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佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 北辻 章浩; 須郷 由美; 白数 訓子; 池田 泰久*; 川崎 武志*; 鈴木 智也*; 三村 均*; 臼田 重和*; et al.
JAEA-Research 2014-008, 220 Pages, 2014/06
文部科学省からの委託事業、原子力システム研究開発事業で行った研究「疎水性,親水性新規ジアミド化合物によるMA相互分離技術開発」3年間の成果をまとめる。本事業は次の3つのテーマからなる、(1)MA+Ln一括分離技術開発:DOODA基礎特性評価、(2)Am/Cm/Ln相互分離技術開発: Ln錯体の基礎特性評価,溶媒抽出分離法,抽出クロマトグラフィー法、(3)分離技術評価: プロセス評価。(1)では新規抽出剤であるDOODAの基礎特性の成果をまとめた。(2)では新規配位子が配位した金属錯体の構造解析結果、抽出剤を使った溶媒抽出結果、及び抽出クロマトグラフィーでのカラム分離結果をまとめた。(3)ではこれら結果を総合して相互分離フローを作成し、それぞれフラクションの元素量,放射能量,発熱量の評価を行った。
宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 間柄 正明; 木村 貴海; 臼田 重和*
Proceedings in Radiochemistry, 1(1), p.209 - 212, 2011/09
比較標準岩石試料にナノグラムレベルで含まれるウラン,トリウム,鉛及びランタノイドを一本の陰イオン交換カラムで逐次分離した。酢酸,塩酸及び硝酸の混合溶液をこの分離の溶離液として用いた。分離した元素の回収率は95%を越え、ランタノイド元素間で回収率に分別は起こらなかった。アルカリ金属,アルカリ土類金属及び鉄は分離目的元素から効果的に除去できた。この分離技術を用いることで特殊な配位子,カラム及び装置を使うことなく複雑な今までの分離方法を単純化することが可能となる。
臼田 重和*; 間柄 正明; 江坂 文孝; 安田 健一郎; 國分 陽子; Lee, C. G.; 宮本 ユタカ; 鈴木 大輔; 伊奈川 潤; 桜井 聡; et al.
Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 11(2), p.A5 - A9, 2011/01
保障措置にかかわる環境試料分析では、おもに極微量核物質(ウランやプルトニウム)の同位体比を測定する。その際要求される国際標準レベルの極微量分析におけるQA/QC活動と測定の不確かさ評価について、高度環境分析研究棟(CLEAR)で実施している保障措置環境試料に含まれる極微量核物質(ウランやプルトニウム)の同位体比分析を例に現状と課題を紹介する。
宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 間柄 正明; 木村 貴海; 臼田 重和*
Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 10(2), p.7 - 12, 2009/12
単一イオン交換カラムと酢酸と塩酸/硝酸の混合溶媒を用いて50ngのウラン,トリウム,鉛そしてランタノイドを逐次分離した。これらの元素は回収率がどれも95%以上で除染係数は100以上であった。この分離技術で特別な試薬や装置を使うことなしに分離にかかる時間を減らし、既存の複雑な分離過程を単純化することができる。
Lee, C. G.; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明; 篠原 伸夫; 臼田 重和*
Journal of Nuclear Science and Technology, 46(8), p.809 - 813, 2009/08
保障措置環境試料のパーティクル分析法の高度化の目的で、スワイプ試料から回収した粒子の中から高濃縮度のウラン粒子を選択的に検出できる方法を開発した。新たに開発した方法は次のような3つの要素技術で構成されている。(1)スワイプ試料からの粒子回収のための2段式粒子回収法,(2)フィッショントラック(FT)検出器のエッチング時間の制御,(3)フィッショントラックの形状と粒径の比較。濃縮度別検出法の開発は、保障措置上最も重要な課題の一つである、高濃縮度の粒子の優先的な検出に焦点を置いた。天然組成と10%濃縮ウラン粒子を混ぜた試料を作製し、開発した方法の実証実験を行った。その結果、FT検出のためのエッチング時間の制御に加えて、FT形状と粒径の比較により、10%濃縮ウラン粒子を選択的に検出できることが示された。この方法は、主としてFT検出器のエッチング挙動を利用しているので、実試料への応用が容易であることが大きな特徴である。
江坂 文孝; 間柄 正明; Lee, C. G.; 桜井 聡; 臼田 重和; 篠原 伸夫
Talanta, 78(1), p.290 - 294, 2009/04
被引用回数:34 パーセンタイル:72.14(Chemistry, Analytical)単一ウラン粒子の高感度・高精度な同位体比分析法の開発のために、本研究では脱溶媒システムによる試料溶液導入を利用した誘導結合プラズマ質量分析法について検討を行った。標準ウラン粒子を用いて行った実験の結果、U,
Uに関してはこれまでよりも数倍の感度向上及び測定精度の向上が達成された。実試料を用いて行った実験の結果では、分子イオンによる干渉の影響などを排除することができ、従来法の二次イオン質量分析法に比べて正確な測定が可能であった。以上のことより、脱溶媒システムを利用した誘導結合プラズマ質量分析法が単一粒子の分析に有効であることが示された。
江坂 文孝; 渡部 和男; 小野寺 貴史; Lee, C. G.; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和
Applied Surface Science, 255(4), p.1512 - 1515, 2008/12
被引用回数:9 パーセンタイル:40.95(Chemistry, Physical)原子力施設において採取された環境試料中に含まれる微小ウラン粒子の同位体比を二次イオン質量分析(SIMS)法により調べることにより、その施設での原子力活動内容について検認することが可能である。その際、同位体比測定精度は測定結果の妥当性を評価するうえで重要である。しかし、粒子の粒径と同位体比測定精度との関係に関しては未だ明らかではない。本研究では、発表者らが開発した電子顕微鏡(SEM)及びSIMSにより単一粒子の粒径及び同位体比を調べる方法を用いて、その関連について検討を行った。その結果、濃縮度5%のウラン酸化物粒子の場合、粒径が0.5mの粒子においても測定精度5%以内で
U/
Uの測定が可能であることが示された。
臼田 重和; 篠原 伸夫; 桜井 聡; 間柄 正明; 宮本 ユタカ; 江坂 文孝; 安田 健一郎; 國分 陽子; 平山 文夫; Lee, C. G.; et al.
KEK Proceedings 2007-16, p.13 - 22, 2008/02
日本原子力研究開発機構(原子力機構: 2005年発足)では、その前身である日本原子力研究所及び核燃料サイクル開発機構の時代から、おもに原子力施設から環境に漏れる放射線や放射性物質を管理・監視,その影響を評価する目的で、環境放射能にかかわる幅広い研究開発が行われてきた。ここでは、核兵器を廃絶し、原子力の平和利用を推進するため、1990年代の半ばから計画された保障措置にかかわる極微量環境試料分析と包括的核実験禁止条約(CTBT)にかかわる超高感度放射性核種監視に焦点を絞り、核不拡散を目的とした環境放射能に関連する原子力機構の研究開発を紹介する。さらに、開発した技術の応用と今後の展望についても触れる。
國分 陽子; 安田 健一郎; 間柄 正明; 宮本 ユタカ; 桜井 聡; 臼田 重和; 山崎 秀夫*; 吉川 周作*; 長岡 信治*; 三田村 宗樹*; et al.
Journal of Environmental Radioactivity, 99(1), p.211 - 217, 2008/01
被引用回数:18 パーセンタイル:37.82(Environmental Sciences)長崎西山貯水池堆積物中のPu/
Pu比及び
Pu,
Cs濃度の深度分布を調べ、
Pu/
Pu比からプルトニウムの起源を推定し、長崎原爆爆発直後に堆積したプルトニウム及び
Csを含む堆積物を特定した。またその堆積物の下層から長崎原爆に起因するフォールアウトの蓄積の証拠となる微粒炭も検出した。本報告は長崎原爆直後から現在に至るまで西山貯水池堆積物に蓄積した長崎原爆由来のプルトニウム及び
Csの全容を核実験由来の成分と区別して初めて明らかにしたものであり、今後のプルトニウムの長期環境挙動解析の指標となる。
間柄 正明; 臼田 重和; 桜井 聡; 篠原 伸夫; 江坂 文孝; 國分 陽子; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; Lee, C. G.; 伊奈川 潤; et al.
核物質管理学会(INMM)日本支部第29回年次大会論文集(CD-ROM), 6 Pages, 2008/00
原子力機構では、国内及び国際保障措置制度の堅持に貢献するため、文部科学省の委託を受け、保障措置環境試料のための極微量核物質の分析法を開発している。2003年にIAEAからネットワーク分析所として認証され、現在国内試料を分析するとともにIAEAネットワーク分析所(NWAL)の一員として活動している。保障措置のための環境試料分析法には、バルク分析法とパーティクル分析法があるが、後者のほうが核物質の使用履歴等に関する詳細な情報が得られる。しかし、現状ではウランの同位体比のみ測定しており、プルトニウムの測定はできていない。そこで、われわれはプルトニウム粒子の同位体比測定法の開発を開始した。さらに、粒子中のプルトニウム-241とアメリシウム-241の比を測定することによりプルトニウムの精製時期の推定が可能である。このプルトニウム粒子精製時期推定法についても検討を開始したので、NWALの活動とあわせて報告する。
Zhang, X. Z.*; 江坂 文孝; 江坂 木の実; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和; 渡部 和男
Spectrochimica Acta, Part B, 62(10), p.1130 - 1134, 2007/10
被引用回数:22 パーセンタイル:69.35(Spectroscopy)本研究では、単一ウラン粒子の同位体比分析における誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS)法の有効性について検討を行った。まず、マニピュレータを用いた単一粒子移送法,粒子溶解法及び同位体比測定法について検討を行い、一連の分析手順を確立した。同位体標準試料の測定結果として、粒径0.5-3.9mの粒子について、認証値からの偏差1.8%以内で
U/
U同位体比の測定が可能であった。また、本法は模擬環境試料の分析にも適用され、その有効性が確認された。以上より、ICP-MSを用いた単一ウラン粒子分析法は保障措置のための有効な手段になり得ることが示された。
桜井 聡; 間柄 正明; 江坂 文孝; 平山 文夫; Lee, C. G.; 安田 健一郎; 伊奈川 潤; 鈴木 大輔; 井口 一成; 國分 陽子; et al.
STI/PUB/1298 (CD-ROM), p.791 - 799, 2007/08
原子力機構では、保障措置の強化に貢献するため環境試料中の極微量核物質の分析技術の開発を進めている。拭取試料を対象としたバルク分析とパーティクル分析については基本技術を確立し、2003年にはIAEAネットワーク分析所としての技術認定を取得し、国内試料及びIAEAからの依頼試料を分析し、信頼性の高いデータを得ている。現在は分析技術の高度化として、バルク分析における分離スキームの改良や同位体比測定の感度向上,パーティクル分析におけるマイナー核種の同位体比測定やフィッショントラック-表面電離型質量分析法の開発を進めており、これらの概要を報告する。
篠永 妙子*; Donohue, D.*; Klose, D.*; 久野 剛彦*; 久野 祐輔*; 江坂 文孝; 江坂 木の実; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和
STI/PUB/1298 (CD-ROM), p.525 - 531, 2007/08
環境試料中の個々のウラン,プルトニウム粒子の同位体比分析法の開発を目的として、単一粒子の摘出,溶解,化学分離,質量分析(表面電離質量分析及び誘導結合プラズマ質量分析)を組合せた方法の検討を、標準試料を用いて行った。発表では、表面電離質量分析及び誘導結合プラズマ質量分析法の結果を比較し、その有効性について議論するとともに、本法を実試料の分析へ適用した結果についても報告する。
國分 陽子; 安田 健一郎; 間柄 正明; 宮本 ユタカ; 桜井 聡; 臼田 重和; 山崎 秀夫*; 吉川 周作*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 273(1), p.183 - 186, 2007/07
被引用回数:7 パーセンタイル:42.92(Chemistry, Analytical)われわれはこれまで黒い雨が降ったと言われる長崎西山貯水池堆積物中のPu/
Pu比及び
Pu濃度を測定し、長崎原爆由来のPuが今もなお貯水池に流れ込んでいることを報告した。続いて、長崎原爆中心地周辺半径約10km範囲から採取した土壌の分析により、長崎原爆由来のPuの平面分布を明らかにし、原爆中心地から東約3km離れた西山地区に局所的に蓄積していることを示した。またさらに東の地域では、
Pu濃度は日本の他の地域の値と同程度であったが、
Pu/
Pu比はグローバルフォールアウトの値より低く、調査地域より東側の地域にも長崎原爆由来のPuが蓄積していることを示唆した。このため、本研究では調査地域をさらに東側に広げ、
Pu/
Pu比に注目し、長崎原爆由来のPuの蓄積地域を明らかにすることを試みた。これまでわれわれは原爆中心地から北東約100km以内から8つの試料を採取した。そのうち、原爆中心地から約25km離れた地点及び約45km離れた地点の土壌中の
Pu/
Pu比は0.154
0.017及び0.111
0.004で、グローバルフォールアウトの値より低い値が見られた。これは長崎原爆由来のPuが蓄積していることを示唆する。発表では、さらに遠い地域から採取した土壌の結果についても報告する。
Lee, C. G.; 井口 一成; 伊奈川 潤; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明; 桜井 聡; 渡部 和男; 臼田 重和
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 272(2), p.299 - 302, 2007/05
被引用回数:47 パーセンタイル:94.11(Chemistry, Analytical)フィッショントラック(FT)-表面電離質量分析(TIMS)法によるパーティクル分析法は、二次イオン質量分析計では分析が難しい粒径1m以下のウラン粒子に対しても同位体比分析が可能であることから、有効な保障措置環境試料分析手法とされている。われわれがすでに開発したFT-TIMS法は、核分裂性物質を含む粒子をFT検出器の中に閉じこめるので、高い検出効率,試料調製の簡便さ,ウラン濃縮度別検出の可能性などの長所がある。しかし、検出器エッチングの際、ウラン粒子の一部が溶解する恐れがある。そこで、粒子と検出器部を分離した2層式FT試料調製法の開発を行っている。従来の2層式試料では、検出器のFTから目的粒子の検出の際、検出器と粒子層とのずれにより目的粒子検出に困難を伴う。われわれが新たに開発している方法では検出器と粒子層の一段を固定することによりそのずれを解決した。その結果、数回のエッチング後も検出器と粒子層のずれが生じないことを確認した。また、本法により検出した天然組成のウラン粒子(NBL950a)のTIMSによる同位体比測定の結果、
U/
U及び
U/
U同位体比の誤差はそれぞれ5.8%, 1.5%以内であった。発表では、試料調製法の詳細及びTIMSによる同位体比測定結果について報告する。
Chai, J.; 宮本 ユタカ; 國分 陽子; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和; 大浦 泰嗣*; 海老原 充*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 272(2), p.397 - 401, 2007/05
被引用回数:2 パーセンタイル:18.98(Chemistry, Analytical)Cm-247は半減期が1600万年で、代表的な消滅核種I-129とほぼ等しく、これらの核種が太陽系初期に隕石中に取り込まれるとすれば、その核合成過程であるr-プロセスが太陽系形成の直前まで継続して起こっていなければならない。このような消滅核種の太陽系形成時における存在度は、それらの核種を生成した核合成プロセスばかりでなく、太陽系形成プロセスを考えるうえで非常に大きな制約条件を与えるものと考えられる。Cm-247は壊変によりU-235になるので、ウランの同位体比(U-235/U-238)に変動を与える可能性がある。ウランに対してキュリウムが濃縮されている鉱物相を分離できれば、そこでのウランの同位体組成には変動が見いだされる可能性が大きい。そこで、二重収束型ICP-MSを用いてウランの同位体比を高精度で測定することとした。その結果、ウランの同位体比,ウラン及び希土類元素の定量値のデータから、太陽系初期におけるCm-247の存在度はU-235に対して0.003以下であった。
國分 陽子; 安田 健一郎; 間柄 正明; 宮本 ユタカ; 桜井 聡; 臼田 重和; 山崎 秀夫*; 三田村 宗樹*; 吉川 周作*
Journal of Geosciences, Osaka City University, 50, p.7 - 13, 2007/03
原爆由来のPuの分布を明らかにするために、長崎原爆中心地から約10km以内の範囲で採取した土壌中のPu濃度,
Cs濃度及び
Pu/
Pu比を測定した。原爆中心地より北,南及び西の地域では、
Pu濃度及び
Cs濃度はほぼ一定であり、また
Pu/
Pu比はグローバルフォールアウトと同程度だった。一方、東側の地域では距離に従って
Pu濃度は減少したのに対し、
Cs濃度はほぼ一定であった。また
Pu/
Pu比は東側の地域でも、特に西山地区で、グローバルフォールアウトより低い値が得られ、長崎原爆由来のPuが局所的に蓄積していることがわかった。
江坂 文孝; 江坂 木の実; Lee, C. G.; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和; 渡部 和男
Talanta, 71(3), p.1011 - 1015, 2007/02
被引用回数:63 パーセンタイル:87.67(Chemistry, Analytical)環境試料中の個々のウラン粒子のU/
U及び
U/
U同位体比を分析する方法として、電子顕微鏡観察下での粒子移送と二次イオン質量分析法を組合せた方法を開発した。本法の有効性を確認するために、ウラン標準粒子とPb粒子を混合して作成した模擬環境試料の分析を行った。その結果、粒子移送によりPb分子イオンによる影響を排除することができ、認証値とよく一致したウラン同位体比測定結果が得られた。本法は実試料の分析にも適用され、その有効性が確認された。
宮本 ユタカ; 齋藤 陽子; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 271(1), p.83 - 88, 2007/01
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)大気浮遊じん試料を原研東海研の定点で3年間、捕集した。近年、所内で防砂林の伐採が行われた。そこで防砂林の伐採前後における大気浮遊じんの元素組成の変動を分析した。Sc/Na比-Cl/Na比のような元素濃度比の分布図から大半の試料が海塩粒子と土壌粒子の混合物から成ることがわかった。また、防砂林の伐採前後にそれぞれ捕集した大気浮遊じんの元素組成に違いがあることがわかった。
Lee, C. G.; 井口 一成; 江坂 文孝; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和
Japanese Journal of Applied Physics, Part 2, 45(42), p.L1121 - L1123, 2006/11
被引用回数:4 パーセンタイル:17.24(Physics, Applied)原子力関連施設内外で採取したスワイプ試料中に含まれるウラン粒子をフィッショントラック法によって検出する際、濃縮度別粒子検出法について検討を行った。ウラン粒子によるFTのエッチング速度は高濃縮度の粒子のFTほど、その速度は速くなる。すなわち、粒子の濃縮度が高くなるほど、短いエッチング時間で検出される。これは、FT検出器のエッチング時間を制御することにより、ウラン粒子の濃縮度別検出が可能であることを示唆する。本法の有効性を検証するために濃縮度混合試料(35%濃縮ウラン+天然組成ウラン)を用い、粒径の違いによる影響を避けるために2段式粒子吸引法を用い粒径が揃った粒子を回収し検出器を作製した。35%濃縮ウランと天然組成ウランがそれぞれ十分検出されるエッチング時間を用い、検出された粒子を表面電離型質量分析計により同位体比測定を行った。その結果、エッチング時間のみを制御では完全な濃縮度別検出ができなかったが、エッチング時間の制御とともにフィッショントラックの形状を比較することにより濃縮度別検出が可能であることが示された。