「疎水性, 親水性新規ジアミド化合物によるMA相互分離技術開発」3年間成果のまとめ(受託研究)

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 北辻 章浩; 須郷 由美; 白数 訓子; 池田 泰久*; 川崎 武志*; 鈴木 智也*; 三村 均*; 臼田 重和*; et al.

JAEA-Research 2014-008, 220 Pages, 2014/06

JAEA-Research-2014-008.pdf:41.81MB

文部科学省からの委託事業、原子力システム研究開発事業で行った研究「疎水性,親水性新規ジアミド化合物によるMA相互分離技術開発」3年間の成果をまとめる。本事業は次の3つのテーマからなる、(1)MA+Ln一括分離技術開発:DOODA基礎特性評価、(2)Am/Cm/Ln相互分離技術開発: Ln錯体の基礎特性評価,溶媒抽出分離法,抽出クロマトグラフィー法、(3)分離技術評価: プロセス評価。(1)では新規抽出剤であるDOODAの基礎特性の成果をまとめた。(2)では新規配位子が配位した金属錯体の構造解析結果、抽出剤を使った溶媒抽出結果、及び抽出クロマトグラフィーでのカラム分離結果をまとめた。(3)ではこれら結果を総合して相互分離フローを作成し、それぞれフラクションの元素量,放射能量,発熱量の評価を行った。

QA/QC activities and estimation of uncertainty for ultra-trace analysis of uranium and plutonium in safeguards environmental samples

臼田 重和*; 間柄 正明; 江坂 文孝; 安田 健一郎; 國分 陽子; Lee, C. G.; 宮本 ユタカ; 鈴木 大輔; 伊奈川 潤; 桜井 聡; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 11(2), p.A5 - A9, 2011/01

http://wwwsoc.nii.ac.jp/jnrs/j-online112.html

保障措置にかかわる環境試料分析では、おもに極微量核物質(ウランやプルトニウム)の同位体比を測定する。その際要求される国際標準レベルの極微量分析におけるQA/QC活動と測定の不確かさ評価について、高度環境分析研究棟(CLEAR)で実施している保障措置環境試料に含まれる極微量核物質(ウランやプルトニウム)の同位体比分析を例に現状と課題を紹介する。

Selective detection of particles containing highly enriched uranium for nuclear safeguards environmental samples

Lee, C. G.; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明; 篠原 伸夫; 臼田 重和*

Journal of Nuclear Science and Technology, 46(8), p.809 - 813, 2009/08

https://doi.org/10.3327/jnst.46.809

保障措置環境試料のパーティクル分析法の高度化の目的で、スワイプ試料から回収した粒子の中から高濃縮度のウラン粒子を選択的に検出できる方法を開発した。新たに開発した方法は次のような3つの要素技術で構成されている。(1)スワイプ試料からの粒子回収のための2段式粒子回収法,(2)フィッショントラック(FT)検出器のエッチング時間の制御,(3)フィッショントラックの形状と粒径の比較。濃縮度別検出法の開発は、保障措置上最も重要な課題の一つである、高濃縮度の粒子の優先的な検出に焦点を置いた。天然組成と10%濃縮ウラン粒子を混ぜた試料を作製し、開発した方法の実証実験を行った。その結果、FT検出のためのエッチング時間の制御に加えて、FT形状と粒径の比較により、10%濃縮ウラン粒子を選択的に検出できることが示された。この方法は、主としてFT検出器のエッチング挙動を利用しているので、実試料への応用が容易であることが大きな特徴である。

Dependence of the precision of uranium isotope ratio on particle diameter in individual particle analysis with SIMS

江坂 文孝; 渡部 和男; 小野寺 貴史; Lee, C. G.; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和

Applied Surface Science, 255(4), p.1512 - 1515, 2008/12

https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2008.05.110

原子力施設において採取された環境試料中に含まれる微小ウラン粒子の同位体比を二次イオン質量分析(SIMS)法により調べることにより、その施設での原子力活動内容について検認することが可能である。その際、同位体比測定精度は測定結果の妥当性を評価するうえで重要である。しかし、粒子の粒径と同位体比測定精度との関係に関しては未だ明らかではない。本研究では、発表者らが開発した電子顕微鏡(SEM)及びSIMSにより単一粒子の粒径及び同位体比を調べる方法を用いて、その関連について検討を行った。その結果、濃縮度5%のウラン酸化物粒子の場合、粒径が0.5mの粒子においても測定精度5%以内でU/Uの測定が可能であることが示された。

Depositional records of plutonium and Cs released from Nagasaki atomic bomb in sediment of Nishiyama reservoir at Nagasaki

國分 陽子; 安田 健一郎; 間柄 正明; 宮本 ユタカ; 桜井 聡; 臼田 重和; 山崎 秀夫*; 吉川 周作*; 長岡 信治*; 三田村 宗樹*; et al.

Journal of Environmental Radioactivity, 99(1), p.211 - 217, 2008/01

https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2007.11.010

長崎西山貯水池堆積物中のPu/Pu比及びPu, Cs濃度の深度分布を調べ、Pu/Pu比からプルトニウムの起源を推定し、長崎原爆爆発直後に堆積したプルトニウム及びCsを含む堆積物を特定した。またその堆積物の下層から長崎原爆に起因するフォールアウトの蓄積の証拠となる微粒炭も検出した。本報告は長崎原爆直後から現在に至るまで西山貯水池堆積物に蓄積した長崎原爆由来のプルトニウム及びCsの全容を核実験由来の成分と区別して初めて明らかにしたものであり、今後のプルトニウムの長期環境挙動解析の指標となる。

Application of Inductively coupled plasma Mass Spectrometry to the determination of uranium isotope ratios in individual particles for nuclear safeguards

Zhang, X. Z.*; 江坂 文孝; 江坂 木の実; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和; 渡部 和男

Spectrochimica Acta, Part B, 62(10), p.1130 - 1134, 2007/10

https://doi.org/10.1016/j.sab.2007.06.013

本研究では、単一ウラン粒子の同位体比分析における誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS)法の有効性について検討を行った。まず、マニピュレータを用いた単一粒子移送法,粒子溶解法及び同位体比測定法について検討を行い、一連の分析手順を確立した。同位体標準試料の測定結果として、粒径0.5-3.9mの粒子について、認証値からの偏差1.8%以内でU/U同位体比の測定が可能であった。また、本法は模擬環境試料の分析にも適用され、その有効性が確認された。以上より、ICP-MSを用いた単一ウラン粒子分析法は保障措置のための有効な手段になり得ることが示された。

Particle-chemical analysis of uranium and plutonium

篠永 妙子*; Donohue, D.*; Klose, D.*; 久野 剛彦*; 久野 祐輔*; 江坂 文孝; 江坂 木の実; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和

STI/PUB/1298 (CD-ROM), p.525 - 531, 2007/08

環境試料中の個々のウラン,プルトニウム粒子の同位体比分析法の開発を目的として、単一粒子の摘出,溶解,化学分離,質量分析(表面電離質量分析及び誘導結合プラズマ質量分析)を組合せた方法の検討を、標準試料を用いて行った。発表では、表面電離質量分析及び誘導結合プラズマ質量分析法の結果を比較し、その有効性について議論するとともに、本法を実試料の分析へ適用した結果についても報告する。

An Attempt for determining U/U ratio for a trace amount of uranium: Search for an extinct radionuclide Cm in the early solar system

Chai, J.; 宮本 ユタカ; 國分 陽子; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和; 大浦 泰嗣*; 海老原 充*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 272(2), p.397 - 401, 2007/05

https://doi.org/10.1007/s10967-007-0535-0

Cm-247は半減期が1600万年で、代表的な消滅核種I-129とほぼ等しく、これらの核種が太陽系初期に隕石中に取り込まれるとすれば、その核合成過程であるr-プロセスが太陽系形成の直前まで継続して起こっていなければならない。このような消滅核種の太陽系形成時における存在度は、それらの核種を生成した核合成プロセスばかりでなく、太陽系形成プロセスを考えるうえで非常に大きな制約条件を与えるものと考えられる。Cm-247は壊変によりU-235になるので、ウランの同位体比(U-235/U-238)に変動を与える可能性がある。ウランに対してキュリウムが濃縮されている鉱物相を分離できれば、そこでのウランの同位体組成には変動が見いだされる可能性が大きい。そこで、二重収束型ICP-MSを用いてウランの同位体比を高精度で測定することとした。その結果、ウランの同位体比,ウラン及び希土類元素の定量値のデータから、太陽系初期におけるCm-247の存在度はU-235に対して0.003以下であった。

Distribution of plutonium isotopes and Cs found in the surface soils of Nagasaki, Japan

國分 陽子; 安田 健一郎; 間柄 正明; 宮本 ユタカ; 桜井 聡; 臼田 重和; 山崎 秀夫*; 三田村 宗樹*; 吉川 周作*

Journal of Geosciences, Osaka City University, 50, p.7 - 13, 2007/03

原爆由来のPuの分布を明らかにするために、長崎原爆中心地から約10km以内の範囲で採取した土壌中のPu濃度,Cs濃度及びPu/Pu比を測定した。原爆中心地より北,南及び西の地域では、Pu濃度及びCs濃度はほぼ一定であり、またPu/Pu比はグローバルフォールアウトと同程度だった。一方、東側の地域では距離に従ってPu濃度は減少したのに対し、Cs濃度はほぼ一定であった。またPu/Pu比は東側の地域でも、特に西山地区で、グローバルフォールアウトより低い値が得られ、長崎原爆由来のPuが局所的に蓄積していることがわかった。

Effect of change of environmental conditions on the elemental composition of airborne dust

宮本 ユタカ; 齋藤 陽子; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 271(1), p.83 - 88, 2007/01

https://doi.org/10.1007/s10967-007-0110-8

大気浮遊じん試料を原研東海研の定点で3年間、捕集した。近年、所内で防砂林の伐採が行われた。そこで防砂林の伐採前後における大気浮遊じんの元素組成の変動を分析した。Sc/Na比-Cl/Na比のような元素濃度比の分布図から大半の試料が海塩粒子と土壌粒子の混合物から成ることがわかった。また、防砂林の伐採前後にそれぞれ捕集した大気浮遊じんの元素組成に違いがあることがわかった。