性能を評価した。リン酸イオンの吸着量は、陰イオン交換基の導入量に伴って増大した。一方、アルブミンは陰イオン交換基及び水酸基の導入量に関係なくほとんど吸着しなかった。したがって、サイズの大きいアルブミンが高分子鎖上部の水酸基によって排除されることを確認できた。

口頭

抽出試薬担持多孔性シートを用いた金属イオンの高速回収

田中 亮太*; 浅井 志保; 石原 量*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 篠原 伸夫

no journal, , 

環境試料中に存在する微量金属元素を定量するためには、測定妨害成分の化学分離や目的元素の濃縮という前処理操作が必要となる。本研究では、放射線グラフト重合法を用いて、液体透過性に優れた多孔性のシートの細孔表面に疎水性の高分子鎖を付与し、高分子鎖と抽出試薬の疎水部との疎水性相互作用によって、高分子鎖間に抽出試薬を担持した。ここで、担持する抽出試薬は、tri-n-octylphosphine oxide(TOPO)とし、モデル金属をビスマスとした。TOPO担持シートに純水を0.1MPaの透過圧力下で透過させたときの流量は101mL/minとなり、高速濃縮を十分に期待できる値であった。また、本シートのビスマス平衡吸着容量は、0.2mmol/g-TOPO sheetとなり、オクタデシルシリカディスクや疎水化シリカゲルなどにTOPOを担持したこれまでの研究例と比較すると、3$$sim$$10倍高い値となった。これは、グラフト重合法によって、多孔性シート細孔表面に付与した高分子鎖がTOPOを高密度に担持できる空間を提供したためである。

口頭

Impregnation of Aliquat 336 to carboxydecanyl-thiol-group-containing polymer chain grafted onto a porous sheet

田中 亮太*; 石原 量*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 浅井 志保; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

no journal, , 

触媒スクラップから高効率に白金族を回収するために、白金族に選択性を持つ抽出試薬を担持した多孔性シートを作成した。多孔性シートの細孔表面にエポキシ基を持つモノマーであるグリシジルメタクリレート(GMA)をグラフト重合し、さらに、GMAのエポキシ基と11-メルカプトウンデカ酸の反応によって、高分子鎖へカルボキシチオール(CDT)基を導入した。得られた多孔性シートをエタノール/NaOH混合溶液に溶解したAliquat336溶液に浸漬させ、高分子鎖間へAliquat336を担持した。Aliaut336は、CDT基中のカルボキシル部とAliquta336中のアンモニウム部との静電相互作用によってグラフト鎖間へ高密度に担持された。このシートにパラジウム溶液(50mg-Pd/mL in 1M HCl)を透過させると、シートにパラジウムが高速で吸着された。塩酸溶液ではCDT基中のカルボキシル部は解離せず、CDT基の炭素鎖部とAliquat336の炭素鎖との疎水性相互作用によって高分子鎖間へ保持されるため、Aliquat336が持つパラジウムへの選択性が損なわれず、高効率な回収を実現できた。

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