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野村 幹弘*; 小平 岳秀*; 池田 歩*; 名嘉 康人*; 西嶋 陽之*; 今林 慎一郎*; 澤田 真一*; 八巻 徹也*; 田中 伸幸; 久保 真治
Journal of Chemical Engineering of Japan, 51(9), p.726 - 731, 2018/09
被引用回数：3 パーセンタイル：13.13(Engineering, Chemical)熱化学水素製造法ISプロセスの主要反応の一つで、硫酸およびヨウ化水素(HI)酸を生成するブンゼン反応におけるヨウ素過剰添加量を削減する手法として、プロトン透過選択性のイオン交換膜を用いた電解反応(膜ブンゼン反応)の導入が提案されている。反応効率向上のためには、イオン交換膜性能である、膜を透過する水の移動量を抑制することが有効である。本報では、水透過の抑制を狙いとし、放射線グラフト法を用いて作成したイオン交換膜のグラフト鎖に架橋剤としてジビニルベンゼン(DVB)を添加することにより架橋構造を導入したイオン交換膜(架橋グラフト膜)を試作した。架橋グラフト膜を用いた膜ブンゼン反応試験により、硫酸およびHI酸が生成することを確認し、本膜が膜ブンゼン反応に適応可能なことを示した。また、架橋グラフト膜を用いた水透過試験では、未架橋のグラフト膜と比較して、水透過速度が最大で56%減少する結果となり、本膜が水の透過抑制効果を有することを見出した。これらの結果から、DVBにより架橋構造を導入した架橋グラフト膜が膜ブンゼン反応における水透過抑制に有効であることを示した。
望月 出海; 深谷 有喜; 河裾 厚男; 矢治 光一郎*; 原沢 あゆみ*; 松田 巌*; 和田 健*; 兵頭 俊夫*
Physical Review B, 85(24), p.245438_1 - 245438_6, 2012/06
被引用回数：19 パーセンタイル：61.1(Materials Science, Multidisciplinary)走査型トンネル顕微鏡,反射高速陽電子回折,角度分解光電子分光を用いてGe(001)表面上のPt吸着ナノワイヤーの原子配置と相転移について調査した。理論計算から提案されていた、頂上のGeダイマー鎖が2層目のPt列を架橋するよう配置したモデルが基本構造であることがわかった。低温(80K以下)では、Geダイマーは表面垂直方向に交互に傾き(asymmetric)、このためp(4
4)周期が形成される。高温(110K以上)では、それらのGeダイマーは水平(asymmetric)になり、p(42)周期が形成される。この相転移現象において、Geダイマー鎖に起因した電子状態は、電子エネルギー的に深く分散していたものが、Fermi準位近傍まで上昇する。
He
ion irradiation漆原 あゆみ*; 鹿園 直哉; O'Neill, P.*; 藤井 健太郎; 和田 成一*; 横谷 明徳
International Journal of Radiation Biology, 84(1), p.23 - 33, 2008/01
被引用回数：40 パーセンタイル：91.3(Biology)放射線によりDNAに生じる複雑な損傷の実体を調べるため、水和プラスミドDNAにHeイオンを照射した時の、1本鎖切断(SSB)、2本鎖切断(DSB)及び塩基損傷の収率を調べた。塩基損傷は塩基除去修復酵素処理により新たに生じるSSBとして定量した。その結果、放射線により直接生じる1本鎖切断の収率はHeイオンのLETに依存しなかったが塩基損傷の収率はLETの増加に伴い劇的に減少することが明らかになった。さらにDSB及び酵素処理により生じるDSBの収率の和(総クラスター損傷収率)は、実験で利用した最大のLETを除き、LETの増加に伴って増加した。これらの結果から、放射線のイオン化・励起密度が増すに連れ、修復酵素が処理できない複雑なクラスター損傷の生成頻度が増大することが示唆された。
望月 出海; 深谷 有喜; 河裾 厚男; 矢治 光一郎*; 原沢 あゆみ*; 松田 巌*; 和田 健*; 兵頭 俊夫*
no journal, ,
Ge(001)表面にPtをサブモノレイヤー吸着させると、欠陥無しにサブミクロンの長さに達する一次元原子鎖構造が形成される。われわれはこれまで、反射高速陽電子回折(RHEPD)法を用いて、この表面構造がNWモデルで説明されることを示してきた。一方で、この原子鎖は約80Kを境にパイエルス転移する可能性が報告されたが、その詳細は解明されていない。そこで今回は、RHEPD法と角度分解光電子分光(ARPES)法を用いて、相転移により生じる原子変位と電子状態の変化について調べた。相転移前後において測定した一波条件の回折スポット強度は、35Kから室温への温度上昇とともに上昇することが見いだされた。動力学的回折理論によるロッキング曲線の解析から、この変化は原子鎖に伴うGeダイマーが、表面垂直方向に傾いた非対称構造から、フラットな対称構造に変化することで説明されることがわかった。また80
110Kの温度範囲において、回折強度が連続的に上昇することから、これは秩序-無秩序相転移が前駆状態として現れる新しい変位型相転移として説明されるものと考えられる。その他、低温相及び高温相の表面デバイ温度を、それぞれ約210K、及び約130Kと決定した。
望月 出海*; 深谷 有喜; 前川 雅樹; 河裾 厚男; 矢治 光一郎*; 原沢 あゆみ*; 松田 巌*; 和田 健*; 兵頭 俊夫*
no journal, ,
Ge(001)表面にPtをサブモノレイヤー吸着させると、欠陥なしにサブミクロンの長さに達する1次元鎖構造が形成される。われわれは反射高速陽電子回折(RHEPD)法を用いて、この表面構造がNWモデルで説明されることを示してきた。一方で、表面に配列したGeダイマー原子鎖は、約80Kを境にパイエルス転移するとの報告があるが、その詳細は明らかではない。そこでRHEPD法と角度分解光電子分光(ARPES)法を用いて、1次元鎖の相転移について調べた。相転移前後において測定した一波条件のRHEPD回折強度は、35Kから室温への温度変化とともに上昇することが見いだされた。動力学的回折理論によるRHEPDロッキング曲線の解析から、この変化はGeダイマーが、表面垂直方向に傾いた非対称構造から、フラットな対称構造に変化することで説明されることがわかった。ARPES実験による表面電子バンドの分散関係からは、低温相においてバンドギャップが観測され、格子変位と電荷密度波形成がともに電子状態を安定化させていることが示唆された。これは相転移の駆動原理として格子変位とパイエルス転移が協奏的に作用する、新しい相転移現象として説明されるものと考えられる。
望月 出海*; 矢治 光一郎*; 深谷 有喜; 和田 健*; 兵頭 俊夫*; 前川 雅樹; 河裾 厚男; 原沢 あゆみ*; 松田 巌*
no journal, ,
Ge(001)表面にPtをサブモノレイヤー吸着させると、欠陥なしにサブミクロンの長さに達する1次元鎖構造が形成される。これまでにわれわれは、反射高速陽電子回折(RHEPD)法を用いて、この1次元鎖構造がナノワイヤーモデルで説明できることを示した。さらにこの原子鎖は、約80Kでパイエルス転移を起こすことが報告されているが、その詳細は明らかではない。本研究では、RHEPDと角度分解光電子分光(ARPES)法を用いて、1次元鎖の相転移機構について調べた。相転移前後で測定したロッキング曲線では、
=2.3-3.2
付近に強度変化が見られた。動力学的回折理論に基づく強度解析から、この強度変化は原子鎖を構成する最表面Geダイマーが、高低差のある非対称構造から高低差のない対称構造へ変化することで説明できることがわかった。温度依存性の測定では、80-110Kで連続的な強度変化が見られ、変位型転移によるものと考えられる。またARPESによる表面電子バンド分散の測定から、低温相において格子変位と電荷密度波形成が競争的に起きていることが示唆された。
澤田 純之; 中山 雅; 棚井 憲治; 森川 義人*; 城 まゆみ*
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分を実施する場合、最終的には坑道を埋め戻すこととなる。その埋め戻しの材料として、実際の処分場で発生する掘削ズリの使用が調達の容易性、経済性の観点から有効と考えられる。坑道の埋め戻し材に要求される性能には、緩衝材の膨出抑制、低透水性及び自己シール性などがあげられる。そのため、坑道の埋め戻し材には掘削ズリに低透水性で吸水膨潤性を有するベントナイトを混合した材料を用いることが効果的とされている。このことから、幌延URLにおける人工バリアの性能確認試験では、坑道の埋め戻し材として現地の掘削ズリとベントナイトを混合した埋め戻し材を用いる計画である。人工バリアの性能確認試験で使用する埋め戻し材の仕様を設定するにあたり、原位置岩盤を目安として、透水係数の目標値を設定した。締め固め特性及び透水特性に関して検討した結果、最も締め固めエネルギーの小さなケースにおいても、目標の透水係数を確保できることを確認した。
澤田 純之; 中山 雅; 棚井 憲治; 松崎 達二; 本島 貴之*; 城 まゆみ*
no journal, ,
幌延URLの深度350m調査坑道で実施する、人工バリア性能確認試験では、実物大の模擬人工バリアを設置し坑道の埋め戻しまでを行う計画であり、埋め戻し材にはベントナイトと現地から発生する掘削ズリを混合した材料を使用する。坑道の埋め戻しには転圧締め固め及び埋め戻し材ブロックを併用する計画としている。本報では、実機を用いた転圧締め固め試験を実施し、坑道内で達成可能な締め固めの密度についての検討結果を報告する。
中山 雅; 澤田 純之; 棚井 憲治; 杉田 裕; 松崎 達二; 城 まゆみ*
no journal, ,
幌延URLの深度350m調査坑道で実施する、人工バリア性能確認試験では、実物大の模擬人工バリアを設置し坑道の埋め戻しまでを行う計画であり、埋め戻し材にはベントナイトと現地から発生する掘削ズリを混合した材料を使用する。坑道の埋め戻しには転圧締め固め及び埋め戻し材ブロックを併用する計画としている。本報では、前報までの結果を受けて、人工バリア性能確認試験で実施する埋め戻しの概要について報告するとともに、実際の処分場での坑道の埋め戻しの基本的考え方について整理した結果について報告する。
小平 岳秀; 池田 歩*; 松山 絵美*; 河野 伸輔*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 野村 幹弘*
no journal, ,
熱化学水素製造法ISプロセスにおいては、イオン交換膜を隔膜として用いるブンゼン反応(SO
+I+2HO=HSO
+2HI)、いわゆる膜ブンゼン反応の単位操作を確立することが重要である。本研究では、放射線架橋や放射線グラフト重合の手法によって、膜ブンゼン反応に必要なイオン交換膜を開発することを目的とする。これまでに行った予備的検討で、グラフト重合条件によるイオン交換容量の制御性を確認できたので、物質透過の主要因子である膜電荷密度に基づく膜設計を今後行っていく。
小平 岳秀; 池田 歩*; 松山 絵美*; 河野 伸輔*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 野村 幹弘*
no journal, ,
熱化学水素製造法ISプロセスは、数百C程度という極めて低い温度域で水分解を可能にするので、太陽光の熱源利用も期待させる革新的技術である。同プロセスでは、ブンゼン反応(SO+I+2HO=HSO+2HI)の生成物であるHIを分離、濃縮する必要があるため、陽イオン交換膜を備えた電解セルにより反応から分離、濃縮までを担う、いわゆる膜ブンゼン反応を実現し、高効率化を図ることが急務である。本研究の目的は、放射線架橋や放射線グラフト重合の手法によって、膜ブンゼン反応の陽イオン交換膜を開発することである。今夏のプロジェクト開始からこれまでに行った検討により、グラフト重合条件によるイオン交換容量の制御性を確認できた。また、膜中の電荷密度を制御することで、SOの透過抑制能とH
の輸率の両方を高めることが重要であることを明らかにした。
小平 岳秀*; 池田 歩*; 松山 絵美*; 河野 伸輔*; 大浦 琴音*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 野村 幹弘*
no journal, ,
本研究の目的は、放射線グラフト重合法によって、ISプロセスの膜ブンゼン反応(SO+ I+2HO=HSO+2HI)に必要なイオン交換膜を開発することである。今回は、得られたイオン交換膜の基礎物性として、イオン交換容量(IEC)や含水率などを検討した。イオン交換膜の作製は、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体膜へのスチレン-ジビニルベンゼン(DVB)の
線グラフト共重合により行った。化学架橋剤としてDVBを用いることで含水率は大きく低下し、同じIECの下でナフィオンの約4分の1であった。含水率の抑制に最も効果的なDVBの混合体積比は、スチレンに対して5%であることを見出した。
小平 岳秀*; 池田 歩*; 松山 絵美*; 河野 伸輔*; 大浦 琴音*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 野村 幹弘*
no journal, ,
熱化学水素製造法ISプロセスでは、膜ブンゼン反応(SO+I+2HO=HSO+2HI)を実現し、その高効率化を図ることが急務である。本研究の目的は、放射線グラフト重合法によって、膜ブンゼン反応用のイオン交換膜を開発することである。膜ブンゼン反応におけるHI濃縮性能の低下は膜内水の移動によって起こることから、今回は得られたイオン交換膜に対し水の透過性をパーベーパレーション試験により調べた。イオン交換膜は、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体膜を基材として、スチレンとジビニルベンゼン(DVB)の線グラフト共重合により作製した。同じ含水率の下で比較すると、グラフト重合によるイオン交換膜の水透過流束は7.5kg/m
hでナフィオンの半分程度であった。DVBによる化学架橋が水の透過抑制に有効に働くことが明らかになった。
小平 岳秀*; 池田 歩*; 松山 絵美*; 河野 伸輔*; 大浦 琴音*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 野村 幹弘*
no journal, ,
熱化学水素製造法ISプロセスでは、膜ブンゼン反応(SO + I + 2HO = HSO + 2HI)を実現し、その効率向上を図ることが急務である。膜ブンゼン反応におけるHI濃縮性能の低下は膜内水の移動によって起こることから、本反応に用いるイオン交換膜には水透過を抑制する特性が要求される。そこで本研究では、放射線グラフト重合法によって膜ブンゼン反応用のイオン交換膜を作製し、その水透過流速をパーベーパレーション試験により調べた。イオン交換膜の作製は、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体膜を基材として、スチレンとジビニルベンゼン(DVB)の線グラフト共重合によって行った。同じ含水率(37%)の下で比較すると、グラフト重合によるイオン交換膜の水透過流束は7.4kg/mhで、ナフィオンの19kg/mhと比較して半分以下であった。DVBによる化学架橋が水の透過抑制に有効に働くことが明らかになった。
小平 岳秀*; 池田 歩*; 大浦 琴音*; 小野 竜平*; 松山 絵美*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 野村 幹弘*
no journal, ,
原子力機構では、水素の製造を目的として、水の熱分解法の1つであるISプロセスの研究を進めている。ISプロセスにおける膜ブンゼン反応(SO + I + 2HO 
HSO + 2HI)では、カチオン交換膜の中を水が移動してしまい、結果としてHI濃縮性能が低下することが問題視されている。そこで本研究では、放射線グラフト重合法を利用し、化学架橋により膜内の水移動が抑制されたカチオン交換膜の作製を行った。試料は、基材であるエチレンーテトラフルオロエチレン共重合体膜に対する線の前照射、スチレンと化学架橋剤であるジビニルベンゼン(DVB)の共グラフト重合、スルホン化によるスルホン酸基の導入、という手順で作製し、その水透過性はパーベーパレーション試験によって調べた。DVB架橋カチオン交換膜は、水透過係数が従来膜Nafionの約半分と低い値を示した。したがって、DVBによるグラフト鎖の架橋構造が水の透過を抑制することがわかった。
小平 岳秀*; 池田 歩*; 松山 絵美*; 大浦 琴音*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 野村 幹弘*
no journal, ,
本研究の目的は、放射線グラフト重合法によって、熱化学水素製造法ISプロセスの膜ブンゼン反応(SO + I + 2HO = HSO + 2HI)に必要なカチオン交換膜を開発することである。今回は、膜ブンゼン反応におけるHI濃縮性能の低下は膜内水の移動によって起こることから、水移動を抑制した化学架橋カチオン交換膜を作製した。試料は、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体膜を基材として、スチレンとジビニルベンゼン(DVB)の線グラフト共重合によって作製し、その水透過性はパーベーパレーション試験により調べた。放射線グラフト重合によるカチオン交換膜は、ナフィオンと比較して、水透過流束が半分、水拡散係数の活性化エネルギーが約3倍であった。つまり、DVBによるグラフト鎖の化学架橋が水の透過抑制に有効に働くことが明らかになった。
小平 岳秀*; 大浦 琴音*; 池田 歩*; 小野 竜平*; 松山 絵美*; 野村 幹弘*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 田中 伸幸; 久保 真治
no journal, ,
熱化学水素製造法ISプロセスのブンゼン反応器は、イオン交換膜を組み込んだレドックス反応器を用いることにより、熱効率の向上及び機器の小型化ができる可能性がある。この反応器の実現には、レドックス反応器の性能を左右する最適なイオン交換膜開発がカギとなる。本発表では、イオン交換膜の開発を進める上で、性能の基準とするNafion212を用いた反応試験によりその膜性能データ(プロトン輸率(t
)及び電気浸透係数(
))の取得を行った。その結果、t及びはそれぞれ0.63, 2.82を示し、反応に必要なHのみならず、I
及び水が膜内を透過していることを明らかにした。これらの成分の透過は電圧上昇や電極表面への硫黄の析出を起こす原因となり得る。これらの結果より、今後、Iや水の移動を抑制した新規なイオン交換膜開発が必要であることを明らかにした。
松田 規宏; 和田 亜由美*; 延原 文祥*; 平尾 好弘*
no journal, ,
簡易計算手法の一つであるアルベド法を用いた迷路における合理的な線量評価に資するため、アルベド法による評価で考え得る多重散乱の経路に対してPHITSを用いた線量評価を実施し、迷路における多重散乱成分の解析を行った。
